HARİTALAR kullanarak x-ışını Floresans veri miktarının
Summary
Burada, biz x-ışını Floresans uygun yazılımın kullanımı haritalar, Floresans mikroskobu veri miktar için Argonne Ulusal Laboratuvarı tarafından oluşturulan gösterir. Sonuç quantified veri elemental dağılımı ve stokiometrik oranları faiz örneği içinde anlamak için yararlıdır.
Abstract
X-ışını Floresans (XRF) mikroskopi için bilinen bir standart ham spectra yaklaştırarak haritalar miktar kimyasal kompozisyon ve bir malzeme içinde elemental dağılımı değerlendirmek için çok önemlidir. XRF sinkrotron tabanlı araştırma konuları, özellikle non-yıkıcı doğası ve yüksek hassasiyeti nedeniyle çeşitli için bir ayrılmaz karakterizasyonu tekniği haline gelmiştir. Bugün, synchrotrons de bir mikron bırakmak Nano kompozisyon varyasyonları değerlendirilmesi için aşağıda mekansal çözünürlükte Floresans veri elde edebilirsiniz. Uygun miktar sonra elemental segregasyon, stokiometrik ilişkileri ve kümeleme davranış bir derinlemesine, yüksek çözünürlüklü anlamak mümkündür.
Bu makalede, tam 2-B XRF haritalar miktar için Argonne Ulusal Laboratuvarı tarafından geliştirilen yazılım uydurma haritalar kullanımını açıklar. Bir örnek Cu sonuç olarak kullandığımız (In, Ga) gelişmiş foton kaynak beamline 2-ID-B Argonne Ulusal Laboratuvarı alınan Se2 güneş pili. Biz uygun ham veri, Standart prosedür göstermek nasıl bir uyum kalitesini değerlendirmek ve program tarafından oluşturulan tipik çıkışları mevcut göstermektedir. Buna ek olarak, biz bu el yazması yazılım sınırlamalarına ve dağınık şekilde sayısal olarak doğru ve temsilcisi olduğu teklif önerileri daha da verileri düzeltmek nasıl giderilir, elemental konsantrasyonları belirli tartışıyorlar.
Introduction
XRF sinkrotron tabanlı birden çok disiplinler arasında onlarca yıl için kullanılmıştır. Örneğin, bu Biyoloji Geraki hangi onlar içinde kanser ve kanser olmayan meme dokusu 1metal konsantrasyonları eser miktarda sayısal vd., tarafından gibi çalışmalar üzerinde kullanılmıştır. Daha genel olarak, nicel XRF çalışmalar Biyoloji hücre ve dokularda, metal konsantrasyonları ile ilgili geniş bir dizi Paunesku vd tarafından açıklandığı gibi uygulandı 2. benzer şekilde, deniz protistalar eser elementler 3,4 için okudu ve hatta mikro – ve macronutrient dağıtımları bitki hücreleri 5içinde gözlendi. Kemner ve ark. tarafından işe farklı morfoloji farklılıkları ve elemental kompozisyon tek bakteri hücreleri içinde tanımlanan, 6, ayrıca nicel XRF analizi ile mümkün yapıldı. Buna ek olarak ve özellikle ilgili örnek için burada, güneş pili cihazlar eğitim malzemeleri bilim adamları silikon yarı iletkenler 7 alt mikron metal yabancı maddelerin varlığı üzerinde araştırmalar yüksek çözünürlüklü XRF kullanın yapmış açıklanması , 8, iş nasıl elemental dağıtımlarında güneş aygıtları 9,10elektrik performansı etkiler ve CIGS tanımlayıcı derinlik bağımlı degradeler görülme oranı x-ışını otlatma yoluyla film Güneş Pilleri ince Bağdaşık Floresan (GIXRF) 11.
Birçok bu çalışmalar yapmak için sayısal kararınızı kullanımı sadece kayma dağıtım çalışma sinkrotron x-ışını Floresans yüksek çözünürlüklü yeteneklerini, aynı zamanda bilgi miktar. Birçok çalışmalar söz konusu kayma dağıtımları ile ilişkili elemental konsantrasyonları bilmek önemlidir. Örneğin, Geraki ve arktarafından çalışmalarında., demir, bakır, çinko ve kanserli olarak potasyum konsantrasyonu farkı miktarının çalışma gerekli ve kanser olmayan meme dokuları, daha iyi anlamak ne konsantrasyonları için zararlı hale insan doku 1. Benzer şekilde, Luo ve arktarafından çalışmalar. yapılan quantified XRF az miktarda klor perovskite güneş pilleri ile ve klor içeren öncüleri 12olmadan sentezlenmiş dahil tanımlamak için kullanın. Bu nedenle, belirli öğeleri konsantrasyonları gerekli, doğru miktar olan çalışmalar gerekli ve önemli bir adım olur.
