Summary

Ressourcenrecycling von roter Erde zur Synthese von Fe2O3/FAU-Zeolith-Verbundwerkstoff für die Schwermetallentfernung

Published: June 02, 2022
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Summary

Dieser Artikel stellt einen neuartigen und bequemen Weg zur Synthese von Fe2O3 / Faujasit (FAU) Zeolith-Verbundmaterial aus roter Erde vor. Die detaillierten Syntheseparameter wurden fein abgestimmt. Der erhaltene Verbundwerkstoff kann für eine effiziente schwermetallbelastete Wassersanierung eingesetzt werden, was auf seine Einsatzmöglichkeiten in der Umwelttechnik hinweist.

Abstract

Schwermetallbelastetes Wasser ist für die menschliche Gesundheit und die Umwelt von großer Bedeutung. In situ Wasseraufbereitungstechniken, die durch hocheffiziente Adsorptionsmaterialien ermöglicht werden, sind unter diesen Umständen von großer Bedeutung. Unter allen Materialien, die in der Wasseraufbereitung verwendet werden, sind eisenbasierte Nanomaterialien und poröse Materialien von großem Interesse, die von ihrer reichen Redoxreaktivität und Adsorptionsfunktion profitieren. Hier haben wir ein einfaches Protokoll entwickelt, um die weit verbreitete rote Erde in Südchina direkt in die Herstellung des Zeolith-Verbundmaterials vom Typ Fe2O3 / Faujasit (FAU) umzuwandeln.

Das detaillierte Syntheseverfahren und die Syntheseparameter wie Reaktionstemperatur, Reaktionszeit und Si/Al-Verhältnis in den Rohstoffen wurden sorgfältig abgestimmt. Die synthetisierten Verbundwerkstoffe zeigen eine gute Adsorptionskapazität für typische Schwermetall(loid)-Ionen. Mit 0,001 g/ml Fe2O3/FAU-Typ Zeolith-Verbundmaterial, das zu verschiedenen Schwermetall(loid)-verunreinigten wässrigen Lösungen (Einzeltyp von Schwermetall(loid)-Konzentration: 1.000 mg/L [ppm]) gegeben wurde, wurde die Adsorptionskapazität mit 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 und 133 mg/g für Cu (II), Cr (III), Cr (VI) gezeigt. As (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) und Ni (II) Entfernung, die für schwermetallbelastetes Wasser und Bodensanierung weiter ausgebaut werden können.

Introduction

Schwermetalle aus anthropogenen und natürlichen Aktivitäten sind in Luft, Wasser und Boden allgegenwärtig1. Sie sind von hoher Mobilität und Toxizität und stellen ein potenzielles Gesundheitsrisiko für den Menschen durch direkten Kontakt oder über den Transport in der Nahrungskette dar2. Wasser ist lebenswichtig für das Leben der Menschen, da es der Rohstoff jeder Familie ist. Die Wiederherstellung der Wassergesundheit ist von entscheidender Bedeutung. Daher ist es von großer Bedeutung, die Mobilität und Bioverfügbarkeit von toxischen Schwermetallen im Wasser zu verringern. Um eine gute Gesundheit im Wasser zu erhalten, spielen Wasseraufbereitungsmaterialien wie Pflanzenkohle, eisenbasierte Materialien und Zeolith eine wesentliche Rolle bei der Immobilisierung oder Entfernung von Schwermetallen aus wässrigen Umgebungen 3,4,5.

Zeolithe sind hochkristalline Materialien mit einzigartigen Poren und Kanälen in ihren Kristallstrukturen. Sie bestehen aus TO4-Tetraedern (T ist das Zentralatom, normalerweise Si, Al oder P), die durch gemeinsame O-Atome verbunden sind. Die negative Oberflächenladung und austauschbare Ionen in den Poren machen es zu einem beliebten Adsorbens für den Ioneneinfang, der in großem Umfang bei der schwermetallbelasteten Wasser- und Bodensanierung eingesetzt wurde. Die Sanierungsmechanismen, die an der Schadstoffentfernung durch Zeolithe beteiligt sind, profitieren von ihren Strukturen und umfassen hauptsächlich chemische Bindungen6, elektrostatische Oberflächenwechselwirkung7 und Ionenaustausch8.

Zeolith vom Typ Faujasit (FAU) hat relativ große Poren mit einem maximalen Porendurchmesser von 11,24 Å. Es zeigt eine hohe Effizienz und breite Anwendungen für die Fremdkörperentfernung 9,10. In den letzten Jahren wurden umfangreiche Forschungsarbeiten der Entwicklung umweltfreundlicher und kostengünstiger Routinen für die Zeolithsynthese gewidmet, wie z. B. die Verwendung industrieller fester Abfälle11 als Rohstoff zur Bereitstellung von Silizium- und Aluminiumquellen oder die Einführung von Rezepturen ohne Leitmittel12. Zu den gemeldeten alternativen industriellen festen Abfällen, bei denen es sich um Silizium- und Aluminiumquellen handeln kann, gehören Kohlegangart 13, Flugasche11, Abfallmolekularsiebe 14, Bergbau- und Hüttenabfälle 15, technisch aufgegebener Boden 8 und landwirtschaftlicher Boden6 usw.

