Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident

Dario Manara; Luca Soldi; Sara Mastromarino; Kostantinos Boboridis; Davide Robba; Luka Vlahovic; Rudy Konings

doi:10.3791/54807

JoVE Journal > Chemistry

Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.

Chimica

Laser-verwarming en Spectrometrie van de Radiance voor de studie van nucleair materiaal in omstandigheden simuleren een ongeval kerncentrale

Published: December 14, 2017

doi:

10.3791/54807

Dario Manara¹, Luca Soldi^1,2,4, Sara Mastromarino^1,3,5, Kostantinos Boboridis¹, Davide Robba¹, Luka Vlahovic¹, Rudy Konings¹

¹European Commission, Joint Research Centre, ²Energy Department,Politecnico di Milano, ³Department of Chemical Physics,Sapienza – Università di Roma, ⁴CEA Saclay, ⁵TU Delft

Summary

Presenteren we experimenten in die echte nucleaire brandstof, gevelbekledingen, en insluiting materialen zijn laser verwarmd tot een temperatuur boven 3000 K terwijl hun gedrag wordt bestudeerd door straling spectroscopie en thermische analyse. Deze experimenten simuleren, op de laboratoriumschaal van een, de vorming van een lava-fase na een kernreactor kern kernsmelting.

Abstract

Grote en ernstige ongevallen hebben drie keer voorgedaan in nucleaire centrales (kerncentrales), in Three Mile Island (USA, 1979), Tsjernobyl (voormalige Sovjet-Unie, 1986) en Fukushima (Japan, 2011). Onderzoek naar de oorzaken, de dynamiek, en de gevolgen van deze ongelukken is verricht in enkele laboratoria wereldwijd in de afgelopen drie decennia. Gemeenschappelijke doelen van dergelijke onderzoeksactiviteiten zijn: de preventie van dit soort ongevallen, zowel in bestaande en potentiële nieuwe kerncentrales; de minimalisering van de uiteindelijke gevolgen daarvan; en uiteindelijk een volledig begrip van de werkelijke risico’s verbonden met de kerncentrales. Aan de Europese Commissie gemeenschappelijk centrum voor onderzoek-Instituut voor Transuranen, wordt een laser-verwarming en snelle uitstraling spectro-pyrometry faciliteit gebruikt voor de laboratorium-simulatie, op kleine schaal, van NPP kern kernsmelting, het meest voorkomende type van ernstige ongeval (SA) die in een kernreactor als gevolg van een storing van het koelsysteem optreden kan. Deze simulatie-instrument kan snel en effectief hoge-temperatuur metingen op echte nucleaire materialen, zoals plutonium en kleine actinide-bevattende kernsplijting brandstof monsters. In dit opzicht, en in zijn vermogen om te produceren grote hoeveelheden gegevens betreffende materialen onder extreme omstandigheden, is de huidige experimentele aanpak zeker uniek. Aan huidige en toekomstige operationele concepten NPP, voorbeeld resultaten worden gepresenteerd op het smeltende gedrag van sommige soorten nucleaire brandstoffen: uranium-plutonium oxiden, nitriden en carbiden. Resultaten op de interactie van de hoge-temperatuur van oxide brandstoffen met insluiting materialen worden ook kort weergegeven.

Introduction

Hoewel kernsplijting is in grote lijnen voorgesteld als een veelbelovende grootschalige, vrijwel onuitputtelijke energiebron, haar volledige acceptatie is nog tot stilstand gekomen door sommige veiligheid, beveiliging en vrijwaringsmaatregelen risico’s. De experimentele aanpak gepresenteerd dit werk richt zich op het beantwoorden van enkele vragen van de fundamentele materiaalkunde verband met een van deze risico’s, het voorkomen van ernstige ongevallen (SAs) leidt tot core kernsmelting in een kerncentrale (NPP). Dit kan resulteren in een mogelijke release van hoog-radioactief materiaal in de omgeving, met ernstige gevolgen, zowel voor de gezondheid van mensen en de economie van het land. Majoor SAs van dit type hebben plaatsgevonden in kerncentrales, in Three Mile Island (USA, 1979), driemaal Tsjernobyl (voormalige Sovjet-Unie, 1986), en Fukushima (Japan, 2011). Vandaar, NPP SAs zijn de focus van heel wat onderzoek in een aantal faciliteiten wereldwijd, allesomvattende vele uitdagende fenomenen en bemoeilijkt door zeer hoge temperaturen (vaak meer dan 3.000 K) en de aanwezigheid van radioactieve materialen.

In dit scenario vereist een recente richtlijn door de Europese Raad¹ EU-landen de hoogste prioriteit geven aan nucleaire veiligheid in alle stadia van de levenscyclus van een kerncentrale. Het gaat hierbij om uitvoering van veiligheidsbeoordelingen vóór de bouw van nieuwe kerncentrales en zorgen voor een aanzienlijke veiligheid verbeteringen voor oude reactoren.

In dit verband een gecontroleerd-sfeer, laser-verwarming en snelle uitstraling spectro-pyrometry faciliteit²^,³^,⁴ geïmplementeerd is bij de Europese Commissie gemeenschappelijk centrum voor onderzoek-Instituut voor Transuranen voor de laboratorium-simulatie, op kleine schaal, van NPP kern kernsmelting. Vanwege de beperkte steekproefomvang (meestal op een cm – en 0.1-g-schaal) en de hoge procesefficiëntie en de externe aard van laser Verwarming, deze aanpak vergunningen snel en effectief hoge-temperatuur metingen op echte kerntechnische materialen, met inbegrip van plutonium en minor actinide-bevattende kernsplijting brandstof monsters. In dit opzicht, en in zijn vermogen om te produceren een grote hoeveelheid gegevens betreffende materialen onder extreme omstandigheden, is de huidige experimentele methode wereldwijd erkend als zijnde uniek. In feite, is andere aanvullende onderzoekstechnieken op basis van inductieverhitting aangetoond te lijden onder de snel hoge-temperatuur-interacties tussen het monster materiaal en indamming⁵. Bovendien, als deze technieken is toegestaan en meestal grotere hoeveelheden materiaal voor analyse moeten, zijn ze minder geschikt zijn dan de huidige methode voor het onderzoek van echte kernmateriaal, vanwege de hoge radioactiviteit en de beperkte beschikbaarheid van de monsters.

In de huidige experimenten (geschematiseerde in figuur 1), wordt een monster, gemonteerd in een gecontroleerd-sfeer autoclaaf vervat in een α-afgeschermd handschoenenkastje, verwarmd door een 4,5 kW CW ND: YAG laser.

