激光驱动的超快分子旋转直接成像

为更深入地了解和更好地利用分子的动态性质，有必要清楚地可视化的兴趣的分子运动。时间分辨库仑爆炸成像是强大的方法来达到这个目的^1，2，3中的一个。在这种方法中，感兴趣的分子动力学由泵超短激光场开始，并且然后由一个时间延迟的探测脉冲探测。当探头照射下，分子被电离乘法和分成由于库仑斥力碎片离子。喷射的离子的空间分布是在探头照射的分子结构和空间取向的量度。测量扫描泵浦 – 探测延迟时间的序列导致创建一个分子的电影。值得注意的是，对于最简单的情况 – 双原子分子 – 所喷射的离子的角分布直接反映了分子轴分布（ 即平方转动波函数）。

对于泵的过程，在使用超短激光场分子运动的相干控制最近的进展已经导致建立高度控制的旋转波包^4，5。此外，旋转方向可以积极地通过使用偏振控制的激光字段^6，7，8来控制。因此，已经期望分子的旋转，包括波性质的详细的图片，可以当库仑爆炸成像技术与这种泵过程^{9，10，11，12，13}结合可视化。然而，我们的一些次遇到与现有成像方法相关联，如下所述试验的困难。本文的目的是提出克服这些困难，创造分子转动波包的高品质电影的新方式。分子旋转的第一个实验电影本的方法拍摄，它的物理意义以来，我们在以前的文章¹¹作了介绍。发展的背景下，本成像技术的详细的理论方面中，并且与其他现有技术的比较将在即将纸张进行说明。在这里，我们将主要集中在该过程的实际和技术方面，包括典型的泵浦 – 探测光学装置的组合和新的成像装置。如前面的纸，将目标系统单向地旋转氮分子^11。

的主要实验难度现有的成像设置， 如图1示意性示出，具有与检测器的位置，或者相机角度做。因为旋转轴与激光感生分子旋转激光传播轴^6，7，8一致，这是不实际的沿着旋转轴线安装的检测器。当安装了检测器，以避免激光照射，摄像机角对应于旋转的侧面观察。在这种情况下，这是不可能重建从预计（2D）离子图像¹⁴分子的原始方向。三维成像检测器^{14，15，16，17，18，19，}与该到达时间顶端检测器和离子IMPAC吨的位置可以测量的，提供了一个独特的方式来直接观察分子旋转使用库仑爆炸成像^10,12。然而，每激光照射可接受离子计数是在3D检测器低（典型地<10离子），这意味着它是难以建立一个长的电影具有高图像质量¹⁴分子运动。检测器（通常纳秒）的死区时间也影响图像分辨率和成像效率。它也不是一件简单的工作通过监测实时离子图像与<〜1kHz的激光重复率，使一个很好泵浦 – 探测光束重叠。尽管几个组已经观察到使用3D技术的旋转波包，该空间信息是有限的和/或直接和波性质的详细可视化，包括复杂的节点的结构，没有实现^10,12。

的精髓新的成像技术是使用图1中的“新摄像机角度”的。在这种配置，避免了激光光束照射的检测器，而2D检测器平行于旋转平面，从而从旋转轴方向观察。狭缝只允许在转动平面内的离子（激光脉冲的偏振面），以向一个图像。二维检测器，其提供了比一个三维检测器的更高的计数率（通常为〜100离子），都可以使用。电子设备的设置比在三维检测的情况下更简单，而测量效率更高。耗时数学重建，如阿贝尔变换^14，也没有必要提取角度信息。这些特征导致测量系统的容易的优化和生产高品质的电影。一个标准的2D / 3D带电粒子成像装置可以容易地修改本设置无覆盖UT斯达康使用昂贵的设备。