ab initio 열화학에서 분자 클러스터의 대기 농도 계산
概要
약하게 결합된 분자 클러스터의 대기 농도는 유전 알고리즘과 반 경험적 및 ab initio 양자 화학을 활용하는 다단계 구성 샘플링 방법을 통해 발견되는 저에너지 구조의 열화학적 특성으로부터 계산할 수 있습니다.
Abstract
대기 에어로졸의 형성 과 성장에 대한 계산 연구는 가스 상 전자 구조 및 진동 주파수 계산에서 얻을 수있는 정확한 깁스 자유 에너지 표면을 필요로한다. 이러한 수량은 형상이 잠재적 에너지 표면의 최소값에 해당하는 대기 클러스터에 유효합니다. 최소 에너지 구조의 깁스 자유 에너지는 온도 및 압력과 같은 다양한 조건하에서 클러스터의 대기 농도를 예측하는 데 사용될 수 있다. 우리는 점점 더 정확한 스크리닝 계산의 시리즈 뒤에 유전 알고리즘 기반 구성 샘플링에 내장 된 계산 저렴한 절차를 제시한다. 이 절차는 반 경험적 모델을 사용하여 대규모 구성 세트의 형상을 생성하고 진화한 다음 일련의 높은 수준의 ab initio 수준의 이론에서 결과고유 구조를 구체화하는 것으로 시작합니다. 마지막으로, 열역학 보정은 최소 에너지 구조의 결과 집합에 대해 계산되고 깁스 의 형성, 평형 상수 및 대기 농도의 자유 에너지를 계산하는 데 사용됩니다. 우리는 주변 조건하에서 수화 글리신 클러스터의 연구에이 절차의 응용 프로그램을 제시한다.
Introduction
기후 변화의 대기 연구에서 가장 불확실한 매개 변수는 구름 입자가 들어오는 태양 복사를 반영하는 정확한 정도입니다. 가스에 부유하는 미립자 물질인 에어로졸은 들어오는 방사선을 산란시키는 구름 응축 핵(CCN)이라고 불리는 구름 입자를 형성하여대기의흡수와 후속 가열을 방지합니다 1. 이 순 냉각 효과에 대한 자세한 이해를 위해서는 에어로졸이 CCN으로 증가하는 것을 이해해야 하며, 이로 인해 작은 분자 클러스터가 에어로졸 입자로 증가하는 것을 이해해야 합니다. 최근 연구는 에어로졸 형성이 직경 3 nm 이하의 분자 클러스터에 의해 시작된다는 것을 제안했다2; 그러나,이 크기 정권은 실험 기술3,,4를사용하여 액세스하기 가 어렵습니다. 따라서 이러한 실험적 한계를 극복하기 위해서는 전산 모델링 접근법이 요구된다.
아래에 설명된 모델링 방법을 사용하여 수화 클러스터의 성장을 분석할 수 있습니다. 우리는 생물학적 전 환경에서 작은 성분에서 큰 생물학적 분자의 형성에 물의 역할에 관심이 있기 때문에, 우리는 글리신으로 우리의 접근 방식을 설명합니다. 이러한 연구 질문을 해결하는 데 필요한 과제와 도구는 대기 에어로졸 및 사전 핵 화 클러스터,,5,6,,7,,8,,9,,10,11,,12,13,,14,,15의연구에 관여하는 것과 매우 유사하다. 여기에서는, 우리는 격리된 글리신 분자에서 시작하는 수화한 글리신 클러스터를 검토하고 최대 5개의 물 분자의 일련의 단계별 추가에 선행됩니다. 최종 목표는 해수면에서 실온에서 대기 중의 글리(H2O)n=0-5 클러스터의 평형 농도와 100%의 상대 습도(RH)를 계산하는 것입니다.
