Recyclage des ressources de la terre rouge pour synthétiser un matériau composite zéolite de type Fe2O3 / FAU pour l’élimination des métaux lourds
Summary
Cet article présente une voie nouvelle et pratique pour synthétiser un matériau composite de zéolite de type Fe2O3 / faujasite (FAU) à partir de sol rouge. Les paramètres de synthèse détaillés ont été finement réglés. Le matériau composite obtenu peut être utilisé pour l’assainissement efficace de l’eau contaminée par des métaux lourds, indiquant ses applications potentielles en génie de l’environnement.
Abstract
L’eau polluée par les métaux lourds est très préoccupante pour la santé humaine et l’écoenvironnement. Les techniques d’assainissement de l’eau in situ rendues possibles par des matériaux d’adsorption très efficaces sont d’une grande importance dans ces circonstances. Parmi tous les matériaux utilisés dans la dépollution de l’eau, les nanomatériaux à base de fer et les matériaux poreux présentent un grand intérêt, bénéficiant de leur riche fonction de réactivité et d’adsorption redox. Ici, nous avons développé un protocole facile pour convertir directement le sol rouge largement répandu dans le sud de la Chine pour fabriquer le matériau composite zéolite de type Fe2O3 / faujasite (FAU).
La procédure de synthèse détaillée et les paramètres de synthèse, tels que la température de réaction, le temps de réaction et le rapport Si/Al dans les matières premières, ont été soigneusement réglés. Les matériaux composites tels que synthétisés présentent une bonne capacité d’adsorption pour les ions métaux lourds (loid) typiques. Avec 0,001 g/mL de matériau composite zéolite de type Fe2O3/FAU ajouté à différentes solutions aqueuses polluées par des métaux lourds (loïdes) (concentration d’un seul type de métal lourd (loïde) : 1 000 mg/L [ppm]), la capacité d’adsorption a été démontrée à 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 et133 mg/g pour Cu(II), Cr (III), Cr (VI), Comme (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) et Ni (II), respectivement, qui peuvent être étendus à l’eau et à l’assainissement des sols pollués par les métaux lourds.
Introduction
Les métaux lourds provenant d’activités anthropiques et naturelles sont omniprésents dans l’air, l’eau et l’environnement du sol1. Ils sont d’une grande mobilité et d’une grande toxicité, présentant un risque potentiel pour la santé humaine par contact direct ou par transport de la chaîne alimentaire2. L’eau est vitale pour la vie des êtres humains car elle est la matière première de chaque famille. Le rétablissement de la santé de l’eau est crucial. Par conséquent, il est très important de réduire la mobilité et la biodisponibilité des métaux lourds toxiques (loïdes) dans l’eau. Pour maintenir une bonne santé dans l’eau, les matériaux d’assainissement de l’eau, tels que le biochar, les matériaux à base de fer et la zéolithe, jouent un rôle essentiel dans l’immobilisation ou l’élimination des métaux lourds (loïdes) des environnements aqueux 3,4,5.
Les zéolithes sont des matériaux hautement cristallins avec des pores et des canaux uniques dans leurs structures cristallines. Ils sont composés de tétraèdres TO4 (T est l’atome central, généralement Si, Al ou P) reliés par des atomes O partagés. La charge de surface négative et les ions échangeables dans les pores en font un adsorbant populaire pour la capture d’ions, qui a été largement utilisé dans l’assainissement de l’eau et des sols pollués par les métaux lourds. Bénéficiant de leurs structures, les mécanismes de remédiation impliqués dans l’élimination des contaminants par les zéolithes comprennent principalement la liaison chimique6, l’interaction électrostatique de surface7 et l’échange d’ions8.
La zéolite de type faujasite (FAU) a des pores relativement grands, avec un diamètre de pores maximal de 11,24 Å. Il montre une efficacité élevée et de vastes applications pour l’élimination des contaminants 9,10. Ces dernières années, des recherches approfondies ont été consacrées à la mise au point de routines écologiques et peu coûteuses pour la synthèse de zéolithes, telles que l’utilisation de déchets solides industriels11 comme matière première pour fournir des sources de silicium et d’aluminium, ou l’adoption de recettes directes sans agent12. Les déchets solides industriels de remplacement signalés qui peuvent être des sources de silicium et d’aluminium comprennent la gangue de charbon 13, les cendres volantes11, les tamis moléculaires de déchets 14, les déchets miniers et métallurgiques 15, les sols abandonnés par l’ingénierie 8 et les sols agricoles6, etc.