Figuur 1: Laser-verwarming en uitstraling experimentele opstelling van de spectro-pyrometry.
Het monster wordt vastgesteld met grafiet (of wolfraam of molybdeen) schroeven in een gasdichte vaartuigen die onder een gecontroleerde atmosfeer. De foto gemeld in de linkerbenedenhoek toont, als voorbeeld, een PuO₂ schijf met grafiet schroeven vast. Als het monster radioactief is, moet het schip in een alpha-strakke handschoen doos worden gemonteerd. Het monster wordt verwarmd door een 4,5 kW Nd: YAG laser op 1,064 nm. Een snelle twee-kanaals pyrometer wordt gebruikt voor de registratie van de temperatuur van het monster en het gereflecteerd signaal van een lagere-vermogen Ar⁺ laser. Een langzamer meerkanaals spectro-pyromenter is werkzaam voor in situ analyse van optische eigenschappen van het hete monster. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Straling pyrometers meten de monster radiance L_ex. Dit is de vermogensdichtheid van de elektromagnetische straling per eenheid oppervlak, golflengte en ruimtehoek uitgestoten door het monster bij een gegeven temperatuur⁶. Het is gekoppeld aan de steekproef oppervlaktetemperatuur T door middel van een gewijzigde Planck-functie:

waar Lλ de radiatieve macht, ε_λ is de spectrale stralingsvermogen, c₁ = 2· h· c₀ ² is de eerste straling constant, c₂ = h· c₀/k_B = 14,388 µm· K is de tweede straling-constante, c₀ is de lichtsnelheid in vacuüm, h is de constante van Planck en k_B Boltzmann de constante. De spectrale stralingsvermogen houdt rekening met het feit dat een echt lichaam zal stralen, op een bepaalde golflengte en temperatuur, slechts een fractie gelijk is aan de macht die wordt uitgestraald door een ideaal zwart lichaam bij dezelfde temperatuur. Daarom neemt waarden tussen 0 en 1, met 1 overeenkomt met de ideale zwart lichaam bij welke de wet van Planck is afgeleid. Aangezien pyrometers in het huidige werk altijd in de omgeving van normaal met betrekking tot de oppervlakte van het monster opgezet werden, de afhankelijkheid van de hoek van ε_λ niet geacht werd en “stralingsvermogen” zal altijd verwijzen naar normale spectrale stralingsvermogen (NSE). De NSE moet worden bepaald voor het converteren, door middel van vergelijking 1 en een pyrometer kalibratieprocedure, L_ex in absolute temperatuur T.

De temperatuur van het monster wordt gedetecteerd met behulp van een snelle pyrometer gekalibreerd tegen standaardlampen tot 2500 K op λ = 655 nm en. Een extra 256-kanaal radiance spectro-pyrometer tussen 515 nm en 980 nm was werkzaam voor de studie van het NSE (ε_λ) van het monster. Bepaling van het NSE is mogelijk door het invullen van een niet-lineaire pasvorm van de thermische emissiespectrum met vergelijking 1²^, ³, T en ε_λ wordt de slechts twee gratis parameters. Deze aanpak heeft aangetoond dat aanvaardbaar nauwkeurig in vuurvaste materialen⁷ zoals die gewoonlijk aanwezig in een Kerncentrale, waarvoor de NSE kan worden aangenomen dat golflengte-onafhankelijke (grijze lichaam hypothese) op een brede spectraal bereik. Zodra de temperatuur van het monster laser-verwarmd correct als functie van de tijd gemeten wordt, kan thermische analyse worden uitgevoerd op de resulterende temperatuur-tijd curve (thermogram).Verbuigingen of thermische arrestaties in de thermograms geven informatie met betrekking tot de fase-overgangen (solidus liquidus en isothermische fase transformaties). Bovendien, naast het zijn nodig voor de bepaling van het NSE, directe spectrale analyse van de radiance L_ex uitgestoten door het hete monster maakt ook een studie in situ van enkele optische eigenschappen van het bestudeerde oppervlak. Dit vormt een andere ondersteunende tool voor de identificatie van hoge temperatuur fenomenen, zoals fase-overgangen, chemische reacties tussen verkorte materialen en de gasfase, of de gevolgen van de scheiding. Een extra techniek genaamd gereflecteerd licht signaal (RLS) analyse²^, ³ wordt gebruikt voor het bevestigen van faseovergangen. Het wordt uitgevoerd met behulp van het tweede kanaal van de pyrometer afgestemd op een low-power (1 W) Ar⁺ laser (λ = 488 nm). Dit kanaal detecteert de laserstraal die afkomstig zijn uit de holte Ar⁺ en weerspiegeld door het monster oppervlak. Een constante RLS signaal geeft een harde ondergrond, terwijl willekeurige trillingen verschijnen na het smelten als gevolg van oppervlaktespanning-geïnduceerde trillingen op het oppervlak van de vloeibare monster.

In het algemeen, watergekoelde reactoren met behulp van elementen van de brandstof, momenteel de meest voorkomende soort NPP, beschikken over vier opeenvolgende barrières om ervoor te zorgen de inperking van de radioactiviteit⁸. De eerste barrière is dat de brandstof pellet zelf, dankzij de kristallijne structuur en micro-macroscopische porositeit, de solide kernsplijting producten en een deel van de vluchtige kan houden. In het algemeen wordt de gehele brandstof-element geplaatst in een metalen (Zircaloy of staal) bekleding die als de tweede fase van de bescherming werkt. In geval van mislukking van de bekleding is de derde barrière het hele NPP innerlijke vaartuig, in het algemeen beperkt door een stalen muur die is een paar cm dik (primaire systeem). Ten slotte, de insluiting gebouw (m-dik beton) is de laatste veiligheidshekje vóór introductie in het milieu.

In geval van mislukking van het water koeling systeem, kan een NPP SA plaatsvinden, wat leidt tot de kern van oververhitting en kernsmelting. Oververhitting is in eerste instantie als gevolg van kernsplijting warmte. Echter, in de afwezigheid van een koelventilators, oververhitting kan ook blijven lang na de beëindiging van de nucleaire kettingreactie, als gevolg van de hitte van de resterende verval van kernsplijting producten en andere hoog-radioactief soorten opgenomen in de nucleaire kern puin. In het algemeen, vertrekt core smelt vanuit het centrale deel van de brandstof element, tenzij lagere-smelten verbindingen (eventueel eutectics) worden gevormd op het raakvlak tussen de brandstof en gevelbekleding. De eerste doelstelling van het huidige onderzoek bestaat of dergelijke verbindingen lager-smelten kunnen worden gevormd in echte brandstof-gevelbekleding-systemen, en in dit geval, wat de resulterende smelten temperatuur depressie zou tot stand te brengen. Om deze vraag te beantwoorden, moet het smeltende gedrag van zuivere en gemengde brandstof verbindingen eerst worden degelijk beoordeeld die vormt dus een nog belangrijker doel van de huidige aanpak. Als brandstof en bekleding samensmelten, zal de vloeibare massa snel dalen naar de bodem van het primaire schip en beginnen met de stalen wand en met de resterende water en stoom, reageren indien van toepassing. In dit stadium ook staal kan worden gesmolten samen met de brandstof/bekleding hete mengsel. De resulterende lava-achtige vloeistof heet “corium”. Dit mengsel warm, hoog-radioactief kan diffuus buiten de primaire inperking als de stalen wand is gesmolten door en uiteindelijk zelfs met het beton vormen de meeste externe barrière te reageren. De verhoogde hitte en de hoge reactiviteit van de soorten waarvan de aanwezigheid in de corium kunnen leiden tot dissociatie van het water en de productie van waterstofgas. Dit kan resulteren in een extra risico van stoom en waterstof explosies (vgl. de SAs in Three Mile Island en Fukushima), zware oxidatie, of (minder waarschijnlijk) hydratatie van de corium massa en de NPP structurele materialen. De huidige experimentele methode toelaat de scheiding en experimentele analyse van een aantal van de vele complexe fysisch-chemische mechanismen gerelateerde aan de beschreven volgorde van gebeurtenissen. Naast de genoemde pure component smeltpunt analyse en brandstof-bekleding interactie, verschillende hoge-temperatuur interactie mechanismen kunnen worden onderzocht in vereenvoudigde systemen, zoals tussen Pu-bevattende brandstof en staal, tussen brandstof en beton, enz. Corium formatie kan mogelijk worden bestudeerd in de aanwezigheid van verschillende sferen (inert gas, lucht, sporen van waterstof of stoom) produceren belangrijke referentiegegevens voor een uitgebreide kennis van SAs.

