Lazer güdümlü Ultrafast Moleküler Rotasyon Doğrudan Görüntüleme
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Biz lazer kaynaklı, ultra hızlı moleküler dönme dalga paketi dinamiklerini görselleştirmek için bir yöntem mevcut. Biz şimdiye kadar-pratik kamera açısı gerçekleştiği yeni bir 2-boyutlu Coulomb patlama görüntüleme kurulumu geliştirdik. Bizim görüntüleme tekniğinde, iki atomlu moleküller bir dairesel polarize güçlü lazer darbe ile ışınlanmış. atılır atom iyonları lazer yayılımı dik hızlanır. Lazer polarizasyon düzlemi içinde yatmakta olarak iyonlar mekanik yarık kullanılarak seçilir ve yüksek verimlilik ile görüntülenmiş olan, 2-boyutlu bir dedektör polarizasyon düzlemine paralel monte. Bir dairesel polarizasyonlu (izotropik) Coulomb patlama darbe kullanıldığı için, püskürtülen iyonlarının gözlenen açısal dağılımı doğrudan darbe ışınlama zamanında kare dönme dalga fonksiyonuna karşılık gelir. Moleküler dönme gerçek zamanlı bir film oluşturmak için, bu görüntüleme tekniği femtosaniye pompa-sonda O ile birleştirilirptical kurulum hangi pompa darbeleri tek yönlü moleküler toplulukları dönen oluşturun. Nedeniyle bizim algılama sisteminin yüksek görüntü throughput, pompa-sonda deneysel durum kolaylıkla gerçek zamanlı anlık takip edilerek optimize edilebilir. Bunun bir sonucu olarak, gözlemlenen filmin kalitesi hareketinin detaylı dalga doğasını görselleştirmek için yeterince yüksektir. Biz de mevcut teknik kapsamlı değişiklikler için gerek kalmadan moleküler sistemler için yeni bir kamera açısı veya görüş açısını sunan mevcut standart iyon görüntüleme kurulumları uygulanabilir unutmayın.
Introduction
daha derin bir anlayış ve moleküllerin dinamik doğasının daha iyi kullanmak için, açıkça ilgi moleküler hareketlerini görselleştirmek için esastır. Zamana bağımlı Coulomb patlama görüntüleme bu hedefe 1, 2, 3 ulaşmak için güçlü yaklaşımlardan biridir. Bu yaklaşımda, ilgilenilen moleküler dinamik pompa ultra lazer alanı tarafından başlatılan ve daha sonra, bir zaman gecikmeli prob sinyali ile sondalandı. Sonda ışınlama üzerine, moleküller çarpın iyonize ve Coulomb itme nedeniyle fragman iyonları ayrılır. püskürtülen iyon alansal dağılımı prob ışınlama moleküler yapısı ve uzaysal bir ölçüsüdür. pompa-sonda gecikme süresini tarayarak ölçüm dizisi moleküler film yaratılmasına yol açar. Bu dikkat çekicidir ki en basit durumda – iki atomlu moleküller – püskürtülen iyonların açısal dağılımıdoğrudan moleküler eksen dağılımı (yani, kare dönme dalga fonksiyonu) yansıtır.
Pompa işlemi ile ilgili olarak, ultra lazer alanları kullanılarak moleküler hareket tutarlı kontrol son ilerleme yüksek kontrollü döner dalga paketleri 4 oluşturulması, 5 yol açmıştır. Bundan başka, dönme yönü aktif bir kutuplaşma-kontrollü lazer alanı 6, 7, 8 ile kontrol edilebilir. Nedenle, Coulomb patlama görüntüleme tekniği, örneğin pompa işlemi 9, 10, 11, 12, 13 ile birleştirildiğinde dalgalı doğa dahil olmak üzere moleküler rotasyon detaylı bir resmini, görünene beklenmektedir edilmiştir. Ancak, bazıZaman aşağıda belirtildiği gibi, mevcut görüntüleme yöntemleri ile ilgili deneysel zorluklarla karşılaşmaktadırlar. Bu yazının amacı bu zorlukların üstesinden ve moleküler dönme dalga paketleri yüksek kaliteli film yaratma yeni bir yol sunmaktır. Fiziksel etkileri ile birlikte, mevcut yöntem ile çekilen moleküler dönme ilk deneysel film, önceki yazıda 11 sunuldu. gelişme arka plan, mevcut görüntüleme tekniğinin ayrıntılı teorik yönü ve varolan diğer tekniklerle bir karşılaştırma önümüzdeki yazıda verilecektir. Burada, biz esas olarak tipik pompa-sonda optik kurulum kombinasyonu ve yeni görüntüleme cihazları dahil, prosedürün pratik ve teknik yönleri üzerinde durulacak. Bir önceki yazıda olduğu gibi, hedef sistem tek yönlü azot molekülleri 11 dönmektedir.
