Tuning van de zuurgraad van PT/CNTs katalysatoren voor Hydrodeoxygenatie van difenyl ether

Veel industriële processen voor de vervaardiging van chemicaliën impliceren het gebruik van waterig anorganische zuur. Een typisch voorbeeld is het conventionele H₂dus₄ proces voor de hydratatie van cyclohexaan om Cyclohexanol te produceren. Het proces omvat een bifasische systeem, waarbij de cyclohexaan in de organische fase en het Cyclohexanol product in de zure waterige fase, waardoor het scheidingsproces door eenvoudige destillatie moeilijk. Naast moeilijkheden bij scheiding en terugwinning, is anorganische zuur ook zeer giftig en corrosief voor apparatuur. Soms genereert het gebruik van anorganische zuur bijproducten die de productopbrengst zullen verlagen en moeten worden vermeden. Bijvoorbeeld, de uitdroging van 2-Cyclohexeen-1-OL te produceren 1,3-cyclohexadieen met behulp van H₂dus₄ zal leiden tot polymerisatie bijproducten¹. Zo verschuiven veel industriële processen naar het gebruik van vaste zuur katalysatoren. Verschillende water tolerante vaste zuren worden gebruikt om het bovenstaande probleem op te lossen en om de product opbrengsten te maximaliseren, zoals het gebruik van HZSM-5 en Amberlyst-15. Het gebruik van High-silica HZSM-5 zeoliet is aangetoond dat H₂zo₄ vervangt bij de productie van Cyclohexanol uit benzeen². Aangezien de zeoliet aanwezig is in de neutrale waterige fase, zal het product uitsluitend naar de organische fase gaan, waardoor het scheidingsproces wordt vereenvoudigd. Echter, als gevolg van Lewis acid-base adduct vorming van watermoleculen aan de Lewis acid sites, zeolitische materialen nog steeds aangetoond lagere selectiviteit als gevolg van de aanwezigheid van inactieve sites³. Onder al deze vaste zuren, nb₂O₅ is een van de beste kandidaten die zowel Lewis en Brønsted acid sites bevatten. De zuurgraad van nb₂o₅∙ nH₂o komt overeen met een 70% H₂dus₄ oplossing, als gevolg van de aanwezigheid van de labiele protonen. De BrØnsted aciditeit, die vergelijkbaar is met Protonic zeoliet materiaal, is zeer hoog. Deze zuurtegraad zal wenden tot Lewis zuur na water eliminatie. In aanwezigheid van water, nb₂o₅ vormt de tetraëdrische NBO₄-H₂O adducts, die kan afnemen in de zuurgraad van Lewis. De Lewis acid-sites zijn echter nog steeds effectief, omdat de NBO₄ tetraëdrische nog steeds effectieve positieve kosten heeft⁴. Dit fenomeen is met succes aangetoond bij de omzetting van glucose in 5-(hydroxymethyl) Furfural (HMF) en de allylatie van benzaldehyde met tetraallyl tin in water⁵. Water tolerante katalysatoren zijn dus van cruciaal belang voor de omzetting van biomassa in toepassingen voor hernieuwbare energie, vooral wanneer de conversies worden uitgevoerd in milieuvriendelijke oplosmiddelen zoals water.

Onder de vele milieuvriendelijke vaste zuur katalysatoren, Gefunctionaliseerde koolstof nanomaterialen met behulp van grafeen, koolstof nanobuisjes, koolstof nanovezels, mesoporeuze koolstof materialen spelen een belangrijke rol in de valorisatie van biomassa als gevolg van de Instelbare porositeit, zeer hoge specifieke oppervlakte en uitstekende hydrofobiciteit^6,7. De gesulfoneerde derivaten zijn bijzonder stabiel en zeer actieve protone katalytische materialen. Ze kunnen ofwel worden bereid door onvolledige carbonisatie van gesulfoneerde aromatische verbindingen⁸ of door sulfonering van niet volledig gecarboniseerde suikers⁹. Ze hebben bewezen zeer efficiënte katalysatoren te zijn (bijvoorbeeld voor de verestering van hogere vetzuren) met een activiteit die vergelijkbaar is met het gebruik van vloeistof H₂dus₄. Grafenen en Ccn’s zijn koolstof materialen met een groot oppervlak, uitstekende mechanische eigenschappen, goede zure weerstand, uniforme poriegrootte verdelingen, evenals weerstand tegen cokes depositie. Gesulfoneerd grafeen is gevonden om de hydrolyse van ethylacetaat¹⁰ efficiënt te katalyseren en bifunctionele grafeen katalysatoren is gebleken om de éénpotomzetting van levullininezuur naar γ-valerolactone¹¹te vergemakkelijken. Bifunctionele metalen ondersteund op cnt zijn ook zeer efficiënte katalysatoren voor toepassing in de conversie van biomassa^12,13 zoals de zeer selectieve aërobe oxidatie van HMF tot 2,5-diformylfuran over de vo_2-PANI katalysator¹⁴.

Gebruik te maken van de unieke eigenschappen van nb₂O₅ vast zuur, Gefunctionaliseerde CNTs en bifunctioneel metaal ondersteund op CNTS, we rapporteren het protocol voor de synthese van een reeks van nb (TA) gebaseerde Solid acid nano Sheet gemodificeerde PT/CNTS met een hoge oppervlakte door middel van een nano Sheet aggregatie methode. Bovendien, we hebben aangetoond dat PT/20HNbWO₆/cnt, als gevolg van het synergetische effect van goed verspreide PT deeltjes en sterke zure sites afgeleid van hnbwo₆ nano vellen, vertonen de beste activiteit en selectiviteit bij het omzetten van met lignine afgeleide model verbindingen in brandstoffen door hydrodeoxygenatie.