De huidige aanpak, die vooral geschikt zijn voor het laboratorium onderzoek naar hoge-smelten materialen, heeft ook gewerkt voor de succesvolle analyse van andere, meer innovatief soorten nucleaire brandstoffen (gebaseerd, bijvoorbeeld op uranium carbiden of nitriden) en andere vuurvaste stoffen, zoals zirkonium⁹, tantalium en hafnium Carbiden, metalen superlegeringen, calciumoxide¹⁰, enz.

Protocol

1. pyrometer en spectro-pyrometer kalibratie Referentie standaardlampen Behaal uw certificaat, gekalibreerde standaardlampen uit de nationale standaard laboratoria.Opmerking: Beide lampen gebruikt hier werden nauwkeurig gecalibreerd bij 650 nm door één van de Duitse standaard referentie-instellingen, de PTB (Physikalisch Technische Bundesanstalt, 2010). Figuur 2: Zwart lichaam bron en standaard lamp gebruikt voor het kalibreren van de huidige pyrometer en spectro-pyrometer.In de kalibratieprocedure, is de pyrometer of spectro-pyrometer gezichtsveld gericht op de standaard lichtbron (zwart lichaam of lamp), die wordt verwarmd tot een temperatuur van bekende (en dus een bekende straling uitzendt) voor een bepaalde Ingangsstroom. Kalibratie vergelijkingen worden verkregen door het aanbrengen van experimentele percelen van de signalen van de spanning opgeleverd door de pyrometer of spectro-pyrometer Stralingsdetectoren als een functie van de temperatuur van de lichtbron. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer. Pyrometer kalibratie Kalibreren van het kanaal van de pyrometer te dicht bij 650 nm met twee wolfraam lint lampen, de ene voor het temperatuurbereik tussen 1100 K en 1800 K, en de tweede tussen 1800 K en 2500 K (figuur 2). Hiermee lijnt u de pyrometer op de gloeidraad van de lamp en de naald (figuur 2). Record pyrometer intensiteiten bij verschillende nominale lamp temperaturen, na het kalibratieblad geboden door PTB. Experimentele pyrometer intensiteiten worden uitgezet als functie van de inverse lamp temperaturen.Opmerking: De pyrometer is uitgerust met een logaritmische versterker. Dientengevolge, de trend moet lineair zijn, ten minste voor temperaturen boven de 1700 K. lineaire montage van experimentele punten levert de pyrometer kalibratie vergelijking in de vorm: Vergelijking 2waar A en B zijn de kalibratie-constanten waarmee de omzetting van de pyrometer signaal bij 650 nm in de temperatuur. Een tweede kanaal (fotodiode) van de dezelfde pyrometer op dezelfde golflengte van de laser van de sonde gebruikt bij de analyse van het weerkaatste licht signaal (RLS) vaststellen. In de huidige opzet, dit is een Ar+ 0,75 W cw laser straalt op 488 nm. Het tweede kanaal van de pyrometer op 488 vaststellen nm om te functioneren als een optisch filter voor de RLS.Opmerking: Aangezien de RLS analyse zuiver kwalitatieve is, geen kalibratie nodig is voor deze tweede kanaal. Radiance temperatuur Merken dat Tλ in vergelijking 2 de temperatuur van de straling gemeten door de pyrometer is. Het is de temperatuur die overeenkomt met de intensiteit van de experimentele uitstraling als het door een ideaal zwart lichaam uitgestoten waren (ελ = 1 in vergelijking 1). In echte monsters, is het verwant met de echte absolute temperatuur door de formule: Vergelijking 3. Vergelijking 1 vergelijking 3 ontlenen in de onderlinge aanpassing . Bepalen van de NSE voor het onderzochte materiaal om te verkrijgen van de echte temperatuur door middel van spectrale analyse van de intensiteit van de straling (vergelijking 1), opgenomen door een meerkanaals spectro-pyrometer tussen 515 nm en 980 nm. Spectro-pyrometer kalibratie Kalibreer de spectro-pyrometer 650 nm kanaal tegen het kanaal van de standaard lamp, volgens dezelfde procedure in stappen 1.2.1-1.2.3, hierboven uitgelegd. Aangezien de spectro-pyrometer niet met een logaritmische versterker, maar met een lineaire uitgerust is, ditmaal plot de logaritme van experimentele intensiteiten (hier uitgedrukt in punten) tegen de nominale lamp temperaturen om te bekomen van de kalibratie constanten C en D voor de 650 nm-kanaal: Vergelijking 4. De huidige verwarming van een zwart lichaam bron (figuur 2) verhogen tot een niveau waar de zwart lichaam holte is lichtgevende genoeg duidelijk zichtbaar met het blote oog. Vervolgens sluiten de spectro-pyrometer doelstelling naar het midden van de zwart lichaam holte. Verhogen van de huidige naar een niveau waar het spectro-pyrometer signaal, gelijktijdig weergegeven op een PC-scherm, intens genoeg is zodat de achtergrondgeluiden zwart lichaam. De spectro-pyrometer integratie tijd aanpassen voor het optimaliseren van de signal-to-noise verhouding. Tijd-lineariteit van de spectro-pyrometer moet worden gecontroleerd bij de belevering van. Wees voorzichtig niet te verzadigen de spectro-pyrometer fotodiodes. Stabiliseren de zwart lichaam temperatuur. Wacht tot de zwart lichaam straling uitgestoten, en daarom het spectro-pyrometer signaal, is stabiel (meestal 10 tot 20 min bij temperaturen rond 1500 K). Het opnemen van de spectra van de straling op het volledige golflengtegebied overspannen door het apparaat. Vul het geheugenbuffer volledig (256 acquisities). Dan nemen gemiddelde intensiteitswaarden voor elk kanaal. Gebruik de intensiteit opgenomen door het kanaal gecalibreerd bij 650 nm (stappen 1.4.1-1.4.2) om de exacte zwart lichaam temperatuur te meten. Zodra de temperatuur zwart lichaam wordt bepaald, berekenen de zwart lichaam straling Lλ, bb met behulp van vergelijking 1. Kalibreren van de resterende kanalen van de spectro-pyrometer tegen de zwart lichaam bronnen (ongeveer 200 van hen). Knip de varieert tussen 488 nm en 515 nm en 980 nm en 1,011 nm tot beperking van het lawaai. Verkrijgen van een integratie-tijd-specifieke kalibratiefunctie (overdracht) 5, vergelijkingwaar ICountsav is de gemiddelde experimentele intensiteit gemeten door elke spectro-pyrometer channel en ti is de tijd van de integratie. De gemiddelde waarde overnemen in de 256 acquisities verzameld in de buffer. Herhaal de spectro-pyrometer kalibratieprocedure in stappen 1.4.1-1.4.10 bij verschillende zwart lichaam temperaturen om te steken controleren dat K(λ) temperatuur-onafhankelijk is.Opmerking: Alleen de achtergrondgeluiden op verschillende zwart lichaam temperaturen moet wijzigen. In echte monster metingen, radiance spectra te verkrijgen door te vermenigvuldigen met integratie-tijd-specifieke experimentele uitstraling spectra (ICounts(λ) /ti) door de functie K(λ). 