Eliminación del arsénico utilizando un gel de polímero catiónico impregnado con hidróxido de hierro
Summary
En este trabajo, preparamos un adsorbente compuesto por el catiónico N,N-dimetilamino propilacrilamida cloruro de metilcloruro cuaternario (DMAPAAQ) gel de polímero e hidróxido de hierro para adsorbing arsénico de aguas subterráneas. El gel se preparó a través de un método novedoso diseñado para garantizar el máximo contenido de partículas de hierro en su estructura.
Abstract
En este trabajo, preparamos un adsorbente compuesto por un gel de polímero catiónico que contiene hidróxido de hierro en su estructura diseñada para adsorbelismo de aguas subterráneas. El gel que seleccionamos fue el gel De,N-dimetilamino propilcrilamida de cloruro de metilo cuaternario (DMAPAAQ). El objetivo de nuestro método de preparación era asegurar el máximo contenido de hidróxido de hierro en la estructura del gel. Este enfoque de diseño permitió la adsorción simultánea tanto por la estructura polimérica del gel como por el componente de hidróxido de hierro, mejorando así la capacidad de adsorción del material. Para examinar el rendimiento del gel, medimos la cinética de reacción, realizamos análisis de sensibilidad de pH y selectividad, monitoreamos el rendimiento de adsorción de arsénico y realizamos experimentos de regeneración. Determinamos que el gel se somete a un proceso de quimiosión y alcanza el equilibrio a 10 h. Además, el gel adsorbido arsénico de manera efectiva a niveles de pH neutros y selectivamente en entornos iónicos complejos, logrando un volumen máximo de adsorción de 1,63 mM/g. El gel podría ser regenerado con 87.6% de eficiencia y NaCl podría ser utilizado para la desorción en lugar de NaOH dañino. En conjunto, el método de diseño a base de gel presentado es un enfoque eficaz para la construcción de adsorbentes de arsénico de alto rendimiento.
Introduction
La contaminación del agua es una gran preocupación ambiental, motivando a los investigadores a desarrollar métodos para eliminar contaminantes como el arsénico de los residuos1. Entre todos los métodos reportados, los procesos de adsorción son un enfoque de costo relativamente bajo para la eliminación de metales pesados2,3,4,5,6,7. Polvos de oxihidróxido de hierro se consideran uno de los adsorbentes más eficientes para extraer arsénico de soluciones acuosas8,9. Aún así, estos materiales sufren de una serie de inconvenientes, incluyendo los primeros tiempos de saturación y precursores sintéticos tóxicos. Además, hay un efecto adverso grave en la calidad del agua cuando estos adsorbentes se utilizan durante un largo período de tiempo10. A continuación, se necesita un proceso de separación adicional, como la sedimentación ola filtración, para purificar el agua contaminada, lo que aumenta el costo de la producción 8,11.
Recientemente, los investigadores han desarrollado geles de polímero como hidrogeles catiónicos, microgeles y criogeles que han demostrado propiedades de adsorción eficientes. Por ejemplo, una tasa de eliminación de arsénico del 96% se logró mediante el cloruro de trimetil amonio de crisotilo catiónico, poli(3-acrylamidopropyl) [p(APTMACl)]12. Además, a pH 9, aproximadamente 99.7% eficiencia de eliminación se logró por este hidrogel catiónico13. A pH 4, 98,72 mg/g de capacidad máxima de adsorción de arsénico se logró mediante el microgel, basado en tris(2-aminoetilo) amina (TAEA) y éter gliceroldiglycidyl (GDE), p(TAEA-co-GDE)14. Aunque estos geles demostraron buenos rendimientos de adsorción, no pudieron eliminar eficazmente el arsénico del agua a niveles de pH neutros, y sus selectividades en todos los ambientes estudiados no se notificaron15. Se midió una capacidad máxima de adsorción de 227 mg/g de cuando fe(III)-Sn(IV) se utilizó arena recubierta de óxido binario mixta a una temperatura de 313 K y un pH de 716. Alternativamente, la arena recubierta de óxido binario Fe-Zr (IZBOCS) también se ha utilizado para eliminar el arsénico y alcanzó una capacidad máxima de adsorción de 84,75 mg/g a 318 K y un pH de 717. Otros adsorbentes reportados sufren de bajo rendimiento de adsorción, falta de reciclabilidad, baja estabilidad, altos costos operativos y de mantenimiento, y el uso de productos químicos peligrosos en el proceso de síntesis4.
Buscamos abordar las limitaciones anteriores mediante el desarrollo de un material con un rendimiento mejorado de adsorción de arsénico, alta selectividad en entornos complejos, capacidad de reciclaje y actividad eficiente a niveles de pH neutros. Por lo tanto, desarrollamos un compuesto de gel catiónico de N,N-dimetilamino prometilamino proxilacrilamida de cloruro de metilcloruro cuaternario (DMAPAAQ) gel y hierro (III) hidróxido (FeOOH) partículas como un adsorbente para la eliminación de arsénico. Elegimos combinar FeOOH con nuestro gel porque FeOOH aumenta la adsorción de ambas formas de arsénico18. En este estudio, nuestro compuesto de gel fue diseñado para ser no poroso y fue impregnado con FeOOH durante la preparación. En la siguiente sección, se discuten más los detalles del método de preparación de gel, incluida nuestra estrategia para maximizar el contenido de FeOOH.
Protocol
Representative Results
Discussion
El principal avance de nuestro método desarrollado es la estrategia de diseño única del compuesto de gel. El propósito de nuestro método de preparación de gel era maximizar la cantidad de contenido de hierro en el gel. Durante la preparación, añadimos FeCl3 y NaOH a la “solución de iniciador” y a la “solución de monómero”, respectivamente. Una vez que la solución de monómero se mezcló con la solución del iniciador, hubo una reacción entre FeCl3 y NaOH, produciendo FeOOH dentro del ge…
Divulgazioni
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Esta investigación fue apoyada por el número de subvención JSPS KAKENHI (26420764, JP17K06892). También se reconoce la contribución del Ministerio de Tierras, Insfraestructura, Transporte y Turismo (MLIT), Gobierno del Japón en el marco del “Programa de Subvenciones a la Investigación y desarrollo de la Tecnología de la Construcción” a esta investigación. También reconocemos la contribución del Sr. Kiyotaka Senmoto a esta investigación. La Sra. Adele Pitkeathly, Asesora Senior de Escritura del Centro de Escritura de la Universidad de Hiroshima también es reconocida por las correcciones y sugerencias en inglés. Esta investigación fue seleccionada para su presentación oral en la 7a Conferencia IWA-Aspire, 2017 y Conferencia de Tecnología del Agua y el Medio Ambiente, 2018.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
Riferimenti
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetica. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