ana deneysel zorlukşematik olarak Şekil 1'de gösterildiği görüntüleme kurulum, mevcut dedektör pozisyonu veya kamera açısı ile bir ilgisi yoktur. Dönme ekseni lazer alanı kaynaklı moleküler rotasyon lazer yayılma ekseni 6, 7, 8 denk için, dönme ekseni boyunca bir dedektör yüklemek için pratik değildir. lazer ışınlama önlemek amacıyla dedektör takıldığında, kamera açısı dönme yan gözlem karşılık gelir. Bu durumda, tahmin edilen (2B) iyonu görüntü 14 moleküllerin orijinal yönünü yeniden imkansızdır. Bir 3D görüntü detektörü 14, 15, 16, 17, 18, 19, en iyi detektör ve iyon IMPAC hangi varış zamanı ilet pozisyonları ölçülebilir, Coulomb patlama görüntüleme 10, 12 kullanılarak doğrudan moleküler rotasyon gözlemlemek için benzersiz bir yol sundu. Ancak, lazer atış başına kabul edilebilir iyon sayıları yüksek görüntü kalitesi 14 ile moleküler hareket uzun bir film oluşturmak zor, yani 3D dedektörü düşük (genellikle <10 iyonları) bulunmaktadır. dedektörleri (genellikle ns) ölü zaman da görüntü çözünürlüğü ve görüntüleme verimini etkiler. Aynı zamanda <~ 1 kHz lazer tekrarlama oranı ile gerçek-zamanlı iyon görüntüsünü izleyerek iyi bir pompa-sonda kiriş örtüşme yapmak için basit bir görev değildir. Çeşitli gruplar 3D tekniği kullanılarak dönme dalga paketleri gözlenen olmasına rağmen, mekansal bilgi sınırlı ve / veya doğrudan, ve karmaşık düğüm yapıları da dahil olmak üzere dalga doğa ayrıntılı görselleştirme, 12, 10 elde değil edildi.
özüyeni bir görüntüleme yöntemidir Şekil 1'de "yeni kamera açısı" kullanılmasıdır. 2B detektör dönme ekseni yönünden gözlem yol dönme düzlemine paralel olduğu halde, bu yapılandırmada, bir detektör lazer ışınına maruz kalma önlenir. Yarık bir görüntü katkıda dönme düzlemi sadece iyon (lazer atımlarının polarizasyon düzlemi) sağlar. 3B detektörü daha yüksek bir sayısı oranı (tipik olarak ~ 100 iyonlar) sunan bir 2B detektör, kullanılabilir. Ölçüm verimi yüksek ise elektronik kurulumu, 3D tespiti halinde daha basittir. Zaman alıcı, Abel inversiyon 14 olarak matematiksel rekonstrüksiyon, aynı zamanda açısal bilgileri ayıklamak için gerekli değildir. Bu özellikler, ölçüm sisteminin kolay optimizasyonu ve yüksek kaliteli filmlerin üretilmesini sağlar. Bir standart 2D / 3D yüklü parçacık görüntüleme cihazı kolayca mevcut kurulum witho için değiştirilebilirpahalı ekipman kullanımını ut.
Protocol
Representative Results
Discussion
Mevcut prosedür yarık tabanlı 2D görüntü ayarı ile moleküler dönme gerçek zamanlı film yakalamak için bize sağlar. gözlenen iyonlar yarık geçtiğinden, adım 1.5 kritik adımlardan biridir. yarık bıçaklarının keskin olmalıdır. Küçük bir kusur olduğunda, bu tür yarık 0,3 mm göçük gibi bir çizik iyon görüntüde (Şekil 6) görülmektedir. Böyle bir durumda, yarık bıçak 2.000 grit ıslak zımpara kağıdı ile parlatılmış olmalıdır.
A…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