2.Monster montage Let op: In het geval dat het monster is radioactief, verrichten de gehele procedure in een alpha-strakke handschoenenkastje uitgerust met optische kwaliteit windows en een optische tafel. In het geval dat het monster is met name radioactieve (met sterke γ-vervuilers zoals Pu of Am), een voorsprong jurk dragen en handschoenen leiden terwijl het mounten. Gebruik een straling detector te identificeren van de belangrijkste richtingen van β en γ bestraling. Monteer het monster in de houder door het op te lossen met grafiet, molybdeen, wolfraam of schroeven (Zie de onderste linker inzet van figuur 1).Opmerking: In vergelijking met grafiet, zorgen Mo of W schroeven betere mechanische stabiliteit, hoewel zij van invloed kunnen zijn op het monster van thermisch evenwicht meer dan grafiet schroeven. De ideale monster vorm is een schijf ongeveer 8 mm in diameter en ten minste 2 mm dik. Echter, het gebruik van verstelbare schroeven vergunningen van de analyse van monsters van de verschillende vormen en maten die ook zeer klein en onregelmatige. Deze flexibiliteit is bijzonder voordelige wanneer radioactieve fragmenten moeten worden onderzocht. Plaats het monster en de houder in een cilindrische druk-schip (of autoclaaf, zoals geschematiseerde in figuur 1). Monteer het monster loodrecht op de as van het vaartuig. Omsluiten het vaartuig met optische kwaliteit windows (meestal kwarts of gesmolten siliciumdioxide). Het vaartuig aan een optische tabel vast te stellen. Fix een grafiet-scherm door de achterkant van het drukvat op een optische tafel om te absorberen de laserstraal in het geval dat het monster uit de houder moet vallen tijdens een experiment. 3. laser en pyrometer uitlijning Laser uitlijning Koppel op een optische tafel, een focus eenheid met de glasvezel die de high-power laserstraal naar het laboratorium brengen.Opmerking: Daarbij maximaal aandacht besteden aan het vermijden van de vorming van knikken in de optica van de vezel, die leiden onherstelbare schade aan hen tot kan. Kies de juiste lenzen in de focus eenheid met het oog op de vereiste laser spot grootte op het oppervlak van het monster en een geschikte brandpuntsafstand tussen de focus eenheid en het monster oppervlak. Zorg ervoor dat de laser ter plaatse grootte ten minste tien keer groter dan de pyrometer waarneming ter plaatse (rond 3 mm2 is) met het oog op de homogeniteit van de temperatuur rond de pyrometer-meetpunt.Opmerking: Met deze beperking, de laser ter plaatse grootte kan worden aangepast volgens de doelstellingen van elke specifieke experiment. Bijvoorbeeld, zal een kleinere plek leiden tot een hogere vermogensdichtheid van laser. Daarom zal het mogelijk zijn te bereiken van hogere temperaturen, maar op een meer beperkte zone van het monster oppervlak. Omgekeerd, een grotere laser spot garandeert een meer homogene distributie van de temperatuur in het monster, hoewel lagere maximale temperaturen haalbaar zal zijn. De brandpuntsafstand tussen de focus eenheid en het monster oppervlak wordt alleen opgelegd door geometrische beperkingen, zoals de vernietiging van de verschillende optische componenten, de aanwezigheid van een handschoenenkastje muur tussen hen en het monster, enz. Monteer alle optische onderdelen nodig (laser optics, Ar+ laser voor de RLS analyse, en pyrometers) op een optische tafel. Uitlijnen van de rode laser plek op het oppervlak van het monster door de autoclaaf (en, indien aanwezig, het handschoenenvak) venster. Als de laser spot kleiner dan het monster oppervlak is, fix it in het midden van het monster of in een bepaald gebied van belang (bijvoorbeeld de interface tussen twee verschillende zones van het monster).Opmerking: De huidige high-power laser is ook voorzien van een spaarstand hij-Ne rode laser optische precies hetzelfde pad te volgen. Zet deze pilot laser voor het uitlijnen van het systeem. De rode laser spot grootte zal er iets anders dan de echte plek grootte van de high-power infraroodstraal. Echter kan het verschil in de alignement procedure worden verwaarloosd. Zet de Ar+ -laser en lijnen in het midden van de rode pilot laser plek op het oppervlak van de steekproef. Pyrometer uitlijning De pyrometer en het spectro-pyrometer aan de optische tabel vast te stellen in een positie handig voor op zoek naar het monster, met hun assen zo dicht mogelijk tot loodrecht op het oppervlak van de steekproef. Ruwweg wijs de pyrometer en het spectro-pyrometer naar het monster. Door te kijken via de respectieve oculairs, door ervoor te zorgen dat de doelstellingen Zie de steekproef correct. Schijnen een flexibele lamp in het oculair pyrometer om fijn uitlijnen de pyrometer op de juiste positie en de brandpuntsafstand. Controleer of dat een scherp beeld van het middenrif pyrometer wordt geprojecteerd op het oppervlak van de steekproef.Opmerking: In zowel de pyrometer en spectro-pyrometer, de thermische straling door het monster is verzameld door een doelstelling (lenzen en collimator) en gericht op fotodiode detectoren door een membraan. Het beeld van dit membraan is duidelijk zichtbaar door de oculairs van de pyrometers. Met de huidige set-up, deze plek is ongeveer rond, met een diameter van 1 mm. voorkomen spelen met de pyrometer objectieve instellingen, omdat dit de apparaatkalibratie kan beïnvloeden. Hiermee lijnt u de pyrometer middenrif afbeelding in het midden van de rode pilot laser ter plaatse en de Ar+ blauwe laser ter plaatse. Herhaal dezelfde procedure in stappen 3.2.3-3.2.4 om fijn uitlijnen de spectro-pyrometer. Reflectie selectievakje Controleer zorgvuldig voor parasiet reflecties van de rode pilot laser (herkenbaar door oog met behulp van een vel wit papier), die meestal afkomstig zijn van de autoclaaf (en, indien aanwezig, het handschoenenvak) windows.Opmerking: Deze overwegingen kunnen ook afkomstig zijn van het monster oppervlak, als een goed-reflecterende metalen steekproef is om te worden geanalyseerd. Dergelijke reflecties zijn uiterst gevaarlijk als het monster met de infrarood high-power laserstraal wordt bestraald. Grafiet schermen (absorberende) plaats waar parasiet reflecties zijn geïdentificeerd.Opmerking: IR laser beam reflecties moeten nooit geraakt de mens, maar ze ook kunnen branden, optische en elektronische componenten en onderdelen van het handschoenenkastje of ze verder kunnen worden weergegeven door metalen laboratorium tools. Daarom moeten ze worden gestopt door voldoende grafiet absorptieflessen zo dicht mogelijk bij hun oorsprong. 