A protocol for the synthesis and processing of polycrystalline SrTiO3 ceramics doped non-uniformly with Pr is presented along with the investigation of their thermoelectric properties.
We demonstrate a novel synthesis strategy for the preparation of Pr-doped SrTiO3 ceramics via a combination of solid state reaction and spark plasma sintering techniques. Polycrystalline ceramics possessing a unique morphology can be achieved by optimizing the process parameters, particularly spark plasma sintering heating rate. The phase and morphology of the synthesized ceramics were investigated in detail using X-ray diffraction, scanning electron microcopy and energy-dispersive X-ray spectroscopy. It was observed that the grains of these bulk Pr-doped SrTiO3 ceramics were enhanced with Pr-rich grain boundaries. Electronic and thermal transport properties were also investigated as a function of temperature and doping concentration. Such a microstructure was found to give rise to improved thermoelectric properties. Specifically, it resulted in a significant improvement in carrier mobility and the thermoelectric power factor. Simultaneously, it also led to a marked reduction in the thermal conductivity. As a result, a significant improvement (> 30%) in the thermoelectric figure of merit was achieved for the whole temperature range over all previously reported maximum values for SrTiO3-based ceramics. This synthesis demonstrates the steps for the preparation of bulk polycrystalline ceramics of non-uniformly Pr-doped SrTiO3.
Оксид термоэлектрики было показано, что перспективными кандидатами для высокотемпературных термоэлектрических приложений, из устойчивости и стоимости перспективы в электронных свойств транспорта. Среди оксидных термоэлектрических п-типа, высокопримесная титаната стронция (STO) привлек много внимания из-за его интригующих электронных свойств. Тем не менее, большая общая теплопроводность (κ ~ 12 Вт м -1 К -1 при 300 К для монокристаллов) 1 и низкой подвижности носителей (μ ~ 6 см 2 В -1 с -1 при 300 К для монокристаллов) 1 отрицательно влиять на производительность термоэлектрический который оценивается безразмерной добротности, ZT = α 2? t / κ, где α является коэффициент Зеебека, σ электропроводности, Т абсолютная температура в градусах Кельвина, а κ общее теплопроводность. В данном Определим числитель как коэффициент мощности, PF = α 263, Т. Для того, чтобы этого оксида термоэлектрического материала, чтобы конкурировать с другими термоэлектриков высокотемпературных (например, SiGe сплавов), более выраженное повышение коэффициента мощности и / или уменьшение теплопроводности решетки требуется.
Большинство экспериментальных исследований с целью улучшения термоэлектрических свойств STO в основном фокусировались на снижение теплопроводности через деформационного поля и масса флуктуаций рассеяния фононов. Эти попытки включают в себя: (I) с одним или двумя легирование Sr 2+ и / или Ti 4+ сайты, а основные усилия в отношении этого направления, 2,3 (II) Синтез природных сверхрешетки Ruddlesden-Поппер структур для того, чтобы дополнительно уменьшить теплопроводность через изоляционный слой SRO, 4 и (III) композитный инженерии добавлением наноразмерного второй фазы. 5 Однако до недавнего времени, ни одна стратегия повышение не было сообщено substantially увеличить термоэлектрического коэффициента мощности в этих оксидов. В сообщил максимальный коэффициент мощности (PF) значения в объемной одно- и поли-кристаллического СТО были приурочены к верхнему пределу ПФ <1,0 Вт м -1 K -1.
Разнообразие подходов синтеза и методов обработки были использованы для реализации идеи пытались выше. В пути синтеза порошка включают обычные твердофазной реакции, 6 золь-гель, 7 гидротермальной, 8 и сгорание синтез, 9, тогда как обычном спекании, 6 горячего прессования 10 и недавно искры плазмы спекания 12 среди общих методов, используемых для уплотнения порошков в объемной керамики. Тем не менее, для аналогичного легирующей примеси (например, La) и концентрации легирующей примеси, полученные в результате объемной керамики демонстрируют спектр электронных и тепловых свойств транспортных. Это большой из-за сильно зависит от процесса дефекта химии SrTiO <суб> 3, что приводит к свойствам синтеза-зависимыми. Существует лишь несколько отчетов оптимизации синтеза и обработки параметров в пользу термоэлектрический транспорта. Стоит отметить, что из-за очень малого свободного пробега фононов в SrTiO 3 (л рН ~ 2 нм при 300 К), 11 наноструктурирование не жизнеспособным вариантом для улучшения производительности TE сыпучих STO керамики, прежде всего, за счет сокращения в решеточной теплопроводности.
Недавно мы сообщили о более чем 30 улучшение термоэлектрической в неравномерно Пр-легированных SrTiO 3 керамики, происходящих из одновременно расширенной коэффициента термоэлектрической мощности% и снижение теплопроводности. 12,13 В этом подробном протоколе видео, мы представляем и обсудить шаги нашей стратегии синтеза для получения этих Pr-легированного STO керамики, обладающие улучшенными электронные и термоэлектрические свойства.
В этом протоколе, мы представили этапы стратегии синтеза для того, чтобы успешно подготовить основная поликристаллических PR-легированного SrTiO 3 керамику, обладающие улучшенными электронные и термоэлектрические свойства. Основные этапы протокола включают (I) твердотельный синте?…
The authors have nothing to disclose.
The authors wish to acknowledge the competitive faculty-initiated collaboration (FIC) grant from KAUST.
SrCO3 Powder, 99.9% | Sigma Aldrich | 472018 | |
TiO2 Nanopowder, 99.5% | Sigma Aldrich | 718467 | |
Pr2O3 Sintered Lumps, 99.9% | Alfa Aesar | 35663 | |
Name of Equipment | |||
Spark Plasma Sintering | Dr. Sinter Lab | SPS-515S | |
Resistivity/Seebeck Coefficient Measurement System | Ulvac-Riko | ZEM-2 | |
Laser Flash Thermal Diffusivity Measurement System | Netzsch | LFA-457 Microflash | |
Differential Scanning Calorimetry (DSC) System | Netzsch | 404C Pegasus | |
Physical Property Measurement system (PPMS) | Quantum Design | ||
Field Emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM) | Hitachi | SU-6600 | |
Energyy-dispersive X-ray Spectroscopy (EDS) | Oxford Instruments | ||
X-ray Diffractometer | Rigaku | Ultima IV | |
Bench-top Sputter Coater | Denton Vacuum | Desk II | |
Diamond Wheel Saw | South Bay Technology |