Ici, la terre rouge, un matériau riche en silicium et en aluminium abondant et facile à obtenir, a été adoptée comme matière première, et une approche de chimie verte facile a été développée pour la synthèse de matériaux composites zéolithes de type Fe2O3 / FAU (Figure 1). Les paramètres de synthèse détaillés ont été finement réglés. Le matériau tel que synthétisé montre une grande capacité d’immobilisation pour l’assainissement de l’eau contaminée par des métaux lourds. La présente étude devrait être instructive pour les chercheurs concernés qui s’intéressent à ce domaine afin d’utiliser le sol comme matière première pour la synthèse d’écomatériaux.
Protocol
Representative Results
Discussion
La zéolite est généralement un matériau aluminosilicate. En théorie, les matériaux riches en silicate et en aluminate peuvent être choisis comme matières premières pour la synthèse de zéolithes. Le rapport Si/Al de la matière première doit être similaire à celui du type de zéolite sélectionné afin de minimiser l’utilisation de sources supplémentaires de silicium/aluminium 6,8,16. Le rapport Si/Al de la zéol…
Offenlegungen
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Ce travail a été soutenu financièrement par le Fonds des sciences naturelles pour les jeunes chercheurs distingués de la province du Guangdong, Chine, n ° 2020B151502094; Fondation nationale des sciences naturelles de Chine, n° 21777045 et 22106064; Fondation de la Commission de la science, de la technologie et de l’innovation de Shenzhen, Chine, JCYJ20200109141625078; Projet d’innovation pour les jeunes 2019 des universités et collèges du Guangdong, Chine, n ° 2019KQNCX133 et un fonds spécial pour la stratégie d’innovation scientifique et technologique de la province du Guangdong (PDJH2021C0033). Ce travail a été parrainé par le Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (No. ZDSYS20200421111401738), le laboratoire clé du Guangdong pour le contrôle de la pollution des sols et des eaux souterraines (2017B030301012) et le laboratoire clé de protection de l’environnement de l’État pour le contrôle intégré de la pollution des eaux de surface et des eaux souterraines. En particulier, nous reconnaissons le soutien technique des installations de recherche de base de SUSTech.
Materials
| Chemicals | |||
| Cadmium nitrate tetrahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C102676 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Chromium(III) nitrate nonahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C116446 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Copper sulfate pentahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C112396 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Lead nitrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | L112118 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nickel nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N108891 | AR, 98%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nitric acid | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N116238 | AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test. |
| Potassium dichromate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | P112163 | AR, 99.8%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Silicon dioxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S116482 | AR, 99%. For synthesis of zeolite. |
| Sodium (meta)arsenite | Sigma-aldrich | S7400-100G | AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Sodium hydroxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S111502 | Pellets. For the synthesis of zeolite. |
| Zinc nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | Z111703 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Equipment | |||
| Air-dry oven | Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. | DHG-9075A | Used for hydrothermal crystallization and drying of sample |
| Analytical balance | Sartorius Scientific Instruments Co.LTD | BSA224S-CW | Used for weighing samples |
| Centrifuge tubes | Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD | ||
| High speed centrifuge | Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD | H1850 | Used for separation of solid and liquid samples |
| Multipoint magnetic stirrer | IKA Equipment Co.,LTD. | RT15 | Used for stirring samples |
| Oscillator | Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. | SHA-B | For uniform mixing of samples |
| Syringe-driven filter | Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. | 0.22 μm. For filtration. | |
| Softwares | |||
| JADE 6.5 | Materials Data& (MDI) | ||
| Mercury | Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) | ||
| Materials Studio | Accelrys Software Inc. | ||
| Websites | |||
| Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/ | |||
| ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en |
Referenzen
- Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
- Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
- Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
- El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
- Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
- Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
- Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
- Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
- Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
- Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
- Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
- Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
- Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
- Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
- Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
- Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
- Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
- Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
- Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
- Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
- Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
- Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
- Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
- Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
- Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
- Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