이 sub 나노미터 분자 클러스터의 소수는 그밖 증기 분자를 추가하거나 기존 클러스터에 응고하여 메타안정 임계 클러스터 (직경 1-3 nm)로 증가합니다. 이러한 중요한 클러스터는 구름의 침전 효율과 입사광을 반사하는 능력에 직접적인 영향을 미치는 훨씬 더 큰 구름 응축 핵(CCN)의 형성으로 이어지는 유리한 성장 프로필을 가지고 있습니다. 따라서 분자 클러스터의 열역학과 평형 분포를 잘 이해하면 에어로졸이 지구 기후에 미치는 영향을 보다 정확하게 예측할 수 있습니다.
에어로졸 형성의 설명 모델은 분자 클러스터 형성의 정확한 열역학을 필요로합니다. 분자 클러스터 형성의 정확한 열역학의 계산은 클러스터의 잠재적 에너지 표면(PES)16에서글로벌 및 로컬 최소를 찾는 것을 포함하는 가장 안정적인 구성의 식별을 요구한다. 이러한 과정은 구성 샘플링이라고 하며 분자 역학(MD)17,18,,19,,20,몬테카를로(MC)21,,22,및 유전 알고리즘(GA)23,,24,,25를기초로 하는 것을 포함하는 다양한 기술을 통해 달성될 수 있다.,
이론의 높은 수준에서 대기 수화물의 구조와 열역학을 얻기 위해 수년에 걸쳐 다른 프로토콜이 개발되었습니다. 이러한 프로토콜은 (i) 구성 샘플링 방법, (ii) 구성 샘플링에 사용되는 로우 레벨 방법의 특성, 및 (iii) 후속 단계에서 결과를 구체화하는 데 사용되는 상위 레벨 방법의 계층구조의 선택에서 달랐다.
구성 샘플링 방법은 화학 직관26,무작위 샘플링27,,28,분자 역학 (MD)29,30,분지 호핑 (BH)31,및 유전 알고리즘 (GA)24,,25,,32를포함했다., 이러한 샘플링 방법에 사용되는 가장 일반적인 저수준 방법은 PM6, PM7 및 SCC-DFTB와 같은 힘 필드 또는 반 경험적 모델입니다. 이들은 종종 점점 더 큰 기초 세트와 야곱의 사다리(33)의높은 횡단에서 더 신뢰할 수있는 기능DFT 계산 뒤에 있습니다. 경우에 따라, 이들은 MP2, CCSD (T) 및 비용 효율적인 DLPNO-CCSD (T)34,,35와같은 더 높은 수준의 파형 방법에 선행된다.
Kildgaard 등36은 더 큰 클러스터에 대한 후보를 생성하기 위해 더 작은 수화 또는 비수화 클러스터 주위의 피보나치구체 37의 지점에서 물 분자가 추가되는 체계적인 방법을 개발했습니다. 비물리적 및 중복 후보는 가까운 접촉 임계값과 서로 다른 순응자 간의 근평균 제곱 거리에 따라 제거됩니다. PM6 반 경험적 방법과 DFT 및 웨이브 함수 방법의 계층 구조를 사용하여 후속 최적화는 높은 수준의 이론에서 낮은 에너지 적합성 세트를 얻는 데 사용됩니다.
인공 꿀벌 콜로니(ABC)알고리즘(38)은 최근 장 외가 ABCluster39라는프로그램에서 분자 클러스터를 연구하기 위해 구현한 새로운 구성 샘플링 접근법이다. Kubecka 등40은 구성 샘플링을 위해 ABCluster를 사용한 다음, 타이트결합 GFN-xTB 반경험적방법(41)을사용하여 낮은 수준의 재최적화를 수행하였다. 그들은 DFT 방법을 사용하여 구조와 에너지를 더욱 정제한 다음 DLPNO-CCSD(T)를 사용하여 최종 에너지를 추가했습니다.
