Beurteilung der bordotierten Diamantelektrode Qualität und Anwendung auf<em> In-situ-</em> Änderung des Local pH durch Elektrolyse von Wasser

Wahl des Elektrodenmaterials ist von großer Bedeutung bei der Durchführung jeder elektroanalytische Studie. In den letzten Jahren ^sp 3 Kohlenstoff (Diamant) mit genügend Bor, das Material zu rendern dotierten "metallartigen" hat sich zu einer beliebten Wahl für eine breite Palette von elektroanalytische Anwendungen aufgrund ihrer hervorragenden elektrochemischen (und thermischen und mechanischen) Eigenschaften ^{1,2 , 3.} Dazu gehören Korrosionsbeständigkeit unter extremen Lösung, Temperatur- und Druckbedingungen ⁴ Ultra-Weit Lösungsmittel Fenster, niedrige Hintergrundströme und reduziert Fouling, im Vergleich zu anderen gängigen Elektrodenmaterialien ^5-7,3. Die Erhöhung Nicht-Diamant-Kohlenstoff (NDC: ^sp 2) Gehalt führt zu einer Abnahme der Lösungsmittelfenster, steigende Hintergrundströme ^7,8, Änderungen sowohl strukturelle Integrität und die Sensibilität gegenüber unterschiedlichen inneren Kugel Redoxspezies, zB. Sauerstoff ^9-12.

Hinweis für some Anwendungen wird NDC Präsenz als vorteilhaft, ^{13 zu sehen.} Außerdem, wenn das Material nicht ausreichend Bor enthalten, werden sie als Halbleiter-p-Verhalten und zeigen eine verminderte Empfindlichkeit gegen Redoxspezies in der reduktiven Potentialfenster, wo das Material die meisten Ladungsträger ⁷ aufgebraucht ist. Schließlich kann die Oberflächenchemie von Bor dotiertem Diamant (BDD) spielen auch eine Rolle bei der beschriebenen elektrochemischen Antwort. Dies gilt insbesondere für die innere Kugel Arten, die Oberflächenchemie und niedriger dotierten Diamanten in dem ein Wasserstoff (H -) – empfindlich sind beendet Oberfläche bilden eine halbleitende BDD Elektrode erscheinen "metallartig" ^7.

Um die Vorteile der überlegenen Eigenschaften der BDD zu nehmen, ist es oft unerlässlich das Material ausreichend dotiert und enthält so wenig NDC wie möglich. Abhängig von der angenommen, um die BDD wachsen Verfahren können die Eigenschaften ^14,15 variieren. Dieses Papier schlägt vor, zunächst ein Material und einen Auserwähltenchemischen Charakterisierung Protokoll Leitfaden für die Bewertung der BDD-Elektrode Eignung vor der Anwendung (dh ausreichend Bor, minimal NDC) und beschreibt dann eine Anwendung auf Basis von lokal wechselnden pH elektrochemisch unter Verwendung des Protokolls-Elektrode überprüft. Dieses Verfahren nutzt den Vorteil des Oberflächenwiderstandsfähigkeit von NDC freien BDD zu Korrosion oder Auflösung unter Anwendung extremer angelegten Potentiale (oder Ströme) für lange Zeiträume. Insbesondere die Verwendung eines BDD Elektrode stabile Proton ^(H +) oder Hydroxid zu erzeugen (OH ^-) Flüsse durch Elektrolyse (Oxidation oder Reduktion jeweils) Wasser in unmittelbarer Nähe zu einer zweiten (Sensor) ^16,17 wird hier beschrieben.

Auf diese Weise ist es möglich, den pH-Umgebung des Sensors in einer systematischen Weise zu steuern, beispielsweise für pH-Titration, oder um den pH auf einen Wert in dem der elektrochemische Prozess ist am empfindlichsten zu fixieren. Letzteres ist besonders nützlich,Anwendungen, bei denen der Sensor an der Quelle, zum Beispiel Fluß, See, Meer und dem pH des Systems platziert ist nicht optimal für die elektrochemische Messung von Interesse. Zwei neuere Beispiele schließen ein: (i) die Erzeugung eines lokalisierten niedrigen pH in einem pH-neutralen Lösung für die Elektroabscheidung und Strippen von Quecksilber ^17; beachten Sie BDD ist ein beliebtes Material für die elektrochemische Abscheidung von Metallen aufgrund der erweiterten kathodischen Fenster ^9,18,19. (ii) Quantifizierung des elektrochemisch detektierbare Form von Schwefelwasserstoff, bei hohem pH Derzeit indem der pH lokalen Erhöhung von neutral bis stark alkalisch ^16.