Polyatomic radikal katyonlar güçlü alanlı adyabatik iyonlaşma ile Ultrafast titreşim Coherences ölçümü
概要
Biz moleküler ayrışma sonucu polyatomic radikal katyonlar ultrafast titreşim coherences problama için bir iletişim kuralı mevcut.
Abstract
Biz polyatomic radikal katyonlar titreşim coherences hazırlama ve onların ultrafast dynamics problama için bir pompa-sonda Yöntem mevcut. Yaygın olarak kullanılan 800 alan güçlü iyonlaşma pompa nabız dalga boyu değişen tarafından nm yakın kızılötesi (1200-1600 nm) içine, adyabatik elektron iyonlaşma işleminin tünel katkısını göre multiphoton emme artırır. Adyabatik iyonizasyon etkili bir tutarlı titreşim devlet (“dalga paketi”) için sonraki uyarma mükellef hazırlar elektron kaldırmadan iyon yere elektronik devlet baskın nüfus sonuçlanır. Bizim deneylerde zayıf alan 800 nm nabız ile tutarlı titreşim dynamics probed ve ayrışma ürünleri zamana bağımlı verimi bir uçuş zaman kütle spektrometre ölçülür. Biz 10 800 nm darbeleri ile karşılaştırıldığında bir faktörle iyon verimleri molekül dimetil methylphosphonate (DMMP) nasıl 1500 nm bakliyat uyarma için kullanarak tutarlı salınımlarını genliği geliştirir göstermek için üzerinde ölçümler mevcut. Bu iletişim kuralı mevcut pompa-sonda kurulumları bir optik parametrik amplifikatör (OPA) dalga boyu dönüşüm için Incorporation aracılığıyla uygulanabilir.
Introduction
1960 yılında lazer icadından beri seçmeli olarak kimyasal bağları moleküller kırma amacı uzun süredir devam eden rüyada kimyager ve fizikçi oldu. Her ikisi de ayarlamanıza olanak lazer frekans ve yoğunluk hedef bağ ile ilişkili titreşim frekansı1,2,3,4 absorbans seçici enerji doğrudan bölünme etkinleştirmek için inanılıyordu . Ancak, erken deneyler intramolecular titreşim dağıtılması emilir enerji molekülü boyunca sık sık en zayıf bağ4,5non-selektif bölünme içinde sonuçlandı bulundu. Bu kadar değil femtosecond gelişimi lazerler darbeli ve pompa-sonda tekniği6 ‘ geç tutarlı titreşim Birleşik veya “dalga paketler” manipülasyon doğrudan 1980 ‘s bond bölünme ve diğer başarılı kontrol etkin oldu hedefleri6,7,8. Pompa-sonda ölçümleri, neyin “pompa” darbe bir heyecan durumu veya daha sonra bir süre iptal edildi “sonda” darbe tarafından heyecanlı iyon hazırlar, moleküller9ultrafast süreçleri eğitim için en çok kullanılan tekniklerden birini kalır, 10,11,12,13,14,15,16,17,18, 19,20.
Pompa-sonda uyarma için kitle spektrometrik algılama birleştiğinde kullanarak polyatomic radikal katyonlar dinamikleri hedef molekülün nonselective parçalanma iyonlaşma pompa tarafından doğar ultrafast ayrılma eğitimi için önemli bir sınırlama 800 nm21,22,23Ti:Sapphire dalga boyu nabız. Bu aşırı parçalanma sonuçları nonadiabatic multiphoton iyonlaşma–dan ve yakın kızılötesi uyarma dalga boyu ilerletmeniz azaltılabilir (Örn., 1200-1500 nm)22,23,24, 25. Bu daha uzun dalga boylarında, adyabatik elektron tünel arttıkça iyonlaşma süreci22,23multiphoton uyarma göre katkı. Adyabatik tünel molekül ve formları ağırlıklı olarak “soğuk” zemin durumu moleküler iyonlar19,22,23küçük aşırı enerji kazandırır. Önceki çalışmalarımız yakın kızılötesi uyarma kullanımını önemli ölçüde tutarlı titreşim uyarilmalar veya “dalga paketlerinde”, 800 nm uyarma19, karşılaştırıldığında polyatomic radikal katyonlar hazırlanması geliştirir göstermiştir 20. Bu eser alan güçlü iyonlaşma 1500 nm ve 800 kullanarak kimyasal savaş ajanı simulant dimetil methylphosphonate üzerinde (DMMP) alınan pompa-sonda ölçümleri ile multiphoton ve tünel katkıları ile hakim arasındaki farkı göstermek nm Pompa dalga boylarında.