방법에 관계없이 구성 샘플링은 PES에서 임의로 또는 임의로 생성된 포인트 분포로 시작합니다. 각 점은 해당 분자 클러스터의 특정 형상에 해당하며 샘플링 방법에 의해 생성됩니다. 그런 다음 PES의 “내리막” 방향을 따라 각 점에 대해 가장 가까운 로컬 최소를 찾습니다. 이렇게 발견된 최소의 집합은 적어도 얼마 동안 안정되어 있는 분자 클러스터의 그 기하학에 해당합니다. 여기서, PES의 형상과 표면의 각 지점에서의 에너지의 평가는 보다 정확한 물리적 설명이 더 많은 계산비용이 드는 에너지 계산을 초래하는 시스템의 물리적 설명에 민감할 것이다. 우리는 특히 OGOLEM25 프로그램에서 구현된 GA 방법을 사용할 것이며, 이는 다양한 글로벌 최적화 및 구성 샘플링 문제42,,43,,44,,45,초기 샘플링 포인트 세트를 생성하기 위해 성공적으로 적용되었다. PES는 MOPAC2016 프로그램 47에 구현된 PM7모델(46)에의해 설명될 것이다.46 이 조합은 MD 및 MC 방법에 비해 더 다양한 포인트를 생성하고 PES에 대한 보다 상세한 설명보다 더 빠르게 로컬 미니마를 발견하기 때문에 사용된다.
GA에 최적화된 로컬 미니마 세트는 일련의 스크리닝 단계의 시작 형상으로 사용되며, 이로 인해 최소 에너지가 낮아지지 않습니다. 프로토콜의 이 부분은 작은 기초 세트로 밀도 기능 이론(DFT)을 사용하여 고유한 GA 에 최적화된 구조 세트를 최적화하는 것으로 시작됩니다. 이 최적화 세트는 일반적으로 GA에 최적화된 반 경험적 구조에 비해 더 자세하게 모델링되는 더 작은 고유한 로컬 최소 구조 세트를 제공합니다. 그런 다음 더 큰 기초 집합을 사용하여 이 작은 구조 집합에서 또 다른 DFT 최적화가 수행됩니다. 다시 말하지만, 이 단계는 일반적으로 작은 기초 DFT 단계에 비해 더 자세하게 모델링되는 더 작은 구조세트를 제공할 것이다. 그런 다음 최종 고유 구조 세트가 더 엄격한 수렴에 최적화되고 고조파 진동 주파수가 계산됩니다. 이 단계 후 우리는 대기 중 클러스터의 평형 농도를 계산하는 데 필요한 모든 것을 갖습니다. 전체 적인 접근 방식은 그림 1에서다이어그램으로 요약됩니다. 우리는 PW9148 일반화 그라데이션 근사치 (GGA) 교환 상관 관계 기능 Pople49 50 기초 세트의 두 가지 변형과 함께 DFT의 구현 (작은 기초 단계에 대한 6-311 +G*와 큰 기초 단계에 대한 6-311 +G**)를 사용합니다. 이러한 교환 상관 기능 및 기초 세트의 이러한 특별한 조합은 대기클러스터(51,,52)에대한 정확한 깁스 프리 에너지 형성의 이전 성공으로 인해 선택되었다.
이 프로토콜은 사용자가 휴대용 배치시스템(53)을 사용하여 고성능 컴퓨팅(HPC) 클러스터에 액세스할 수 있다고 가정하고, MOPAC2016(http://openmopac.net/MOPAC2016.html)47,OGOLEM(https://www.ogolem.org)25,가우시안 09(https://gaussian.com)49,및 OpenBabel54(http://openbabel.org/wiki/Main_Page) 소프트웨어가 특정 설치 지시에 따라 설치된 소프트웨어이다. 이 프로토콜의 각 단계는 사용자의 $PATH 환경 변수에 포함된 디렉터리에 저장해야 하는 사내 셸 및 Python 2.7 스크립트 집합을 사용합니다. 위의 모든 프로그램을 실행하는 데 필요한 모든 환경 모듈 및 실행 권한도 사용자의 세션에 로드되어야 합니다. GA 코드(OGOLEM) 및 반경험적 코드(MOPAC)에 의한 디스크 및 메모리 사용량은 최신 컴퓨터 리소스 표준에 따라 매우 작습니다. OGOLEM/MOPAC의 전체 메모리 및 디스크 사용량은 사용하려는 스레드 수에 따라 달라지며, 그렇다 하더라도 대부분의 HPC 시스템의 기능에 비해 리소스 사용량이 작습니다. QM 메서드의 리소스 요구 는 클러스터의 크기와 사용된 이론 의 수준에 따라 달라집니다. 이 프로토콜을 사용하면 이론 의 수준이 달라져 서 에너지 구조의 최종 집합을 계산할 수 있으며, 일반적으로 빠른 계산으로 인해 결과의 정확도가 더 불확실해질 수 있다는 점입니다.