4. het invullen van het drukvat Het drukvat verbinden met een vacuümpomp en een gassysteem van de levering door geschikte pijpen. Indien mogelijk, naast een manometer, verbinden met een zuurstof-analyzer het drukvat. Kies de sfeer (gas of gasmengsel) onder welke laser-verwarming-experimenten moeten worden uitgevoerd.Selecteer de sfeer afhankelijk van het monster te worden onderzocht en de chemische omstandigheden worden geproduceerd. Wat de atmosfeer, eerste gebruik een vacuüm pomp leegmaken van het drukvat, teneinde kruisbesmetting met air, vooral als de geselecteerde experimentele sfeer ideaal gratis van zuurstof is. Indien mogelijk, bereiken de onderste detectiegrens van de O2 analyzer in dit “zuiveren” procedure. Na het leegmaken van het, vul de autoclaaf met het gekozen gas bij een druk nodig.Opmerking: Verschillende druk kunnen worden ingesteld binnen de autoclaaf (bijvoorbeeld voor het bestuderen van het effect van de druk op de faseovergangen). Echter, voor standaard experimenten, stelt u een overdruk van gas tussen 0,2-0,3 MPa (ten opzichte van de atmosferische druk) teneinde monster verdamping verschijnselen zo veel mogelijk. De meeste van de huidige experimenten worden uitgevoerd onder een inerte atmosfeer (hydrofoor argon) teneinde de samenstelling van de eerste steekproef in de laser-verwarming-experimenten. Echter voor speciale studies, oxiderend (perslucht, CO/CO2 mengsels, enz.) of te verminderen (Ar + H2) atmosferen kunnen worden ingezet, ook. Na het vullen de autoclaaf, door ervoor te zorgen dat het zuurstof potentieel op de zuurstof analyzer heeft gestabiliseerd voordat de laser-verwarming-experiment. 5. het opzetten van de acquisitie-systeem Sluit de twee pyrometer kanalen (488 nm voor de RLS en 650 nm voor de analyses van de temperatuur) naar een oscilloscoop fungeert als een (AD), analoog/digitaal-converter. Herhaal stap 5.1 voor de spectro-pyrometer.Opmerking: Vanwege het grote aantal kanalen, de spectro-pyrometer is uitgerust met een eigen acquisitie apparaat. Dit kan extern worden geactiveerd met een signaal vanuit de oscilloscoop. Sluit de high-power laser potentiometer met de zelfde oscilloscoop als de pyrometers. Zorg ervoor dat de oscilloscoop ten minste drie input-aansluiting heeft. Anders verbinding een extra apparaat en synchroniseer deze. Stel de parameters van de oscilloscoop (overname venster amplitude, offset, en vegen duur) op een zodanige wijze dat de experimentele gegevens afkomstig uit de pyrometer kunnen worden correct en volledig opgenomen. Op de oscilloscoop scherm controleren dat de gegevens correct worden geregistreerd en na elk experiment opgeslagen. Een geschikte trigger voor de acquisitie-systeem instellen. Bijvoorbeeld, trigger de oscilloscoop wanneer het signaal vanuit de laser potentiometer een bepaalde drempel overtredingen, overeenkomt met het begin van de eerste high-power puls verzonden aan het monster en instellen met behulp van de software van de oscilloscoop. Controleer of dat, zoals de oscilloscoop is geactiveerd, begint de signalen van de laser-potentiometer en van de twee pyrometer kanalen opnemen en ook een signaal dat de overname in de spectro-pyrometer triggers. De oscilloscoop verbinden met een PC. Direct invoegen software kalibratie vergelijkingen 2, 3 en 4, zodat de opgenomen intensiteit kan worden uitgezet direct als temperatuur-versus-tijd-curven (thermograms) op het PC-scherm. 6. laser-verwarming schoten Een laser-verwarming-programma instellen Indien mogelijk, dit rechtstreeks doen vanuit een PC aangesloten op de laser. Voor vuurvaste materialen smelten dan 2500 K, stelt u een voorverwarming fase aan het begin van de laser-programma. Dit bestaat uit een slow-verwarming fase duurt 10 tot 30 s, waarin het monster wordt verwarmd met een lage laser vermogensdichtheid (ongeveer 50 W cm-2) totdat de temperatuur wordt gestabiliseerd op een constant niveau tussen de 1.500 en 2.000 K.Opmerking: De voorverwarming stadium vermindert thermische belasting, die gemakkelijk kunnen barsten en vernietigen van het monster als het werd ontslagen rechtstreeks aan meer dan 2500 K vanaf kamertemperatuur. Daarnaast helpt het mogelijke onzuiverheden verwijderen uit het monster oppervlak. Laser smelten van experimenten, is de beste aanpak vastgesteld op basis van de directe ervaring. Na de etappe voorverwarmen, instellen van een reeks van verschillende hogere-macht laser shots, Verwarming van het monster ver buiten de smelttemperatuur. Define cycli van 3-4 shots, waarna het monster naar kamertemperatuur afkoelen kan. Controleer de voorwaarden van de steekproef alvorens tot verdere opnamen.Opmerking: Het monster niet mag afkoelen naar kamertemperatuur tussen twee schoten teneinde te intens thermische benadrukt. De kracht die nodig is afhankelijk van de plek van de laser en het onderzochte materiaal. Meestal voor vuurvaste stikstofoxiden zoals UO2zijn macht dichtheden van ongeveer 500 W cm-2 voldoende om het materiële vlak in een paar honderd ms smelten. De duur van opeenvolgende high-power laserpulsen (en de respectieve vermogensdichtheid) variëren tussen enkele tientallen ms en een paar s om te controleren voor mogelijk afhankelijk van de waargenomen thermische arrestatie temperaturen de impulslengte. Controleren of de fase-overgangen bij de thermodynamische evenwicht tijdens de verwarming/koeling cycli plaatsvinden op deze manier.Opmerking: Geen thermodynamische evenwichtsvoorwaarden zou worden gewaarborgd met kortere pulsen, overwegende dat langer pulsen moeten worden vermeden omdat de vloeibare massa zou niet langer worden bewaard op het oppervlak