Süre iptal edildi, recombined ve odaklı bir uçuş zaman kütle spektrometre, içine, Şekil 1‘ deki bizim kurulumunda gösterildiği gibi ultrashort lazer bakliyat bir çift pompa-sonda deneylerimiz olur. Bu deneyler Ti:Sapphire rejeneratif amplifikatör üreten gerektirir > 2 mJ, 800 nm, 30 fs bakliyat. Amplifikatör çıkışı nerede enerji çoğunu bir optik parametrik amplifikatör (OPA) pompa için kullanılan 1200-1600 nm, 100-300 µJ, 20-30 fs bakliyat üretimi için bir 90:10 (% R: %T) ışın ayırıcı olarak ikiye bölünmüş durumda. IR pompa ışın çapı 22 mm ve çapı 800 nm sonda denge aletinin 5.5 mm ve özlü bir iris kullanarak aşağı collimated için genişletilir. Bu collimations pompa ışın böylece iyonlaşma pompa darbe sırasında oluşan tüm iyonlar tarafından zaman gecikmeli sonda darbe heyecanlı mısın sağlanması bir önemli ölçüde daha küçük ışın bel (9 µm) prob kiriş (30 µm), daha odak içinde neden. Çünkü bizim deneyler amacı odaklanmış ışın demeti kenarlarına yakın düşük yoğunluklarda, bile oluşan üst moleküler iyon dinamikleri soruşturma için bu yapılandırma kullanılır. Biz son derece heyecanlı daha fazla iyonik türlerin dinamikleri ilgi varsa, o zaman sonda ışın çapı pompanın bundan daha küçük yapılması gerektiğini unutmayın.
Pompa ve sonda nabız collinearly yayar ve Wiley-McLaren bir uçuş zaman kütle spektrometre (TOF-MS)26 (Şekil 2) çıkarma bölgesine odaklandık. Moleküler örnekleri bir şişede yerleştirilen koya bağlı ve vakum için açıldı. Bu kurulum molekül soruşturma altında sıfır olmayan bir buhar basıncı bulunmalıdır; düşük buhar basıncı ile moleküller için şişe ısıtmalı. Gaz halinde olan yakıtlar örnek akış odasına iki değişken sızıntı vana tarafından kontrol edilir. Örnek çıkarma bölgesi27‘ hedef molekül yerel olarak yüksek konsantrasyon yerine getirmeleri için bir 1/16″ Paslanmaz çelik boru yaklaşık 1 cm uzakta lazer odak (Şekil 2) ile odaya girer. Ayıklama plaka odaklı bir 0,5 mm yarık vardır lazer yayılması ve iyon yollara dik. Pompa ışın Rayleigh aralığı yaklaşık 2 mm olduğundan, bu yarık yoğunluğu ile ekstraksiyon plaka28geçmek için en yüksek nerede merkez odak birimin oluşturulduğu iyonları sağlayan bir filtre görevi görür. İyonları nerede tespit ve tipik ticari Ti:Sapphire lazerler 1 kHz tekrarlama oranı 1 GHz dijital osiloskop ile kaydedilen ve Z-gap mikro kanal plaka (MCP) dedektörü29‘ ulaşmak için bir 1 m alan ücretsiz drift tüp girin.