명확성을 위해 사용자의 로컬 컴퓨터는“로컬 컴퓨터”라고하며 액세스 권한이 있는 HPC 클러스터는“원격 클러스터”라고합니다.
Protocol
Representative Results
Discussion
이 프로토콜에 의해 생성된 데이터의 정확도는 주로 세 가지에 따라 달라집니다: (i) 단계 2에 의해 샘플링 된 구성의 다양성, (ii) 시스템의 전자 구조의 정확성, (iii) 열역학 적 교정의 정확성. 포함된 스크립트를 편집하여 메서드를 수정하여 이러한 각 요소를 해결할 수 있습니다. 첫 번째 요소는 임의로 생성된 구조의 더 큰 초기 풀, GA의 더 많은 반복 및 GA에 관련된 기준의 느슨한 정의를 사용하여 쉽게 극복할 수 있습니다. 또한, 상이한 물리적 설명의 효과를 탐구하기 위해 자기 일관된 전하 밀도-기능적 타이트 바인딩(SCC-DFTB)모델 및 유효 단편 전위(EFP)63 모델과 같은 상이한 반경험적 방법을 사용할 수 있다. 여기서 주요 제한 사항은 공유 결합을 형성하거나 끊을 수있는 방법의 무능력이며, 이는 단량체가 동결된다는 것을 의미합니다. GA 절차는 반 경험적 설명에 따라 이러한 냉동 단량체의 가장 안정적인 상대 적 위치를 찾습니다.
시스템의 전자 구조의 정확도는 다양한 방법으로 향상 될 수있다, 그 계산 비용 각각. 하나는 M06-2X64 및 wB97X-V65,또는 이러한 Møller-Plesset66,,67,,68(MPn) 섭동 이론 및 결합 클러스터69(CC) 방법과 같은 더 나은 밀도 기능을 선택할 수 있다.68 기능 계층구조에서는 PW91과 같은 일반화된 그라데이션 근사치(GGA) 기능에서 wB97X-D 및 M06-2X와 같은 메타-GGA 하이브리드 기능과 같은 범위 분리하이브리드 기능으로 전환시 성능이 향상됩니다.
DFT 방법의 단점은 정확한 값을 향한 체계적인 수렴이 불가능하다는 것입니다. 그러나 DFT 방법은 계산 비용이 저렴하며 다양한 응용 프로그램에 대한 다양한 기능이 있습니다.
MP2 및 CCSD(T)와 같은 파형 함수 방법을 사용하여 계산된 에너지는 증가하는 추기경 수의 상관 관계 일관된 기준 집합과 함께([8-]cc-pV[D,T,Q,…] Z) 전체 기준 설정 한도를 체계적으로 수렴하지만 시스템 크기가 증가함에 따라 각 계산의 계산 비용이 엄중해집니다. 전자 구조의 추가 개선은 명시적으로 상관된 기준세트(70)를 사용하고 전체 기초 세트(CBS)한계로 추정함으로써 달성될 수 있다. 우리의 최근 연구는 밀도 장착 명시적으로 상관 2 차 Møller-Plesset (DF-MP2-F12) 교란 접근 MP2 / CBS계산32에접근 에너지를 산출 제안한다. 다른 전자 구조 방법을 사용하는 현재 프로토콜의 수정에는 두 단계가 포함됩니다: (i) 소프트웨어에 의해 주어진 구문에 따라 템플릿 입력 파일을 준비하고, (ii) run-pw91-sb.csh, run-pw91-lb.csh,및 run-pw91-lb-ultrafine.csh 스크립트를 편집하여 올바른 입력 파일 구문뿐만 아니라 올바른 스크립트를 생성합니다.
