レーザー駆動の超高速分子回転のダイレクトイメージング

分子の動的な性質をより深く理解し、より良い使用のために、明らかに関心の分子運動を可視化することが不可欠です。時間分解クーロン爆発イメージングは、この対物レンズ^1、2、3を得るための強力なアプローチの一つです。このアプローチでは、目的の分子動力学は、ポンプ、超短レーザー場によって開始され、その後、時間遅延プローブパルスによってプローブされます。プローブを照射すると、分子は、多重クーロン反発力に起因するフラグメントイオンにイオン化し、分割されます。排出されたイオンの空間分布は、プローブ照射で分子構造および空間配向の尺度です。ポンプ – プローブ遅延時間をスキャン測定の順序は、分子ムービーの作成につながります。注目すべきは、その最も単純なケースのために – 二原子分子 – 放出されたイオンの角度分布直接分子軸の分布（ すなわち、二乗回転波動関数）を反映しています。

ポンプのプロセスに関しては、超短レーザー場を用いた分子運動のコヒーレント制御における最近の進歩は、高度に制御された回転波束^4、5の創出につながっています。また、回転方向を積極的に偏光制御レーザフィールド^{6、 図7、 図8を}用いて制御することができます。従って、クーロン爆発イメージング技術は、例えば、ポンププロセス^{9、10、11、12、13}と組み合わされたときに波の性質を含む分子回転の詳細な画像は、可視化できることが期待されています。しかし、私たちはいくつかの時間は、後述するように、既存のイメージング法に関連した実験的な困難に直面します。本稿の目的は、これらの困難を克服し、分子の回転波束の高品質なムービーを作成するための新しい方法を提示することです。その物理的な意味合いとともに、本発明の方法で撮影された分子回転の最初の実験的な映画は、私たちの前の紙¹¹に提示されました。開発の背景には、現在のイメージング技術の詳細な理論的側面、および他の既存の技術との比較は今後の論文に与えられます。ここでは、主に一般的なポンププローブ光の設定の組み合わせと新しいイメージング装置を含む、手順の実用的かつ技術的な側面に焦点を当てます。前の紙のように、ターゲット・システムは、一方向窒素分子^11が回転しています。

の主な実験的な難しさ既存のイメージングセットアップは、 図1に概略的に示され、検出器の位置、またはカメラアングルに関係しています。回転軸は、レーザー電界誘起分子回転レーザ伝搬軸^6、7、8と一致するので、回転軸に沿って検出器を設置することは実際的ではありません。レーザー照射を回避するように検出器が設置されている場合、カメラアングルは、回転側の観察に相当します。この場合には、投影された（2D）イオン画像¹⁴からの分子の元の向きを再構築することは不可能です。上部検出器とイオンIMPACへと到達時間3次元イメージング検出器^{14、15、16、17、18、19、}Tの位置を測定することができ、クーロン爆発イメージング^10,12を使用して、直接分子回転を観察するためのユニークな方法を提供します。しかし、レーザーショットごとに許容されるイオンの数は、高画質¹⁴と分子運動の長いムービーを作成することが困難であることを意味し、3次元検出器の低い（典型的には<10イオン）です。検出器（典型的にはナノ秒）のデッドタイムは、画像の解像度と画像化効率に影響を与えます。また、<〜1kHzでのレーザ繰り返し率でリアルタイムイオン画像を監視することにより、良好なポンプ・プローブビームの重なりを作るための簡単な作業ではありません。いくつかのグループが3D技術を用いて、回転波パケットを観察しているが、空間情報は、限られたおよび/または直接的であり、複雑な結節構造を含む波動性の詳細な視覚化^{、10、12を}得られませんでした。

の本質新しいイメージング技術は、 図1の「新しいカメラアングル」の使用です。 2次元検出器は、回転軸方向から観察に至る、回転面に平行であるが、この構成では、検出器へのレーザビーム露光が回避されます。スリットが画像に貢献する回転面（レーザーパルスの偏光面）でのイオンのみを許可します。 3D検出器よりも高い計数率（典型的には約100イオン）を提供する2次元検出器を使用することができます。測定効率が高い一方で電子機器のセットアップは、3D検出の場合よりも簡単です。このようなアベル反転¹⁴と時間のかかる数学的再構成は、また、角度情報を抽出するために必要とされません。これらの特徴は、測定システムの容易な最適化、高品質ムービーの生成につながります。標準的な2D / 3D荷電粒子撮像装置は、容易に現在設定withoに修飾することができます高価な機器の使用をユタ。