X-ışını Floresans (XRF) ölçümleri üzerinden elemental konsantrasyonları miktarının işlemi floresan yoğunluğu sayar kitle konsantrasyonları (örneğin µg/cm2) içine çevirir. Ham spectra enerji bir fonksiyonu olarak enerji dağıtıcı Floresans dedektörü tarafından toplanan fotonlar dizi mevcut. Spectra ilk uygun ve sonra quantified verileri hesaplamak için standart bir ölçüme göre. Özellikle, Floresans spectra uygun ilk adımı için bile kalitatif analiz elemanları çok önemlidir. Montaj önce sayıları binned çünkü bu benzer Floresans geçişler ile iki öğe örnek içerdiği zaman bir sorun haline onların enerji, temel alır. Bu durumda, sayıları yanlış binned ve böylece yanlış öğe ile ilişkili.
Sık sık da doğru bir örnek’ndaki öğelerin göreli miktarları üzerinde sonuçlar çıkarmak amacıyla XRF spectra ölçmek gereklidir. Uygun miktar ağır elementler ve hafif unsurları sayıları doğrudan, yakalama bölümü, emme ve floresan olasılık, Floresans fotonlar zayıflama ve mesafe çapraz farklılıkları göz ardı Karşılaştırılacak öğenin tüm Dedektör çarpıcı fotonlar sayısını etkileyen olay enerji emme kenarından. Bu nedenle, spectra her harita için uygun ve ikisi de aşağıdaki yordamda yapılır, en yüksek yoğunluklarda standart, karşılaştırma işlemi için her birinin elemental konsantrasyonları miktar doğru önemlidir.
Biz ayrılmaz bir spektrum yaklaştırarak birimlerinin santimetre kare (µg/cm2) mikrogram Floresans fotonlar ham sayıları dönüştürmek nasıl göstermek veya her ölçüm nokta veya piksel bireysel spectra toplanan bir yelpazede üretilen 2D bir harita. Bu yelpazenin göreli yoğunluklarda örnek içerdiği farklı öğeleri gösterir. Belirli bir öğe emme kenarına olay ışın enerjidir mesafe onların Floresans tepeler yoğunluklarda etkiler. Genel olarak, yakın iki enerjileri vardır, bu her zaman böyle değildir, ancak bu öğeler için üretilen büyük yoğunluk. Şekil 4’te Ref 13 x-ışını fotonlar, emme uzunluğu methylammonium kurşun iyodür perovskite güneş pili çoğunluk öğelerinde için elde edilen yoğunluğu doğrudan ilişkili olduğu bağımlılığı gösterir. Bu öğeleri ile ilgili enerji floresan tepki gösterir, ve yanıt olay enerji, daha ziyade bu mesafe artan ile sürekli bir düşüş olmadığını gösterir ayrıca öğe bağlıdır.
Bu ilişki, bu öğeleri doğru miktarda uyarma diğer öğelerle ilgili olarak daha düşük olsa bile ham elemental konsantrasyonları yüksek uyarma enerjileri daha yakın olay enerji kanallarıyla öğesi için görünebilir sonucudur olaydan uzak enerjiler. Bu nedenle, şiddeti, Floresans verim varyasyonları, farklı emme kenarları, Dedektör hassasiyeti ve ölçüm arka plan, vb, gibi diğer faktörler birlikte enerji bağımlılığının veri uydurma çizim önce çok önemlidir yüzden sonuçlar gözlenen elemental miktarları üzerinde. Biz daha sonra nereye kullanıcı parametreleri yoluyla bir metin belgesi uyacak ve öğeleri tanımlayan ayrılmaz spektrum uygun algoritma geçerli.
