Mesure de la diffusion non-linéarités d'une nanoparticule plasmonique Simple

L'étude de la plasmonique a suscité un grand intérêt en raison de ses applications dans de nombreux domaines différents ^1-4. L'un des domaines les plus étudiés dans la plasmonique est plasmonique de surface, dans lequel l'oscillation collective des électrons de conduction couples avec une onde électromagnétique externe à une interface entre un métal et diélectrique. Plasmonique de surface a été exploré pour ses applications potentielles dans Subwavelength optique, la biophotonique, la microscopie et ^5,6. L'amélioration forte de champ dans le volume ultra-faible de nanoparticules métalliques en raison de localisée résonance plasmonique de surface (LSPR) a attiré une grande attention, non seulement en raison de sa sensibilité exceptionnelle à des tailles de particules, des formes de particules, et les propriétés diélectriques du milieu environnant ^{7 -10,} mais aussi en raison de sa capacité à stimuler intrinsèquement faibles effets optiques non linéaires ^11. La sensibilité exceptionnelle de LSPR est précieux pour la bio-détection et quasi-FIELes techniques d'imagerie ld ^12,13. D'autre part, la non-linéarité améliorée de structures plasmoniques peut être utilisé dans des circuits intégrés photoniques dans des applications telles que la commutation optique et tout-optique de traitement de signal ^14,15. Il est bien connu que l'absorption plasmonique est linéairement proportionnelle à l'intensité d'excitation à un niveau de faible intensité. Lorsque l'excitation est assez forte, l'absorption devient saturé. Curieusement, à des intensités plus élevées, l'absorption augmente à nouveau. Ces effets non linéaires sont appelés absorption saturable (SA) ^15-17 et arrière absorption saturable (RSA) ^18, respectivement.

Il est connu qu'en raison de la LSPR, la diffusion est particulièrement forte dans les structures plasmoniques. Basé sur l'électromagnétisme fondamentaux, la réponse de diffusion par rapport à l'intensité de l'incident doit être linéaire. Cependant, dans des nanoparticules, diffusion et l'absorption sont étroitement liés par la théorie de Mie, et les deux peuvent être expressed en termes de parties réelle et imaginaire de la constante diélectrique. Dans l'hypothèse où un seul GNS se comporte comme un dipôle sous illumination de lumière, le coefficient de diffusion (Q _SCA) et coefficient d'absorption (Q _abs) à partir d'une unique nanoparticule plasmonique en fonction de la théorie de Mie peuvent être exprimées comme ¹⁹

où x est 2 πa / λ, a est le rayon de la sphère, et m ² est ε _{m /} ε _d. Ici, ε et ε _{m d} correspondent aux constantes diélectriques du métal et des diélectriques environnantes, respectivement. Etant donné que la forme du coefficient de diffusion est similaire à celle de thcoefficient d'absorption de e, il est donc prévu d'observer la diffusion saturable en une seule nanoparticule plasmonique ^20.

Récemment, la diffusion saturable non linéaire dans une particule plasmonique isolé a été démontrée pour la première fois ^21. Il est remarquable que, à saturation de profondeur, l'intensité de diffusion en fait légèrement diminué lorsque l'intensité d'excitation augmente. Encore plus remarquable, lorsque l'intensité d'excitation continué à augmenter après la diffusion est saturé, l'intensité de diffusion a de nouveau augmenté, montrant l'effet de la diffusion inverse saturable ^20. En longueur d'onde et les études de taille-dépendante ont montré une forte relation entre LSPR et non linéaire de diffusion ^21. Les dépendances d'intensité et de longueur d'onde de la diffusion plasmonique sont très semblables à ceux de l'absorption, ce qui suggère un mécanisme commun qui sous-tend ces comportements non linéaires.

En termes d'applications, il est bien knoWN que la non-linéarité contribue à améliorer la résolution de la microscopie optique. En 2007, saturé excitation (SAX) microscopie a été proposé, ce qui peut améliorer la résolution en extrayant le signal saturé via une modulation sinusoïdale temporelle du faisceau d'excitation ^22. Microscopie SAX est basée sur le concept selon lequel, pour un foyer de laser, l'intensité est plus forte au centre qu'à la périphérie. Si le signal (soit fluorescence ou diffusion) présente un comportement de saturation, la saturation doit commencer à partir du centre, tandis que la réponse linéaire reste à la périphérie. Par conséquent, si il existe un procédé pour extraire uniquement la partie saturée, on laisse seulement la partie centrale tout en rejetant la partie périphérique, améliorant ainsi efficacement la résolution spatiale. En principe, il n'y a pas de limite inférieure de la résolution en microscopie SAX, aussi longtemps que la saturation est atteinte profonde et il n'y a pas de dégâts de l'échantillon en raison de l'éclairage intense.

Il a été démontré que la resolution de l'imagerie par fluorescence peut être considérablement améliorée en utilisant la technique de SAX. Cependant, la fluorescence souffre de l'effet de photoblanchiment. La combinaison de la découverte de la non-linéarité de diffusion et le concept de SAX, la microscopie de super-résolution basée sur la diffusion peut être réalisée ^21. Par rapport aux microscopies classiques de super-résolution, sur la base de la technique de diffusion-fournit un procédé de contraste non blanchiment roman. Dans cet article, une description étape par étape est donnée de décrire les procédures nécessaires pour obtenir et extraire la non-linéarité de la diffusion plasmonique. Méthodes d'identification des non-linéarités introduites par diffusion changeant l'intensité incidente sont décrites. Plus de détails seront fournis à démêler comment ces non-linéarités affectent images de nanoparticules simples et comment résolution spatiale peuvent être améliorées en conséquence par la technique de SAX.