van de steekproef door capillariteit dwingt, en door vallen, zou het schadelijk zijn voor het monster insluiting (houder en autoclaaf). Tijdens de experimenten van de laser-Verwarming, verblijf in een controlekamer gescheiden van het hoofdlaboratorium door gecoate beschermende windows die stoppen met de high-power laserstraling.Opmerking: Als experimentator aanwezigheid nodig is tijdens de opnamen van de laser in het laboratorium, is het noodzakelijk om een beschermende bril. Controleer of de set-up laser programma goed werkt door het eerste schieten de laserstraal in een absorptiefles grafiet. Gebruik deze toets ook controleren of de functie van de trigger systeem geregeld in stap 5.5 klopt. Als alle controles succesvol zijn, deactiveren van de rode pilot laser en schakel de krachtige lichtbundel. Laat alle veiligheidsschakelaars en de laser bestraling programma start op het monster. Aan het einde van de cycli van het laser-verwarming en koeling (meestal de voorverwarming fase plus drie of vier high-power pulsen), controleert u of het uiterlijk van de steekproef, die aangeeft of het geheel of gedeeltelijk gesmolten gehard, gebroken, nog steeds intact is, enz. Als het monster nog steeds intact is, meerdere laser-verwarming cycli op het herhalen en controleren op resultaat herhaalbaarheid.Opmerking: In de succesvolle gevallen meer dan veertig schoten kunnen worden herhaald op hetzelfde monster. Dergelijke grote gegevenssets kunnen worden behandeld, opbrengst gemiddelde waarden voor de fase overgang punten ondersteund door een goede statistische analyse van de onzekerheid van metingen. 7.Data-analyse Kwalitatieve thermogram analyse Controleer de kwaliteit en de kenmerken van de experimentele thermograms (één per laser shot) opgenomen door de pyrometer. Controleer of dat, als de hoogste temperaturen hoog genoeg waren, thermische arrestaties overeenkomt met stollen staan op de koeling onderdelen van de thermograms.Opmerking: Soortgelijke thermische arrestaties zijn meestal nauwelijks zichtbaar op de flank van de verwarming omdat de snelle laser verwarming meer energie dan de smeltende enthalpie levert en thermodynamische evenwichtsvoorwaarden meestal niet worden verwezenlijkt in dit deel van het experiment11 . Als de maximale temperaturen te laag waren, herhaalt u de cyclus van de laser-verwarming met hogere-macht pulsen. Herhaal de laser-verwarming/koeling cycli op een nieuw monster als thermograms ook onregelmatig of afwijkende zijn (bijvoorbeeld de schijnbare verwarming en koeling van het monster Volg niet de laserpulsen), in welk geval, het monster waarschijnlijk brak, gebarsten of verdampt tijdens het experiment. Stralingsvermogen analyse Met het oog op een echte monster temperatuur thermograms, tot stand brengen, met de hulp van de spectro-pyrometer gegevens, de NSE van het monster. Oorspronkelijke rauwe spectro-pyrometer gegevens transformeren naar radiance spectra, zoals uitgelegd in stap 1.4.11. Als een gevestigde temperatuur punt T * (bijvoorbeeld een eutectische referentiepunt [Ref. ZrC-C]) in het onderzochte systeem bestaat en wordt gemeten in het huidige experiment, dan verkrijgen NSE direct echt lichaam straling spectra Lλ, rb gemeten over de overeenkomstige thermische arrestatie. Te weten de echte temperatuur berekenen T * waartegen de thermische arrestatie optreedt, radiance Lλ, rb via vergelijking 1. In dit geval verkrijgen het stralingsvermogen rechtstreeks de definitie ervan als: Vergelijking 9. Als er geen vastgestelde temperatuur punten beschikbaar zijn, dan passen radiance spectra Lλ, rb, NSE ελ en temperatuur T nemen als gratis parameters in vergelijking 1. Vervolgens krijgen stralingsvermogen en temperatuur als de beste waarden die passen bij het hele spectrum.Opmerking: Deze procedure is numeriek juist als de grijze lichaam veronderstelling geldig (dat wil zeggen is, als stralingsvermogen hangt niet in golflengte, die meestal geldt voor de materialen in dit werk onderzocht). Anders zijn verder aannames over de golflengteafhankelijkheid stralingsvermogen nodig om te kunnen inschatten van een parametrische afhankelijkheid van ελ λ met behulp van literatuur gegevens. Nadat ελ is vastgesteld, vermenigvuldigt u de waarde bij 650 nm door de optische doorlating van het drukvat (en, indien aanwezig, de ‘ glovebox ‘) venster bij 650 nm (geleverd door de leverancier van het venster) en plaatsvervanger in vergelijking 3. Op deze manier kunt u het echte temperatuur thermograms verkrijgen door de pyrometer metingen. Fase overgang studie Identificeren fase overgang punten als de temperaturen op welke thermische arresteert of verbuigingen in de koeling flank van echte temperatuur thermograms optreden. De eerste laser-verwarming-experimenten uitvoeren op vuurvaste materialen, de smeltpunten en de NSE waarden waarvan zijn gevestigde (b.v., molybdeen, wolfraam, ZrC of UO2). Dit zorgt voor een goede test voor de goede werking en nauwkeurigheid van de methode.Opmerking: Weglaten uit de mogelijke verbuigingen van analyse, als op de verwarming flank van de thermograms, zoals zij het resultaat van niet-evenwichts verschijnselen van zeer onzeker interpretatie wellicht. Vergelijk de RLS signaal, tegelijkertijd weergegeven, met de echte temperatuur thermograms. Identificeren van het begin van nieuwe fasen op het oppervlak van het monster met behulp van de RLS, waar oscillaties en verbuigingen dienovereenkomstig wordt weergegeven. Vergelijk fase overgang temperaturen opgenomen door de pyrometer met uiteindelijke NSE wijzigingen aan de dezelfde fase-overgangen gerelateerde. 8. de monster herstel Laat de druk van de autoclaaf en stabiliseren van het aan de atmosferische druk. Open de autoclaaf en verwijder de gesmolten en refrozen monster, evenals de mogelijke fragmenten die zijn afgevallen. Eventueel gebruiken deze delen voor het na het smelten van de karakterisering van het materiaal. Reinig de autoclaaf zorgvuldig, met name de optische ramen, met de hulp van de weefsels en ethanol. Het verzamelen van monsters en fragmenten in passende recipiënten. In het geval van handschoenenkastje werk met-hoogradioactief monsters, plaats de containers in een doos van lood.