Algoritma, Vogt ve arktarafından yaratılmıştır. 14, geçici kullanma-in ilgi (ROI) filtreleme, bölgeler içinde o bütünleşmek belirli öğeleri en yüksek bölgeler ve ilke bileşen analizi (PCA) üzerinde. İlk olarak, PCA yalnızca öğeleri ve çok güçlü bir şekilde belirgin tepeler belirlemek için yapılır. Bu doğru sinyal gürültü ayrılması için sağlar. Daha sonra farklı öğe zirveleri ile aynı uyarma enerji deconvoluting, örneğin Au Mα ve P Kαörtüşen için önemlidir tanımlanan bileşenleri sayısal olarak sayılabilir, prensip. Son olarak, yatırım Getirisi filtreleme için sayısal veri belirtilen bölgeler üzerinde entegre ederek uygulanabilir.
Sayıları için elemental konsantrasyonları ilişkilendirmek için (genellikle “Standart” olarak anılacaktır) iyi quantified başvuru aynı ölçüm koşulları, geometri ve enerji, altında altında eğitim örnek olarak ölçülür. Bu kez Dresden AXO veya National Institute of Standards ve Technology (NIST) standarttır. Onlar farklı öğeler çeşitli kapak ve tablo elemental dağıtımları ile gel. Örnek ilgi aynı ölçüm koşullar altında Standart sayıları ölçülen sayar normalleştirme ilgi örnek için elemental miktar için temel sağlar.
Daha ayrıntılı olarak, haritalar tanımlayan öğeler ve onların konsantrasyonları standart (AXO ve NIST standartları için olduğu gibi) standart bilgileri program tarafından bilinen gerçeği tarafından veya ayrı bir dosya girilen veriler aracılığıyla (durumunda bir farklı standart) kullanılıyor. Bu bilgileri, program ölçüm ayarlarını HARİTALAR’da gömülü beklenen konsantrasyonu altında standart öğelerin ölçülen yoğunluklarda ile ilgilidir. Daha sonra herhangi bir uzaklığı ayarlamak için Ölçekleme faktörü oluşturur ve bu ölçekleme oranı standart dahil tüm kalan öğeleri tahmininiçıkarmak. Ölçekleme faktörü sonra ölçüm ayarlarını ve haritalar içinde ham sayıları doğrusal dönüştürülmek üzere alan yoğunluğu µg/cm2‘ deki bilgiler uzaklığı içerir.
Burada, biz nasıl yapmak göstermek kullanım programı, haritalar, Dr. S. Vogt Argonne Ulusal Laboratuvarı (ANL) 14Floresans özelliğine sahip beamlines elde veri ölçmek için tarafından geliştirilmiştir. Gösteri için kullanılan verileri sektör 2-ID-d 10şekil 1’deki ölçüm Kurulumu kullanarak ANL, satın alınmıştır. Uygun yordam Ayrıca diğer beamlines, ancak, belirli özellikleri ANL beamlines programda katıştırılmış ve güncelleştirilmesi gerekir Not alınan veriler için uygulanabilir.
Protocol
Representative Results
Discussion
Rakamlar bu yordamı kullanarak veri uydurma önemini göstermektedir. Rakamlar 1 (sağda) ve 2 (alt) üzerinden uygun bir doğru ortaya gereken bir temsilcisi sonuç göster. Bir yetersiz ise uygun, ayrılmaz spektrum görüntü belirgin bir şekilde kapalı görünebilir ve bunlar çoğu durumda tespit etmek zor olsa da elde edilen quantified veri hataları içinde olacaktır. Belirli örnek türleri, özellikle örnekleri Standart öğelerini içermeyen kendisi için standart temsilcisi örnek öğele…
Divulgazioni
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
ABD Enerji Bakanlığı sözleşmeli DE-EE0005948 fonlama kabul. Merkezi kullanımı Nano malzemeler ve gelişmiş foton kaynağı, her iki bilim Office kullanıcı özellikleri, ABD Enerji Bakanlığı, bilim Office, Office temel Enerji Bilimler, Sözleşme No altında tarafından desteklenmiştir DE-AC02-06CH11357. Bu malzeme kısmen Ulusal Bilim Vakfı (NSF) ve bölümü, enerji (DOE) NSF CA No altında tarafından desteklenen çalışma üzerine kuruludur AET-1041895. Video düzenleme, Arizona State Üniversitesi’nde VISLAB tarafından yapıldı. Herhangi bir görüş, bulgular ve sonuçlar veya bu malzeme ifade önerileri olanlar yazar(lar) ve mutlaka bu NSF veya DOE yansıtmamaktadır. T.N. Ulusal Bilim Vakfı (Ödülü 1144616) tarafından finanse edilen bir IGERT-Güneş Kardeşliği tarafından desteklenmektedir.