Protocol
Representative Results
Discussion
Bu iletişim kuralı polyatomic radikal katyon iyonlar yere elektronik devlet seçici hazırlık ile ultrafast titreşim dinamiklerini çözmek bize sağlar. İse standart alan güçlü iyonlaşma yordamı kullanarak 800 nm yere elektronik devlet radikal katyonlar ilk satır diatomics10,11,12,13 ve CO titreşim coherences hazırlamak 2 14 , <sup cla…
開示
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Bu eser ABD Ordusu araştırma ofisi ile sözleşme W911NF-18-1-0051 tarafından desteklenmiştir.
Materials
| Mass spectrometer components | |||
| TOF lens stack and flight tube assembly | Jordan TOF Products, Inc. | C-677 | |
| 18 mm Z-gap detector assembly | Jordan TOF Products, Inc. | C-701Z | |
| TOF high voltage power supply | Jordan TOF Products, Inc. | D-603 | |
| Vacuum system components | |||
| Rotary vane backing pump | Edwards Vacuum LLC | RV12 | |
| Turbomolecular pumps (2) | Edwards Vacuum LLC | EXT255H | |
| Turbomolecular pump controllers (2) | Edwards Vacuum LLC | EXC300 | |
| Pressure gauge | Edwards Vacuum LLC | AIGX-S-DN40CF | |
| Chiller for water cooling | Neslab | CFT-25 | |
| Femtosecond laser system | |||
| Ti:Sapphire regenerative amplifier | Coherent, Inc. | Astrella | oscillator and amplifier in a single integrated system |
| Optical Parametric Amplifer (OPA) | Light Conversion | TOPAS Prime | |
| Motion control | |||
| Motorized linear translation stage 1" travel | Thorlabs | Z825B | |
| controller for linear translation stage | Thorlabs | KDC 101 | |
| USB controller hub and power supply | Thorlabs | KCH 601 | |
| Manual linear translation stage 1" travel | Thorlabs | PT1 | |
| Detectors | |||
| Pyroelectric laser energy meter | Coherent, Inc. | 1168337 | |
| Thermal laser power meter | Coherent, Inc. | 5356E16R | |
| Si-biased detector 200-1100 nm | Thorlabs | DET10A | |
| Compact USB CMOS Camera | Thorlabs | DCC1545M | |
| USB spectrometer | Ocean Optics | HR4000 | |
| 1 GHz digital oscilloscope | LeCroy | WaveRunner 610Zi | |
| Optics | |||
| Type 1 BBO crystal | Crylight Photonics | BBO007 | aperture and thickness may be customized |
| Achromatic half wave plate, 1100-2000 nm | Thorlabs | AHWP05M-1600 | |
| Wollaston prism polarizer | Thorlabs | WPM10 | |
| Hollow retro-reflector | PLX, Inc. | OW-20-1C | |
| Variable neutral density filter | Thorlabs | NDC-100C-2 | |
| Longpass dichroic mirror 2" diameter | Thorlabs | DMLP950L | |
| Software | |||
| Digital Camera image software | Thorlabs | ThorCam | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW | |
| Data processing software | Mathworks | MATLAB |
参考文献
- Letokhov, V. S. Photophysics and Photochemistry. Physics Today. 30 (5), 23-32 (1977).
- Bloembergen, N., Yablonovitch, E. Infrared laser induced unimolecular reactions. Physics Today. 31 (5), 23-30 (1978).
- Zewail, A. H. Laser selective chemistry-is it possible?. Physics Today. 33 (11), 25-33 (1980).
- Brif, C., Chakrabarti, R. L., Rabitz, H. Control of quantum phenomena: past, present and future. New Journal of Physics. 12, 075008 (2010).
- Bloembergen, N., Zewail, A. H. Energy redistribution and the question of mode selective laser chemistry revisited. The Journal of Physical Chemistry. 88 (23), 5459-5465 (1984).
- Rosker, M. J., Dantus, M., Zewail, A. H. Femtosecond real-time probing of reactions. I. The technique. The Journal of Chemical Physics. 89 (10), 6113-6127 (1988).