마지막으로, 열역학 적 교정의 정확도는 전자 구조 방법뿐만 아니라 전 세계적으로 최소 한도에 대한 PES의 설명에 따라 달라집니다. PES에 대한 정확한 설명은 매우 비용이 많이 드는 작업인 분력 필드72,,73(QFF)과 같은 핵 자유도의 변위와 관련하여 PES의 3차 및 고차 유도체의 계산을 요구합니다. 현재 프로토콜은 진동 주파수에 대한 고조파 발진기 근사치를 사용하므로 PES의 최대 두 번째 유도체만 계산해야 합니다. 이 접근법은 실제 PES및 고조파 PES의 큰 차이로 인해 매우 플로피 분자 및 대칭 이중 웰 전위와 같은 높은 조화성을 가진 시스템에서 문제가됩니다. 더욱이, 계산적으로 까다로운 전자 구조 방법으로부터 고품질 PES를 갖는 비용은 진동 주파수 계산에 대한 비용 의 문제를 복합화할 뿐이다. 이를 극복하기 위한 한 가지 방법은 고품질 의 전자 구조 계산과 낮은 품질의 PES에서 계산된 진동 주파수를 사용하여 비용과 정확도 간의 균형을 맞추는 것입니다. 현재 프로토콜은 이전 단락에 설명된 바와 같이 상이한 PES 설명을 사용하도록 수정될 수 있다; 그러나 스크립트 및 템플릿의 진동 주파수 키워드를 편집하여 조화진동 주파수를 계산할 수도 있습니다.
모든 구성 샘플링 프로토콜에 대한 두 가지 중요한 문제는 잠재적인 에너지 표면을 샘플링하는 초기 방법과 각 클러스터를 식별하는 데 사용되는 기준입니다. 우리는 전작에서 다양한 방법을 광범위하게 사용했습니다. 첫 번째 문제, 잠재적 인 에너지 표면을 샘플링하기위한 초기 방법, 우리는 이러한 요인에 따라 반 경험적 방법으로 GA를 사용하는 선택을했다. 화학적 직관26,무작위 샘플링 및 분자 역학(MD)29,,30을이용한 구성 샘플링은 물 클러스터18에대한 우리의 연구에서 관찰한 바와 같이 10단량 이상의 클러스터에 대해 정기적으로 가시적 글로벌 미니마를 찾지 못한다. 우리는 성공적으로(H2O)1174의복잡한 PES를 연구하기 위해 분지 호핑 (BH)을 사용했지만, BH 알고리즘이 찾지 못한 잠재적 인 저에너지 이섬의 수동 포함이 필요했습니다. 물 클러스터의 글로벌 최소 를 찾는 BH 및 GA의 성능의 비교,(H2O)n=10-20 GA가 지속적으로 BH75보다더 빠른 글로벌 최소를 발견것을 입증했다. OGOLEM 및 CLUSTER에서 구현된 GA는 모든 분자 클러스터에 적용할 수 있으며 클래식포스 필드, 반경험적, 밀도 기능성 및 ab initio 기능을 갖춘 방대한 수의 패키지와 인터페이스할 수 있기 때문에 매우 다재다능합니다. PM7의 선택은 속도와 합리적인 정확도에 의해 구동됩니다. 사실상 다른 모든 반 경험적 방법은 계산 비용이 상당히 높을 것입니다.
두 번째 문제에 관해서는, 우리는 전자 에너지, 다이폴 모멘트, 중첩 RMSD 및 회전 상수에 이르기까지 독특한 구조를 식별하기 위해 다른 기준을 사용하여 탐구했다. 다이폴 모멘트 를 사용하는 것은 두 다이폴 모멘트 구성 요소가 분자의 배향에 의존하고 총 다이폴 모멘트는 구조가 동일하거나 고유하다고 결정하는 임계값을 설정하기 어려웠던 방식으로 기하학적 차이에 매우 민감했기 때문에 어려웠습니다. 전자 에너지와 회전 상수의 조합이 가장 유용합니다.