Representative Results

Figuur 3 toont echte temperatuur thermograms gemeten op uranium kooldioxide met verschillende niveaus van de oxidatie (UO2 + x met 0 < x < 0.21)2. Uranium dioxide is de essentiële component van de meest voorkomende brandstof in huidige kerncentrales. Zijn oxidatie tot verschillende zuurstof hyper-stoichiometrie niveaus kan optreden in normale en af-normal reactor voorwaarden12. Met de huidige methode, werd aangetoond dat UO2 oxidatie leiden een dramatische daling van het smelten/stollen punt tot kan door maximaal 700 K. In dit geval moest experimenten worden uitgevoerd onder de gasdruk van een nogal hoog inert (hij op 10 MPa) om te onderdrukken de zeer niet-congruente verdamping bij hoge temperaturen. Figuur 3: Thermograms gemeten op laser-verwarmd stoichiometrische en hyperstoichiometric van de uranium dioxide monsters (na 2).Een voorbeeld van dubbel-pulse laser-profiel wordt weergegeven in de grafiek. Thermograms zijn opgenomen voor verschillende UO2 + x composities. Stolling arrestaties optreden bij aanzienlijk verschillende temperaturen en met verschillende functies, afhankelijk van de samenstelling van de steekproef, onthullen de evolutie van de Smelt/vriespunt temperatuur en stollen dynamiek in de U-O-systeem. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer. Figuur 4 toont pyrometer (rechte lijn) en het spectro-pyrometer thermograms opgenomen op een plutonium kooldioxide monster laser verwarmd onder een oxiderende atmosfeer (perslucht op 0,3 MPa). Ook is PuO2 een onderdeel van essentiële nucleaire brandstof. In hetzelfde cijfer, worden twee radiance spectra gemeten door de spectro-pyrometer bij verschillende temperaturen ook weergegeven in de inzetstukken, samen met bochten montage van experimentele gegevens en de bijbehorende waarden op het gebied van T en ελ . Dankzij de huidige studie, was de PuO2 Smelt/vriespunt temperatuur 3,017 K ± 28 K, meer dan 300 K hoger dan eerder aangegeven door meer traditionele verwarming methoden worden herbeoordeeld. Deze methoden leverde resultaten zeker beïnvloed door uitgebreide hoge-temperatuur-interacties tussen het monster en de insluiting, een probleem dat grotendeels is opgelost met de huidige aanpak van externe verwarming. Figuur 4: Thermograms gemeten op een plutonium kooldioxide monster laser boven het smeltpunt verwarmd.Belangrijkste grafiek: de zwarte ononderbroken lijn en de volledig zwarte cirkels vertegenwoordigen de thermograms opgenomen van een PuO2 steekproef onder een oxiderende atmosfeer door de snelle pyrometer en de multi golflengte spectro-pyrometer, respectievelijk. De witte cirkels staan voor de waarden van de spectrale emittance verkregen door het aanbrengen van experimentele uitstraling gegevens met Planck de straling recht12. De twee inzetstukken Toon voorbeeld spectra opgenomen (zwarte cirkels) en uitgerust (rode lijnen) in vloeibare en bevriezing PuO2, respectievelijk, binnen de grijze lichaam veronderstelling. In deze percelen, de straling Lλ is genormaliseerd naar de eerste straling constante c1 omwille van de eenvoud. De belangrijkste thermogram werd verkregen met behulp van een gemiddelde constante emittance van 0,83. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer. Figuur 5 toont een reeks van laser-verwarming pulsen uitgevoerd op een mengsel van UO2 en ZrO2 onder verschillende sferen. Deze test is vertegenwoordiger van voorwaarden die kunnen worden geproduceerd in het geval van een excursie per ongeluk temperatuur in een Kerncentrale. Het smelten/stollen punt treedt op bij een goed-herhaalbare temperatuur over opeenvolgende schoten als experimenten zijn uitgevoerd in argon. Aan de andere kant, de temperatuur van smeltend/stollen afnemen in de laser schoten als laser-verwarming cycli worden uitgevoerd op perslucht. Dit toont aan dat, in het laatste geval het monster krijgt steeds meer geoxideerd tijdens de behandelingen met laser-Verwarming. Komt ook voor, in het geval van gemengde UO2- ZrO2 stikstofoxiden, een smeltpunt depressie in zuurstof hyper-stoichiometrie voorwaarden. Figuur 5: Thermograms gemeten gemengde UO2- ZrO2 monsters in hydrofoor argon en lucht.Het smelten/stollen punt treedt op bij een goed-herhaalbare temperatuur over opeenvolgende schoten als experimenten zijn uitgevoerd in argon (zwarte thermograms). Aan de andere kant, de temperatuur van smeltend/stollen afnemen in de laser schoten als laser-verwarming cycli worden uitgevoerd op perslucht (groene thermograms). Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer. Een ander voorbeeld betreft een ander soort materiaal, uranium dicarbide. Dit wordt overwogen als een mogelijk materiaal voor een alternatieve concept van nucleaire brandstof, potentieel werken bij hogere temperaturen en aanzienlijk verminderen het risico van een ongeval kernsmelting. Een nieuwe samenstelling met een grote overmaat koolstof (nominaal UC2.8) werd voor het eerst met de huidige aanpak14onderzocht. In dit geval werd de UC2- C eutectische temperatuur, gevestigd te worden op 27,37 ± 20 K, gebruikt als een verwijzing van de radiance samen met de solid-state overgang van cubic-tetragonale (α→β), die is vastgesteld op 2.050 K ± 20 k De NSE van de koolstof-rijker compound werd gemeten om te verhogen tot 0,7 bij 650 nm, terwijl de waarde ελ = 0,53 voor zuiver uranium dicarbide op de grens van de eutectische regio opgericht. Deze stijging werd geanalyseerd in het licht van de ontmengen van overtollige koolstof en gebruikt voor de bepaling van de liquidus temperatuur (3220 ± 50 K voor UC2.8). Als gevolg van de snelle solid-state diffusie, ook bevorderd door de cubic-tetragonale overgang, kon geen duidelijke tekenen van een lamellaire eutectische structuur worden waargenomen na blussen tot kamertemperatuur. Samenstelling van de eutectische oppervlakte C/UC-2-x gevolgd zou kunnen worden kwalitatief, maar consequent, tijdens het koelproces met behulp van de opgenomen radiance spectra, zoals in figuren 6 een en b.Interessant is dat toonde de huidige NSE-analyse aan dat, terwijl in de vloeibare fase bestond het externe vloeistofoppervlak bijna volledig van uranium dicarbide, het snel in demixed koolstof op bevriezing verrijkt kreeg. Demixed carbon leek te snel migreren naar de innerlijke bulk tijdens verdere koeling. Bij de overgang van α→β bestrijkt uranium dicarbide opnieuw bijna het gehele buitenoppervlak. Al deze gegevens op de zeer hoge temperatuur materiële gedrag zijn essentieel voor de analyse van dit soort samengestelde in geval van ongecontroleerde temperatuurstijging in de reactorkern. Ze waren afgeleid op basis van de radiance spectroscopie analyse, terwijl zij zou nauwelijks toegankelijk voor elke andere experimentele onderzoek techniek. Figuur 6: Thermogram en uitstraling spectra gemeten op eenmonstervan2.8 UC in hydrofoor argon14.a) de koeling fase van een thermogram opgenomen op een UC2.8 monster. Volledige cirkels identificeren de tijdstippen waarop de radiance spectra werden opgenomen door de spectro-pyrometer. b) vier voorbeelden van radiance spectra opgenomen bij verschillende temperaturen. Een van hen werd opgenomen in vloeibare UC2.8, terwijl de andere drie komen met de thermische arrestaties zichtbaar in figuur 5a overeen. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Discussion

De laser-verwarming straling spectroscopie techniek hier gepresenteerd is erkend als een innovatieve en effectieve methode voor het onderzoek van zeer hoge-temperatuur- en smeltende gedrag van vuurvaste materialen¹⁵^, ¹⁶. Dankzij haar afgelegen en bijna container-minder karakter is het bijzonder geschikt voor de experimentele studie van radioactief nucleair materiaal en de simulatie van core kernsmelting ongevallen in kerncentrales, zoals blijkt uit de resultaten van de voorbeeld hier gepresenteerd.