- Zewail, A. H. Femtochemistry: Recent progress in studies of dynamics and control of reaction and their transition states. The Journal of Physical Chemistry. 100 (31), 12701-12724 (1996).
- Warren, W. S., Rabitz, H., Dahleh, M. Coherent Control of Quantum Dynamics: The Dream Is Alive. Science. 259 (5101), 1581-1589 (2003).
- Kosma, K., Trushin, S. A., Fuß, W., Schmid, E. E. Cyclohexadiene ring opening observed with 13 fs resolution: coherent oscillations confirm the reaction path. Physical Chemistry Chemical Physics. 11 (1), 172-181 (2009).
- De, S., Magrakvelidze, M., Bocharova, I. A., Ray, D., Cao, W., Znakovskaya, I., Li, H., Wang, Z., Laurent, G., Thumm, U., Kling, M. F., Litvinyuk, I. V., Ben-Itzhak, I., Cocke, C. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Following+dynamic+nuclear+wave+packets+in+N2,+O2+and+CO+with+few-cycle+infrared+pulses.”>Following dynamic nuclear wave packets in N2, O2 and CO with few-cycle infrared pulses. Physical Review A. 84 (4), 043410 (2011).
- Bryan, W. A., McKenna, J., English, E. M. L., Wood, J., Calvert, C. R., Torres, R., Murphy, D. S., Turcu, I. C. E., Collier, J. L., McCann, J. F., Williams, I. D., Newell, W. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Isolated+vibrational+wavepackets+in+D2+:+Defining+superposition+condition+and+wavepacket+distinguishability.”>Isolated vibrational wavepackets in D2+: Defining superposition condition and wavepacket distinguishability. Physical Review A. 76 (5), 053402 (2007).
- Calvert, C., Bryan, W., Newell, W., Williams, I. Time resolved studies of ultrafast wavepacket dynamics in hydrogen molecules. Physics Reports. 491 (1), 1-28 (2010).
- Kelkensberg, F., Lefebvre, C., Siu, W., Ghafur, O., Nguyen-Dang, T. T., Atabek, O., Keller, A., Serov, V., Johnsson, P., Swoboda, M., Remetter, T., L'Huillier, A., Zherebtsov, S., Sansone, G., Benedetti, E., Ferrari, F., Nisoli, M., Lépine, F., Kling, M. F., Vrakking, M. J. J. Molecular dissociative ionization and wave-packet dynamics studied using two-color XUV and IR pump-probe spectroscopy. Physical Review Letters. 103 (12), 123005 (2009).
- Erattupuzha, S., Larimian, S., Baltuska, A., Xie, X., Kitzler, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Two-pulse+control+over+double+ionization+pathways+in+CO2.”>Two-pulse control over double ionization pathways in CO2. The Journal of Chemical Physics. 144 (2), 024306 (2016).
- Rudenko, A., Makhija, V., Vajdi, A., Ergler, T., Schurholz, M., Kushawaha, R. K., Ullrich, J., Moshammer, R., Kumarappan, V. Strong field-induced wave packet dynamics in carbon dioxide molecule. Faraday Discussions. 194, 463-478 (2016).
- Pearson, J. B., Nichols, S. R., Weinacht, T. Molecular fragmentation driven by ultrafast dynamic ionic resonances. The Journal of Chemical Physics. 127 (13), 131101 (2007).
- Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D. A., Matsika, S., Levis, R. J. Strong field adiabatic ionization prepares a launch state for coherent control. The Journal of Physical Chemistry Letters. 5 (24), 4305-4309 (2014).
- Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Bohinski, T., Romanov, D. A., Matsika, S., Levis, R. J. Controlling the dissociation dynamics of acetophenone radical cation through excitation of ground and excited state wavepacket. The Journal of Physics B: Atomic, Molecular, and Optical Physics. 48 (16), 164002 (2015).
