光发射器与表面等离子体极化激元的激发和耦合速率的测定

表面等离子体介导荧光 (SPMF) 最近得到了相当关注^1,2,3,4,5,6。当光发射器靠近等离子系统时, 能量可以在发射器和表面等离子极化激元 (许可证) 之间传输。一般情况下, 强等离子场可以强烈增强²发射器的激发。同时, 由于许可证所制造的大密度的状态, 产生了众所周知的珀尔效应³, 排放率也在增加。这两个过程在生产 SPMF 方面携手并进。由于 SPMF 已经在固态照明^1、4、能量采集⁵和生物检测⁶中激发了大量应用, 目前正在进行密集的调查。特别是, 从许可证到发射器的能量传输速率的知识, 反之亦然,即激发和耦合率, 是非常重要的。然而, 激励和排放过程通常是纠缠在一起的, 这方面的研究还是缺乏的。例如, 大多数研究只确定了激发效率比, 这简单地比较了排放与和不许可证⁷。激发率的确切的测量仍然是缺掉的。另一方面, 传统的时间分辨技术 (如荧光寿命光谱学) 通常用于研究发射过程的动力学, 但它们无法将耦合率从总衰变率⁸中分离出来。在这里, 我们描述如何通过结合速率方程模型和时间耦合模式理论^9,10来确定它们。值得注意的是, 我们发现, 激发和耦合速率可以用可测量的数量来表示, 这可以通过执行角度和极化分辨反射率和光致发光光谱来获得。我们将首先概述配方, 然后详细描述仪器。这种方法完全是基于频域的, 它不需要任何时间分辨的附件, 如超快激光器和时间相关的单光子计数器, 这是昂贵的, 有时难以实现^8,11. 我们预计这项技术将成为确定光发射器和谐振腔之间的励磁和耦合速率的有利技术。

本文介绍了周期性系统中的 SPMF。对于一个周期性的等离子系统, 在这种情况下, 可以产生类似于许可证的直接激发和发射, 其特征是激发效率η和自发发射速率Γ_r, 发射器可以通过传入的许可证激发并通过传出许可证衰变。换句话说, 在共振激励下, 会产生传入的许可证, 以创建强大的等离子场, 使发射器充满活力。一旦发射器兴奋, 他们的能量就可以转移到传出的许可证, 随后 radiatively 消散到远场, 从而产生增强的排放量。他们定义了 SPMF。对于简单的两能级发射器, 励磁指的是电子从地面向激发态的过渡, 而发射则定义了电子衰变回基态, 伴随着波长定义的光子发射。由兴奋和地面状态之间的能量区别。SPMF 的激发和发射条件, 满足已知的相位匹配方程, 激发传入和传出许可证⁹

(1)

其中ε_a和ε_m是电介质和金属的介电常数, θ和φ是事件和方位角, P 是数组的周期, λ是激发或发射波长, m 和 n 是整数, 指定的顺序许可证.对于励磁, 激光束在平面内的 wavevector 将是布拉格分散到动量匹配的传入许可证和θ和φ一起定义指定的事件配置, 以刺激的许可证, 以提高电子吸收在励磁波长λ_前。同样, 对于发射, 传出的许可证将反向布拉格分散, 以匹配的光线, 现在的角度代表可能的发射通道在发射波长λ_em。然而, 人们注意到, 由于发射器可以将他们的能量耦合到矢量传播许可证与它有相同的大小, 但不同的方向, 许可证可以通过不同的组合 (m, n) 到远场后的 Eq. (1)。

利用速率方程模型和时间耦合模理论 (许可证), 我们发现, 激发率Γ_ex,即能量传递率从从的到发射器, 可以表示为^9,12,13

(2)

在没有传入许可证的情况下, η是上述直接励磁速率, γ是许可证的总衰减率, γ_abs和γ_rad是许可证的欧姆吸收和辐射衰减率,是具有和没有传入许可证的光致发光功率比。另一方面, 耦合速率Γ_c(即从发射器到许可证的能量传递速率) 可以写为:

(3)

γ_r是直接发射速率, 是α^th介导衰变与直接端口之间的光致发光功率比, γ_rad^α和γ是α端口的辐射衰减率.和总衰变率。我们将看到, 虽然所有的细菌衰变率都可以用反射率光谱学来衡量, 但发射功率比可以通过光致发光光谱学来确定。有关配方的详细资料, 请参阅^9、10。