Terwijl beoordelende experimentele gegevens met de huidige methode verkregen, een ongetwijfeld moeten voorzichtig zijn over de juiste toewijzing van experimentele punten aan fase-overgangen. In feite, kan bij zeer hoge temperaturen, materiële kinetiek razendsnel, en verschillende moeilijk-aan-control verschijnselen kunnen optreden, zoals niet-congruente verdamping, segregatie, samengestelde dissociatie, enz. Zoals de vergelijking met de meer traditionele verwarming methoden (zoals inductieovens) aantoont, rechtvaardigt het mogelijk optreden van dergelijke verschijnselen het gebruik van een snelle verwarming en koeling van de techniek zoals de huidige. Aan de andere kant, kan twijfel over de daadwerkelijke stabilisering van de thermodynamische evenwichtsvoorwaarden onder de huidige omstandigheden van de verwarming. Zoals uiteengezet in het gedeelte van de procedure, worden niet zulke omstandigheden tijdens de snelle laser-verwarming van de thermische cycli gegarandeerd. Echter, thermodynamische evenwichtsvoorwaarden zeker op de koeling fase worden geproduceerd. Deze verklaring werd gevalideerd met behulp van computercodes simuleren de huidige experimenten en gebaseerd op in de buurt van-evenwichts massa en de verspreiding van de warmte in de aanwezigheid van lokale fase overgangen¹¹. Thermodynamisch evenwicht voorwaarden moeten altijd worden kruiscontrole experimenteel, meestal door het meten van goed beoordeelde fase echter overgang temperaturen in verbindingen die kunnen worden genomen als verwijzingen. Dit werd verwezenlijkt in het huidige werk waarbij de punten van de smelten/stollen van W, Mo (aanbevolen als secundaire referentietemperaturen in de internationale temperatuurschaal van 1990¹⁷^,¹⁸^,¹⁹), UO₂, en de ZrC-C eutectische⁹. Meten van dergelijke referentiepunten is ook noodzakelijk om te kunnen beoordelen van de juistheid en de onzekerheid van de huidige aanpak.

Gezien de extreme omstandigheden en verschijnselen veroorzaakt in de laser-verwarming-experimenten, is een precieze onzekerheidsanalyse primordiaal voor de bruikbaarheid van de geproduceerde gegevens. Voor de meting van de succesvolle campagnes, moet de cumulatieve onzekerheid op het gebied van de huidige fase overgang temperatuurinformatie bedragen ± 1% van de absolute temperatuur, met een factor 2-standaard-deviatie dekking (betrouwbaarheidsinterval van 95%). Onzekerheid bands kunnen grotere voor ingewikkeld materiaal, waar, bijvoorbeeld, niet-congruente verdamping kan de werkelijke monster compositie veranderen op een oncontroleerbare wijze tijdens de experimenten. Dergelijke onzekerheid moet rekening worden gehouden met de fouten ten gevolge van de kalibratieprocedure de NSE-bepaling, het monster stabiliteit (dat wil zeggen, de herhaalbaarheid, over opeenvolgende laser shots, van experimentele fase overgang temperaturen), enz. Een voorbeeld van onzekerheidsanalyse voor de Smelt/vriespunt punt van PuO₂ wordt vermeld in tabel 1. De verschillende bijdragen van de onzekerheid kunnen worden beschouwd als onafhankelijke en gecombineerde volgens de fout propagatie wet³.

Tabel 1: Voorbeeld van de onzekerheidsanalyse voor de Smelt/vriespunt punt van PuO₂ (verwijzing^13).
De betekenis en de waarde van c₂ wordt vermeld in de sectie Inleiding met de reacties op vergelijking 1. Δε_λ staat hier voor twee standaarddeviaties rond de gemiddelde experimentele waarde voor ε_λ verkregen door het aanbrengen van experimentele uitstraling spectra binnen de grijze lichaam veronderstelling. ΔT_c en δT_d vertegenwoordigen twee standaarddeviaties rond de gemiddelde standaard lamp geëxtrapoleerde temperatuur curve en de gemiddelde experimentele stollen temperatuur waarde, respectievelijk.

Sommige verbeteringen kunnen worden aangebracht op de huidige experimentele aanpak. In het bijzonder zal het drukvat aansluiten met een massaspectrometer via een complexe pipe-systeem toestaan de detectie, ten minste kwalitatief, aanwezig in de damp rookpluim uitgebracht door het hete materiaal soorten. Bovendien, de uitvoering van een thermo-camera is voorzien de tweedimensionale studie van de temperatuur verdeling over het oppervlak van de warme monster oog op de opsporing van mogelijke inhomogeneities en segregatie effecten. Ten slotte, verbeteringen in het veiligheidssysteem opgebouwd rond de huidige apparatuur voorzien. Eigenlijk, de huidige Plexiglas handschoenenkastje gebruikt hier is geschikt voor de studie van hoog-radioactieve materialen, zoals uranium en Transuranen, dankzij het feit dat het effectief α-straling blokkeert. Dit schild is echter niet voldoende veilig is voor het onderzoek van sterke γ vervuilers, zoals de nucliden vervat in echte bestraalde splijtstoffen. Een nieuwe faciliteit inclusief een lood-ommuurde cel is voorzien van de studie van verbruikte nucleaire splijtstof, afkomstig van echte kerncentrales.

Divulgazioni

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

De auteurs zijn dank verschuldigd aan de Europese Commissie voor de financiering van het huidige onderzoek onder haar institutionele onderzoeksprogramma’s. Bovendien, onderdeel van de gepresenteerde onderzoek werd gefinancierd door de EG 6^th kader programma onder de F-BRIDGE-project en 7^th FP onder de VEILIGSTE en zachte projecten.

Materials

Two-channel fast pyrometer	Assembled privately		Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,	TRUMPF Schramberg, Germany	HLD4506	Heating agent
CDI spectrometer	CDI	Optical Spectrograph card, 256 channels	Multi-wavelength spectro-pyrometer array
Ar+ laser	Ion Laser Technology	5500A-00	0.75 W RLS laser
Oscilloscope NICOLET	NICOLET, Madison, Wi, USA	Pro 44C Transient Digitizer	AD converter, data acquisition system
SETNAG Oxygen analyser	SETNAG, Marseille, France	JC24V-M	ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave
Blackbody source	POLYTECH CI Waldbronn, Germany	Customized	Black body source for spectro-pyrometer calibration
Standard calibration lamps	POLARON, Watford, UK	P.224c and P213c	Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration

Riferimenti

Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).
Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating. Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).
De Bruycker, F., et al. Reassessing the melting temperature of PuO2. Materials Today. 13, 52-55 (2010).
Kato, M., et al. Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system. J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).
DeWitt, D. P., Richmond, J. C., DeWitt, D. P., Nutter, G. D. Thermal radiative properties of materials. Theory and practice of radiation thermometry. , (1988).
Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E., Schooley, J. F. Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry. Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6. , 787-789 (1992).
Jacquemain, D., et al. . Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge. , 1835-1838 (2015).
Manara, D., et al. The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study. J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).
Manara, D., et al. On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study. J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).
Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).
Olander, D. Nuclear Fuels- Present and future. J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).
De Bruycker, F., et al. The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study. J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).
Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. The UC2-x – Carbon eutectic: A laser heating study. J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).
Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions. J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).
Guéneau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides. Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).
Preston-Thomas, H. The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90). Metrologia. 27, 3-10 (1990).
Preston-Thomas, H. Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90). Metrologia. 27, 107 (1990).
Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points. Metrologia. 33, 133-154 (1996).

Play Video

PDF

DOI

DOWNLOAD MATERIALS LIST

Citazione di questo articolo

Manara, D., Soldi, L., Mastromarino, S., Boboridis, K., Robba, D., Vlahovic, L., Konings, R. Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident. J. Vis. Exp. (130), e54807, doi:10.3791/54807 (2017).