- Ampadu Boateng, D., Gutsev, G. L., Jena, P., Tibbetts, K. M. Ultrafast coherent vibrational dynamics dynamics in dimethyl methylphosphonate radical cation. Physical Chemistry Chemical Physics. 20 (7), 4636-4640 (2018).
- Ampadu Boateng, D., Gutsev, G. L., Jena, P., Tibbetts, K. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dissociation+dynamics+of+3-+and+4-nitrotoluene+radical+cations:+Coherently+driven+C-NO2+bond+homolysis.”>Dissociation dynamics of 3- and 4-nitrotoluene radical cations: Coherently driven C-NO2 bond homolysis. The Journal of Chemical Physics. 148 (13), 134305 (2018).
- Markevitch, A. N., Romanov, D. A., Smith, S. M., Schlegel, H. B., Ivanov, M. Y., Levis, R. J. Sequential non adiabatic excitation of large molecules and ions driven by strong laser fields. Physical Review A. 69 (1), 013401 (2004).
- Lezius, M., Blanchet, M., Rayner, D. M., Villeneuve, D. M., Stolow, A., Ivanov, M. Y. Nonadiabatic multielectron dynamics in strong field molecular ionization. Physical Review Letters. 86 (1), 51 (2001).
- Lezius, M., Blanchet, V., Ivanov, M. Y., Stolow, A. Polyatomic molecules in strong laser fields: Nonadiabatic multielectron dynamics. The Journal of Chemical Physics. 117 (4), 1575 (2002).
- Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D., Matsika, S., Levis, R. J. Measurement of an electronic resonance in a ground-state, gas-phase acetophenone cation via strong-field mass spectrometry. The Journal of Physical Chemistry Letters. 4 (10), 1587-1591 (2013).
- Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D., Matsika, S., Levis, R. J. Measurement of ionic resonances in alkyl phenyl ketone cations via infrared strong field mass spectrometry. The Journal of Physical Chemistry A. 117 (47), 12374-12381 (2013).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Review of Scientific Instruments. 26, 1150-1156 (1955).
- Gutsev, G. L., Ampadu Boateng, D., Jena, P., Tibbetts, K. M. A Theoretical and Mass Spectrometry Study of Dimethyl Methylphosphonate: New Isomers and Cation Decay Channels in a Femtosecond Laser Field. The Journal of Physical Chemistry A . 121 (44), 8414-8424 (2017).
- Hankin, S. M., Villeneuve, D. M., Corkum, P. B., Rayner, D. M. Intense-field laser ionization rates in atoms and molecules. Physical Review A. 64 (1), 013405 (2001).
- Amitay, Z., Zajfman, D. A new type of multiparticle three-dimensional imaging detector with subnanosecond time resolution. Review of Scientific Instruments. 68 (3), 1387-1392 (1997).
- Trebino, R., Kane, D. J. Using phase retrieval to measure the intensity and phase of ultrashort pulses: frequency-resolved optical gating. Journal of the Optical Society of America A. 10 (5), 1101 (1993).
- DeLong, K. W., Trebino, R., Hunter, J., White, W. E. Frequency-resolved optical gating with the use of second harmonic generation. Journal of the Optical Society of America B. 11 (11), 2206 (1994).
- Trebino, R. . Frequency Resolved Optical Gating. , (2000).
- Ruff, J. A., Siegman, A. E. Single-pulse laser beam quality measurements using a CCD camera system. Optics Letters. 31 (24), 4907-4909 (1992).
- Trushin, S. A., Kosma, K., Fuß, W., Schmid, W. E. Sub-10-fs supercontinuum radiation generated by filamentation of few-cycle 800 nm pulses in argon. Optics Letters. 32 (16), 2432-2434 (2007).
- Fuß, W., Schmid, W. E., Pushpa, K. K., Trushin, S. A., Yatsuhashi, T. Ultrafast relaxation and coherent oscillations in aminobenzonitriles in the gas phase probed by intense-field ionization. Physical Chemistry Chemical Physics . 9 (10), 1151-1169 (2007).
