Une Technique analogue macroscopique pour l’étude des processus hydrodynamiques moléculaires dans les liquides et les gaz denses

Hydrodynamique moléculaire étudie la dynamique et les collections de molécules dans les fluides et mécanique statistique des molécules individuelles. Parmi les nombreuses techniques expérimentales développées pour l’étude des systèmes hydrodynamiques moléculaire^1,2, diffusion de la lumière^1,2,3, des simulations de dynamique moléculaire^{4, 5,6,7} et, dans une moindre mesure, de la diffusion inélastique des neutrons⁸ ont été plus couramment utilisé. Malheureusement, des limitations importantes fixer sur les deux techniques de ce dernier. Des simulations de dynamique moléculaire (DM), par exemple : i) sont limitée aux petites spatiale et temporelle domaines contenant des molécules relativement peu , ii) nécessitent l’utilisation approximative entre particules potentiels, iii) généralement présenter périodique conditions aux limites, non valides en vertu des conditions d’écoulement de non-équilibre en vrac et iv) ne peut pas, à l’heure actuelle, répondre à la question fondamentale de la dynamique de l’échelle moléculaire comment, impliquant des molécules simples ou collections de molécules, sont affectées par et couple Retour à, en vrac, écoulements de fluides non équilibré. La principale limitation liée à la diffusion des neutrons est liée à la difficulté d’accéder à du nombre limité de sources de faisceau de neutrons disponibles.

Afin de fournir le contexte pour la technique expérimentale analogue présentée dans cet article, nous mettons en évidence les techniques de diffusion de la lumière appliqués aux fluides simples de gaz dense et état liquide. Dans une expérience de diffraction de la lumière typique, un faisceau de lumière polarisée laser est dirigé vers un volume petit interrogatoire contenant un échantillon de fluide stationnaire. Lumière diffusée de molécules au sein de l’échantillon est alors détectée à un certain angle fixe par rapport au faisceau incident. Suivant le régime dynamique moléculaire d’intérêt, détection et analyse du signal lumineux épars intègre soit léger filtrage ou light mélange des méthodes de détection. Comme souligné par Berne et Pecora¹, filtrage techniques, qui sonde la dynamique moléculaire état fluide ponctuellement échelles plus courte que s, introduire un interféromètre après diffusion ou un réseau de diffraction et permettent l’analyse de la densité spectrale de la lumière diffusée. Optique, mélangeant les techniques, utilisées pour la dynamique lente-chronologique, s, en revanche, intégrer un analyseur autocorrelator ou spectre après diffusion, dans lequel le contenu spectral du signal diffusé est extraite de la lumière mesurée intensité.

En règle générale, laser sondes, au moins ceux fonctionnant dans la gamme visible du spectre, ont des longueurs d’onde beaucoup plus longues que l’espacement typique entre les molécules de l’état liquide. Dans ces circonstances, le faisceau sonde excite cinq collective, ralentir-chronologique, modes hydrodynamiques de long-longueur d’onde^2,9,10 (lent par rapport à la fréquence de collision caractéristique) : deux visqueux amortie, Counter-propagation des ondes sonores, deux modes de vorticité découplé, purement diffusif et un mode unique par diffusion thermique (entropie). Les modes sonores sont excités dans le sens (longitudinal) du faisceau incident, tandis que les modes tourbillonnaires sont excités dans le sens transversal.

Systèmes de l’état liquide, considérant purement expérimental, deux questions fondamentales, située au coeur de l’équilibre et hors équilibre mécanique statistique de moléculaire, des techniques de diffusion restent au-delà de la lumière et mesures de diffusion des neutrons :
1) spectacle de^{11 9,}arguments rigoureux que la dynamique de collision et sous-sous-collision-temps-échelle aléatoire, de l’état liquide des molécules individuelles, sous réserve de la dynamique newtonienne classique ou dynamique quantique, peut procéder à une refonte de la forme d’équations généralisées de Langevin (GLE). GLE, à leur tour, constituent un outil théorique central dans l’étude de la mécanique statistique de non-équilibre des molécules de gaz denses et liquides. Malheureusement, étant donné que la dynamique des molécules (non macromoléculaire) individuelles ne peut être résolue par une technique de diffusion, il n’existe actuellement aucun moyen direct, au-delà des simulations de MD, pour tester la validité du GLE.
2) une hypothèse fondamentale se trouvant au cœur de la dynamique des fluides macroscopiques continuum, ainsi microscopique moléculaire hydrodynamique, pose en principe que sur longueur – et échelles de temps importants par rapport à des diamètres moléculaires et de la collision, mais petites par rapport au continuum longueur – et échelles de temps, l’équilibre thermodynamique local (LTE) prévaut. Dans le continuum flux et chaleur transfert modèles, comme les équations de Navier-Stokes (NS), l’hypothèse de LTE est obligatoire,⁹ pour couple intrinsèquement non équilibré, les flux de continuum-échelle et les fonctionnalités de transport d’énergie — comme les contraintes de cisaillement visqueux et conduction thermique — strictement équilibre thermodynamique des propriétés, comme la température et l’énergie interne. De même, tandis que microscale transport de quantité de mouvement et d’énergie sont intrinsèquement non équilibré processus, ce qui reflète l’apparence du couplé, masse de micro-échelle, modèles de dynamique et les courants d’énergie, de ces processus micro-échelle supposent que les courants représenter les petites perturbations du LTE⁹. Encore une fois, au meilleur de nos connaissances, on n’a aucun test expérimentale directe de l’Assomption de LTE. En particulier, il semble qu’aucune expériences moléculaires diffusion hydrodynamiques n’ont été tentées dans les écoulements fluides denses, mobiles, non équilibré.

Dans cet article, nous décrivons une technique expérimentale analogique dans lequel la particule macroscopique, unique et la dynamique de la particule collective des pieux de grain vibré, mesurée à l’aide de standard Particle Imaging Velocimetry (PIV), peut être utilisée pour prédire indirectement, interpréter et exposer seul – et multi – molecule hydrodynamique dans les liquides et les gaz denses. Les éléments physiques et théoriques qui permettent la technique proposée sont précisées dans un récent article publié par notre groupe de¹². Expérimentalement, le système macroscopique doit faire preuve : (i) une tendance soutenue à la locale, équilibre mécanique statistique échelle macroscopique et (ii) small, départs linéaires d’équilibre qui imitent les fluctuations de non-équilibre (faibles) observée chez systèmes hydrodynamiques moléculaires. Théoriquement : modèles microscale i classique décrivant l’équilibre et la mécanique statistique faiblement-hors de l’équilibre de dense, interaction des systèmes de particules N doivent procéder à sa refonte sous forme d’échelle macroscopique, et (ii) les modèles résultants de la macro-échelle doivent sûrement prédire la dynamique de l’unique et plusieurs particules, du courts, particule-collision-échelles de temps à, continuum-flux-échelles de temps longues.

Ici, nous présentons un plan expérimental détaillé ainsi que représentant résultats obtenus par cette nouvelle technique. Contrairement à des simulations de MD et de lumière et de méthodes de diffusion de neutrons, la nouvelle technique permet, pour la première fois, l’étude détaillée des processus hydrodynamiques moléculaires au sein qui coule, fortement non équilibré, denses de gaz et liquides.