Hier wurde rote Erde, ein reichlich vorhandenes und leicht erhältliches silizium- und aluminiumreiches Material, als Rohstoff angenommen, und es wurde ein einfacher grüner Chemieansatz für die Synthese von Zeolith-Verbundwerkstoffen vom Typ Fe2O3 / FAU entwickelt (Abbildung 1). Die detaillierten Syntheseparameter wurden fein abgestimmt. Das synthetisierte Material weist eine hohe Immobilisierungskapazität für die schwermetallbelastete Wassersanierung auf. Die vorliegende Studie sollte für verwandte Forscher, die sich für diesen Bereich interessieren, aufschlussreich sein, Boden als Rohstoff für die Ökomaterialsynthese zu verwenden.

Protocol

1. Rohstoffsammlung und -aufbereitung Sammlung roter ErdeSammle die rote Erde. Entfernen Sie die 30 cm oberste Schicht des Bodens, die Pflanzen und organische Reststoffe enthält.HINWEIS: In diesem Experiment wurde die rote Erde auf dem Campus der Southern University of Science and Technology (SUSTech), Shenzhen, Guangdong, China (113°59′ E, 22°36′ N) gesammelt. Behandlung von roter ErdeTrocknen Sie die gesammelte rote Erde an der Luft bei Raumtempera…

Representative Results

Abbildung 1 zeigt den gesamten Syntheseweg von Zeolith auf der Grundlage der Strategie “Boden zur Bodensanierung”6. Mit einem einfachen, organisch freien Weg kann rote Erde in Fe2O3/FAU-Zeolith-Verbundmaterial umgewandelt werden, ohne dass eine Fe- oder Al-Quelle hinzugefügt wird. Der synthetisierte Zeolith-Verbundwerkstoff weist eine hervorragende Abtragsfähigkeit für die schwermetallbelastete Wassersanierung auf und kann zur Bodensanierung e…

Discussion

Zeolith ist typischerweise ein Aluminosilikatmaterial. Theoretisch können silikat- und aluminatreiche Materialien als Rohstoffe für die Zeolithsynthese gewählt werden. Das Si/Al-Verhältnis des Rohmaterials muss dem des ausgewählten Zeolithtyps ähnlich sein, um den Einsatz zusätzlicher Silizium/Aluminium-Quellenzu minimieren 6,8,16. Das Si / Al-Verhältnis von Zeolith vom Typ FAU beträgt 1,2 und das Si / Al-Verhältnis vo…

Divulgations

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Diese Arbeit wurde finanziell unterstützt durch den Natural Science Funds for Distinguished Young Scholar der Provinz Guangdong, China, Nr. 2020B151502094; National Natural Science Foundation of China, Nr. 21777045 und 22106064; Gründung der Shenzhen Science, Technology and Innovation Commission, China, JCYJ20200109141625078; 2019 Jugendinnovationsprojekt der Universitäten und Hochschulen von Guangdong, China, Nr. 2019KQNCX133 und ein Sonderfonds für die Innovationsstrategie für Wissenschaft und Technologie der Provinz Guangdong (PDJH2021C0033). Diese Arbeit wurde vom Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (No. ZDSYS20200421111401738), Guangdong Provincial Key Laboratory of Soil and Groundwater Pollution Control (2017B030301012) und State Environmental Protection Key Laboratory of Integrated Surface Water-Groundwater Pollution Control. Insbesondere danken wir der technischen Unterstützung durch die SUSTech Core Research Facilities.

Materials

Chemicals
Cadmium nitrate tetrahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C102676 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Chromium(III) nitrate nonahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C116446 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Copper sulfate pentahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C112396 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Lead nitrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD L112118 AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nickel nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N108891 AR, 98%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nitric acid Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N116238 AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test.
Potassium dichromate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD P112163 AR, 99.8%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Silicon dioxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S116482 AR, 99%. For synthesis of zeolite.
Sodium (meta)arsenite Sigma-aldrich S7400-100G AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Sodium hydroxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S111502 Pellets. For the synthesis of zeolite.
Zinc nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD Z111703 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Equipment
Air-dry oven Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. DHG-9075A Used for hydrothermal crystallization and drying of sample
Analytical balance Sartorius Scientific Instruments Co.LTD BSA224S-CW Used for weighing samples
Centrifuge tubes Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD
High speed centrifuge Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD H1850 Used for separation of solid and liquid samples
Multipoint magnetic stirrer IKA Equipment Co.,LTD. RT15 Used for stirring samples
Oscillator Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. SHA-B For uniform mixing of samples
Syringe-driven filter Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. 0.22 μm. For filtration.
Softwares
JADE 6.5 Materials Data& (MDI)
Mercury Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC)
Materials Studio Accelrys Software Inc.
Websites
Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/
ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en

References

  1. Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
  2. Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
  3. Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
  4. El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
  5. Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
  6. Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
  7. Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
  8. Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
  9. Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
  10. Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
  11. Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
  12. Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
  13. Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
  14. Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
  15. Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
  16. Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
  17. Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
  18. Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
  19. Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
  20. Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
  21. Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
  22. Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
  23. Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
  24. Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
  25. Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
  26. Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).

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Citer Cet Article
Chu, Z., Liang, J., Yang, D., Li, J., Chen, H. Resource Recycling of Red Soil to Synthesize Fe2O3/FAU-type Zeolite Composite Material for Heavy Metal Removal. J. Vis. Exp. (184), e64044, doi:10.3791/64044 (2022).

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