Riferimenti
- Geraki, K., Farquharson, M. J., Bradley, D. A. X-ray fluorescence and energy dispersive x-ray diffraction for the quantification of elemental concentrations in breast tissue. Phys. Med. Biol. 49, 99-110 (2004).
- Paunesku, T., Vogt, S., Maser, J., Lai, B., Woloschak, G. X-ray fluorescence microprobe imaging in biology and medicine. J. Cell. Biochem. 99 (6), 1489-1502 (2006).
- Twining, B. S., et al. Quantifying Trace Elements in Individual Aquatic Protist Cells with a Synchrotron X-ray Fluorescence Microprobe. Anal. Chem. 75 (15), 3806-3816 (2003).
- de Jonge, M. D., et al. Quantitative 3D elemental microtomography of Cylotella meneghiniana at 400-nm resolution. Proc. Natl. Acad. Sci. 107 (36), 15676-15680 (2010).
- Duĉić, T., et al. Enhancement in statistical and image analysis for in situ µSXRF studies of elemental distribution and co-localization, using Dioscorea balcanica. J. Synchrotron Rad. 20, 339-346 (2013).
- Kemner, K. M., et al. Elemental and Redox Analysis of Single Bacterial Cells by X-ray Microbeam Analysis. Science. 306 (5696), 686-687 (2004).
- Bertoni, M. I., et al. Nanoprobe X-ray fluorescence characterization of defects in large-area solar cells. Energy Environ. Sci. 4 (10), 4252-4257 (2011).
- Fenning, D. P., et al. Iron distribution in silicon after solar cell processing: Synchrotron analysis and predictive modeling. Appl. Phys. Lett. 98 (162103), (2011).
- Buonassisi, T., et al. Quantifying the effect of metal-rich precipitates on minority carrier diffusion length in multicrystalline silicon using synchrotron-based spectrally resolved x-ray beam induced current. Appl. Phys. Lett. 87 (044101), (2005).
- Stuckelberger, M. Engineering solar cells based on correlative X-ray microscopy. J. Mat. Res. 32 (10), 1825-1854 (2017).
- Streeck, C., et al. Grazing-incidence x-ray fluorescence analysis for non-destructive determination of In and Ga depth profiles in Cu(In,Ga)Se2 absorber films. Appl. Phys. Lett. 103 (113904), (2013).
- Luo, Y., et al. Spatially Heterogeneous Chlorine Incorporation in Organic-Inorganic Perovskite Solar Cells. Chem. Mater. 28, 6536-6543 (2016).
- Stuckelberger, M. Charge Collection in Hybrid Perovskite Solar Cells: Relation to the Nanoscale Elemental Distribution. IEEE J. Photovolt. 7 (2), 590-597 (2017).
- Vogt, S., Maser, J., Jacobsen, C. Data analysis for X-ray fluorescence imaging. J. Phys. IV France. 104, 617-622 (2003).
- West, B. M. Grain engineering: How nanoscale inhomogeneities can control charge collection in solar cells. Nano Energy. 32, 488-493 (2017).
- Krause, M. O. Atomic Radiative and Radiationless Yields for K and L Shells. J. Phys. Chem. Ref. Data. 8 (2), 307-327 (1979).
- Hubbell, J. H., et al. A Review, Bibliography, and Tabulation of K,L, and Higher Atomic Shell X-Ray Fluorescence Yields. J. Phys. Chem. Ref. Data. 23 (2), 339-364 (1994).
- Ravel, B., Newville, M. ATHENA, ARTEMIS, HEPHAESTUS: data analysis for X-ray absorption spectroscopy using IFEFFIT. J. Synchrotron Rad. 12, 537-541 (2005).
- West, B. M., et al. X-ray fluorescence at nanoscale resolution for multicomponent layered structures: a solar cell case study. J Synchrotron Rad. 24, (2017).
- De Boer, D. K. G. Calculation of X-Ray Fluorescence Intensities from Bulk and Multilayer Samples. X-Ray Spectrom. 19 (3), 145-154 (1990).
- Lachance, G. R., Claisse, F. . Quantitative X-ray Fluorescence Analysis: Theory and Application. , (1995).
- Sokaras, D., Karydas, A. G. Secondary Fluorescence Enhancement in Confocal X-ray Microscopy Analysis. Anal. Chem. 81 (12), 4946-4954 (2009).
