A protocol for the synthesis and processing of polycrystalline SrTiO3 ceramics doped non-uniformly with Pr is presented along with the investigation of their thermoelectric properties.
We demonstrate a novel synthesis strategy for the preparation of Pr-doped SrTiO3 ceramics via a combination of solid state reaction and spark plasma sintering techniques. Polycrystalline ceramics possessing a unique morphology can be achieved by optimizing the process parameters, particularly spark plasma sintering heating rate. The phase and morphology of the synthesized ceramics were investigated in detail using X-ray diffraction, scanning electron microcopy and energy-dispersive X-ray spectroscopy. It was observed that the grains of these bulk Pr-doped SrTiO3 ceramics were enhanced with Pr-rich grain boundaries. Electronic and thermal transport properties were also investigated as a function of temperature and doping concentration. Such a microstructure was found to give rise to improved thermoelectric properties. Specifically, it resulted in a significant improvement in carrier mobility and the thermoelectric power factor. Simultaneously, it also led to a marked reduction in the thermal conductivity. As a result, a significant improvement (> 30%) in the thermoelectric figure of merit was achieved for the whole temperature range over all previously reported maximum values for SrTiO3-based ceramics. This synthesis demonstrates the steps for the preparation of bulk polycrystalline ceramics of non-uniformly Pr-doped SrTiO3.
thermoelectrics תחמוצת הוצג להיות מועמדים מבטיחים עבור יישומים ותרמית בטמפרטורה גבוהה, מפרספקטיבות יציבות ועלות לנכסי תחבורה אלקטרוניות. בין thermoelectrics תחמוצת מסוג n, titanate מסומם מאוד סטרונציום (STO) משך תשומת לב רבה בשל התכונות אלקטרוניות המעניינות שלה. עם זאת, מוליכות תרמית כוללת גדולות (κ ~ W 12 מ '-1 K -1 ב 300 K לגבישים יחידים) 1 וניידות נמוך מוביל (μ ~ 6 סנטימטר 2 V -1 שניות -1 ב 300 K לגבישים יחידים) 1 להשפיע לרעה על ביצועים והתרמית שהוערך על ידי דמות ממדים של הכשרון, ZT = α 2 σT / κ, שבו α הוא מקדם Seebeck, σ המוליכות חשמליות, T הטמפרטורה המוחלטת בקלווין, וκ מוליכות תרמית הכוללת. אנחנו במסמך זה מגדירים את המונה כגורם הכח, PF = α 263; T. על מנת שחומר ותרמית תחמוצת זה להתחרות עם thermoelectrics אחר בטמפרטורה גבוהה (כגון סגסוגות SiGe), עלייה בולטת יותר בגורם הכח ו / או ירידה במוליכות תרמית סריג נדרשת.
רוב מחקרי ניסויים על מנת לשפר את התכונות ותרמית של STO התמקד בעיקר על ההפחתה של מוליכות תרמית באמצעות מתח-שדה ופיזור תנודות ההמוניות של פונונים. ניסיונות אלה כוללים: (i) יחידים או כפול סימום של Sr 2 + ו / או Ti 4+ אתרים, כמו המאמצים העיקריים ביחס לכיוון זה, 2,3 (ii) סינתזה של מבני Ruddlesden-פופר סריג הטבעי על מנת לצמצם את מוליכות תרמית נוספת באמצעות בידוד שכבות sro, 4 וכן (iii) הנדסת Composite על ידי תוספת של שלב שני nanosized. 5 עם זאת, עד לאחרונה, לא אסטרטגית שיפור דווחה substantially להגדיל את גורם כוח והתרמית בתחמוצות אלה. ערכי גורם כוח מרבי מדווח (PF) ביחיד בתפזורת וSTO פולי-גבישים כבר מרותקים לגבול עליון של PF <מטר 1.0 W -1 K -1.
מגוון של גישות וטכניקות עיבוד סינתזה להיות מועסק ליישם את הרעיונות ניסו לעיל. מסלולי סינתזת האבקה כוללים תגובה של מצב מוצק קונבנציונלית, 6 סול-ג'ל, 7 הידרותרמיות, 8 ובעירת סינתזה, ואילו 9 sintering הקונבנציונלי, 6 sintering ניצוץ פלזמה החם 10 דחופים ולאחרונה 12 הם בין הטכניקות הנפוצות בשימוש לdensify אבקות ל קרמיקה בתפזורת. עם זאת, לdopant דומה (למשל, לה) וריכוז סימום, קרמיקה בתפזורת וכתוצאה מכך להציג מגוון של נכסי תחבורה אלקטרוניים ותרמיים. זה הוא במידה רבה בשל הכימיה פגם בתוקף התהליך תלוי של SrTiO <תת> 3 שתוצאה בנכסי סינתזה תלויה. יש רק קומץ של דיווחי אופטימיזציה של פרמטרי הסינתזה ועיבוד ליהנות תחבורה ותרמית. ראוי להזכיר כי בשל פונון הקטן מאוד מהלך חופשי ממוצע בSrTiO 3 (pH ~ 2 ננומטר l ב 300 K), 11 ננומטרי הוא לא אפשרות מעשית לשיפור ביצועי TE של הקרמיקה STO התפזורת בעיקר באמצעות ההפחתה של מוליכות תרמית סריג.
לאחרונה, דיווחנו יותר מ -30% שיפור בדמות חימום של הכשרון בSrTiO 3 קרמיקה מסוממת-PR הלא אחידה שמקורם בגורם חימום חשמלי משופר בו זמנית ומופחת מוליכות תרמית. 12,13 בפרוטוקול וידאו מפורט זה, אנו מציגים ו לדון בצעדים של אסטרטגית הסינתזה שלנו להכנת אלה Pr מסומם קרמיקה STO מציגה תכונות אלקטרוניות וחימום משופרים.
בפרוטוקול זה, יש לנו הציג את הצעדים של אסטרטגית הסינתזה על מנת להכין בהצלחה 3 קרמיקה מסומם Pr SrTiO polycrystalline התפזורת מציגה תכונות אלקטרוניות וחימום משופרים. השלבים העיקריים של הפרוטוקול כוללים הסינתזה של המצב המוצק של SrTiO 3 האבקה מסוממת באוויר בלחץ אטמוספרי ו?…
The authors have nothing to disclose.
The authors wish to acknowledge the competitive faculty-initiated collaboration (FIC) grant from KAUST.
SrCO3 Powder, 99.9% | Sigma Aldrich | 472018 | |
TiO2 Nanopowder, 99.5% | Sigma Aldrich | 718467 | |
Pr2O3 Sintered Lumps, 99.9% | Alfa Aesar | 35663 | |
Name of Equipment | |||
Spark Plasma Sintering | Dr. Sinter Lab | SPS-515S | |
Resistivity/Seebeck Coefficient Measurement System | Ulvac-Riko | ZEM-2 | |
Laser Flash Thermal Diffusivity Measurement System | Netzsch | LFA-457 Microflash | |
Differential Scanning Calorimetry (DSC) System | Netzsch | 404C Pegasus | |
Physical Property Measurement system (PPMS) | Quantum Design | ||
Field Emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM) | Hitachi | SU-6600 | |
Energyy-dispersive X-ray Spectroscopy (EDS) | Oxford Instruments | ||
X-ray Diffractometer | Rigaku | Ultima IV | |
Bench-top Sputter Coater | Denton Vacuum | Desk II | |
Diamond Wheel Saw | South Bay Technology |