두 구조물을 고유하게 간주하기 위한 현재 기준은 0.10 kcal mol-1의 에너지 차이 임계값과 1%의 회전 상수 차이를 기반으로 합니다. 따라서 에너지가 0.10 kcal mol-1 (~0.00015 a.u.) 이상 차이가 있는 경우 두 구조가 다른 것으로 간주됩니다. 그리고 그들의 세 회전 상수 (A, B, C)는 1 % 이상 다릅니다. 수년에 걸쳐 상당한 내부 벤치 마크는 이러한 임계 값이 합리적인 선택으로 나타났습니다. 당사의 구성 샘플링 접근법 및 스크리닝 방법론은 암모니아 및아민(32)을함유하는 강하게 결합된 삼차 황산염 수화물뿐만 아니라 물76,,77로 복잡한 다방향족 탄화수소와 같은 매우 약하게 결합된 클러스터에 적용되었다. 고려해야 할 다른 프로토네이션 상태가 있는 클러스터의 경우, 가장 좋은 방법은 다양한 PROTONATION 상태의 단량체로 시작하여 다양한 GA 계산을 실행하는 것입니다. 이렇게 하면 다른 프로토네이션 상태를 가진 구조물이 신중하게 고려됩니다. 그러나 낮은 수준의 DFT 계산을 통해 형상 최적화 과정에서 프로토네이션 상태가 변경될 수 있으며, 따라서 시작 형상에 관계없이 가장 안정적인 프로토네이션 상태를 생성할 수 있습니다.
GA 구성 샘플링 방법은 GA 코드가 GA 실행 과정에서 단량체가 다른 구성을 채택할 수 있도록 하는 일반적인 비매개 변수화 방법과 인터페이스되어 있는 한 플로피 분자에서도 잘 작동해야 합니다. 예를 들어, PM7과 GA를 인터페이싱하면 단량체의 구조가 변경될 수 있지만, 프로토네이션 상태가 변경될 때 와 같이 채권이 파손되면 구조물이 허용할 수 없는 후보로 버려질 수 있습니다.
우리는 고조파 근사치의 단점을 수정하는 다른 방법을 고려했다, 특히 낮은 진동 주파수에서 발생하는 사람들. 준 고조파 근사치를 현재 방법론에 통합하는 것은 어렵지 않습니다. 그러나, 준 고조파 방법에 대한 질문이 여전히있다, 그것은 적용 될 아래의 컷오프 주파수에 관해서 특히. 또한, 기존의 지혜가 RRHO 근사치에 비해 개선되어야한다고 제안하더라도 준 RRHO 근사치의 신뢰성을 검토하는 엄격한 벤치마킹 작업은 없습니다.
이렇게 제시된 프로토콜은 비협조적으로 결합된 가스 상 분자 클러스터의 임의의 시스템에 일반화될 수 있다. 또한 스크립트 및 템플릿을 편집함으로써 임의의 반경험적 방법, 전자 구조 방법 및 소프트웨어, 진동 분석 방법 및 소프트웨어를 사용하는 것이 일반화될 수 있다. 이는 사용자가 Linux 명령줄 인터페이스, Python 스크립팅 및 고성능 컴퓨팅에 익숙하다고 가정합니다. 익숙하지 않은 구문과 Linux 운영 체제의 모양과 스크립팅 경험 부족은 이 프로토콜의 가장 큰 함정이며 새로운 학생들이 가장 어려움을 겪는 곳입니다. 이 프로토콜은 주로 에어로졸 형성에 황산과 암모니아의 효과에 초점을 맞추고, 우리 그룹에서 년 동안 구현의 다양한 성공적으로 사용되어왔다. 이 프로토콜의 추가 개선은 더 많은 전자 구조 소프트웨어, 유전 알고리즘의 대체 구현 및 전자 및 진동 에너지의 빠른 계산을 위한 최신 방법의 사용에 대한 보다 강력한 인터페이스를 포함합니다. 이 프로토콜의 현재 응용 프로그램은 현재 대기에서 에어로졸 형성의 초기 단계와 프리바이오틱 환경에서 더 큰 생물학적 분자의 형성에서 아미노산의 중요성을 탐구하고 있습니다.
開示
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
이 프로젝트는 보조금 CHE-1229354, CHE-1662030, CHE-1721511, 그리고 CHE-1903871 국립 과학 재단에서 지원되었다 (GCS), 아놀드와 메이블 베크만 재단 베크만 장학생 상 (AGG), 배리 M. 골드 워터 장학금 (AGG). 머큐리 컨소시엄(http://www.mercuryconsortium.org)의 고성능 컴퓨팅 리소스가 사용되었습니다.
Materials
| Avogadro | https://avogadro.cc | Open-source molecular visualization program | |
| Gaussian [09/16] Software | http://www.gaussian.com/ | Commercial ab initio electronic structure program | |
| MOPAC 2016 | http://openmopac.net/MOPAC2016.html | Open-source semi-empirical program | |
| OGOLEM Software | https://www.ogolem.org | Genetic algorithm-based global optimization program | |
| OpenBabel | http://openbabel.org/wiki/Main_Page | Open-source cheminformatics library | |
| calcRotConsts.py | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Python script to compute rotational constants | |
| calcSymmetry.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to calculate symmetry number of a molecule given Cartesian coordinates | |
| combine-GA.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to combine energy and rotational constants from different GA directories | |
| combine-QM.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to combine energy and rotational constants from different QM directories | |
| gaussianE.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract Gaussian 09 energies | |
| gaussianFreqs.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract Gaussian 09 vibrational frequencies | |
| getrotconsts | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Executable to calculate rotational constants given a molecule's Cartesian coordinates | |
| getRotConsts-dft-lb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of large basis DFT optimized structures | |
| getRotConsts-dft-lb-ultrafine.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of ultrafine DFT optimized structures | |
| getRotConsts-dft-sb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of small basis DFT optimized structures | |
| getRotConsts-GA.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of genetic algorithm optimized structures | |
| global-minimum-coords.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of global minimum structures of gly-(h2o)n, where n=0-5 | |
| make-thermo-gaussian.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract data from Gaussian output files and make input files for the thermo.pl script | |
| ogolem-input-file.ogo | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Ogolem sample input file | |
| ogolem-submit-script.pbs | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | PBS batch submission file for Ogolem calculations | |
| README.docx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Clarifications to help readers use the scripts effectively | |
| runogolem.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run OGOLEM | |
| run-pw91-lb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of large basis DFT optimization calculations | |
| run-pw91-lb-ultrafine.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of ultrafine DFT optimization calculations | |
| run-pw91-sb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of small basis DFT optimization calculations | |
| run-thermo-pw91.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute the thermodynamic corrections for a batch of DFT optimized structures | |
| similarityAnalysis.py | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Python script to determine unique structures based on rotational constants and energies | |
| symmetry | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Executable to calculate molecular symmetry given Cartesian coordinates | |
| symmetry.c | (C) 1996, 2003 S. Patchkovskii, Serguei.Patchkovskii@sympatico.ca | C code to determine the molecular symmstry of a molecule given Cartesian coordinates | |
| template-marcy.pbs | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template for a PBS submit script which uses OGOLEM | |
| template-pw91.com | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template Gaussian 09 input | |
| template-pw91-HL.com | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template Gaussian 09 input for ultrafine DFT optimization | |
| thermo.pl | https://www.nist.gov/mml/csd/chemical-informatics-research-group/products-and-services/program-computing-ideal-gas | Perl open-source script to compute ideal gas thermodynamic corrections | |
| gly-h2o-n.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet for the complete protocol | |
| table-1.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
| table-2.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
| table-3.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
| table-4.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
| water.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of water | |
| glycine.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of glycine |
参考文献
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