我々は、233U源からの同位体精製低エネルギー229Thイオンビームの生成のためのプロトコルを提示する。 このイオンビームは内部変換減衰チャネルを介して229mの地上状態の崩壊の直接検出のために使用される。また、229mThの内部変換寿命も測定します。
方法論は、2+および3+充電状態で等位純粋な229Thイオンビームを生成するために記載されている。このイオンビームにより、約7.8(5)eVの励起エネルギーと最大104秒の放射寿命で、229Thの低層片向性最初の励起状態を調べることができます。 提示された方法は、トリウムの崩壊の最初の直接同定を可能にし、この核遷移の光学制御の前提条件としてその崩壊特性を研究するための基礎を築いた。高エネルギー229Thイオンは、放射性233U源のα崩壊で生成される。イオンは、緩衝ガス停止セル内で熱化され、抽出され、続いてイオンビームが形成される。このイオンビームは、純粋なイオンビームを生成するために四重極質量セパレータによって質量精製される。微方性崩壊を検出するために、マイクロチャネルプレート検出器の表面にイオンが集められ、そこでは、電子が、対方体状態の内部変換崩壊で放出されるのと同じように観察される。
229mThと表されるトリウム-229核の最初の励起形状態は、現在知られているすべての核励起エネルギーの中で最も低い核励起エネルギーを有する176,000の核興奮状態を有するとして、核の風景の中で特別な位置を示す。一般的な原子力エネルギーはkeVからMeV地域まで及ぶが、229m Thは原子力地上1、2、3の上の10eV以下のエネルギーを有する。 この状態で現在最も受け入れられているエネルギー値は 7.8(5) eV4,5です。この低エネルギー値は、異なる物理的なコミュニティからの関心を引き起こし、いくつかの興味深いアプリケーションの提案につながりました。その中には、核レーザー6、量子コンピューティング7のための非常に安定した量子ビットと核時計8、9があります。
229mThが幅広い用途を提供することが期待される理由は、その異常な低エネルギーのために、現在利用可能なレーザーを使用して直接核レーザー励起を可能にする唯一の核状態であるという事実に基づいています。技術。しかし、これまでのところ、229mThの直接核レーザー励起は、その正確なエネルギーと寿命のような転移状態のパラメータの不十分な知識によって防がれた。229Thの低エネルギーの核励起状態の存在は1976年10年に既に推測されたが、この状態に関するすべての知識は間接的な測定からしか推測できず、その崩壊の正確な決定を可能にしなかった。パラメーター。この状況は2016年以来変わりました, 229mThの崩壊の最初の直接検出は、励起状態のパラメータ11,12を固定することを目指して測定の多数のためのドアを開いたときに.ここでは、2016年の実験で達成された229mThの直接検出に必要な個々のステップを説明する詳細なプロトコルが提供される。この直接検出は229mのエネルギーおよび寿命の精密な決定のための基礎を提供し、従って核時計の開発のための。以下では、229mThの最も重要なアプリケーションとしての核時計の概念について議論する。
ΔE/E~10-20の相対線幅を有するトリウム変質の地上遷移は、核周波数標準(「核時計」)8、9の対象となる可能性がある。原子核は原子シェルに比べて約5桁小さいため、核モーメント(磁気ダイポールと電気四重極)は原子の原子に比べて小さく、核時計は外部に対して大部分が免疫を持つ。(現在の最先端の原子時計と比較して)摂動。従って、核周波数標準は非常に安定した、正確な時計操作を約束する。現在の原子時計の精度は約2.1×10-1813に達しますが、宇宙の時代よりもかなり長い期間で1秒の偏差に対応し、核時計はさらなる可能性を秘めています。アプリケーションの広大な分野に不可欠になる可能性のある改善。全地球測位システム(GPS)、グローバルナビゲーション衛星システム(GLONASS)、ガリレオなどの衛星ベースのナビゲーションシステムは、現在数メートルの測位精度で動作します。これがセンチメートルまたはミリメートルのスケールに改善することができれば、自動運転から貨物やコンポーネントの追跡にまで、多くのアプリケーションが想定される可能性があります。非常に正確なクロックに加えて、このようなシステムは、長い再同期間隔を確保する長期的なドリフト安定性を備えた、信頼性の高い中断のない動作を必要とします。核時計の使用は、この実用的な観点から有益であることが判明する可能性があります。核時計の(同期ネットワーク)のさらなる実用的なアプリケーションは、クロックが3D重力センサとして機能する相対論的測地14の分野にあり、局所的な重力電位差ΔUを測定(相対)に関連する可能性があります。クロック周波数差 Δf/f の関係を介して Δf/f (光の速度を示す c)最高の現在の時計は約±2 cmの高さの差から重力シフトを感知することができる。したがって、核時計ネットワークを用いての超精密測定は、火山マグマ室またはテクトニックプレートの動き15のダイナミクスを監視するために使用することができる。また、このようなクロックネットワークの利用は、理論的に記述されたトポロジ的暗黒物質16のクラスを探索するツールとして提案された。微細構造定数の潜在的な時間変動の検出を求める229mThベースの核時計の応用に関する文献で広範な議論が見出され、微細構造定数または強い相互作用パラメータ(mq/ΔQCD、クォーク質量を表すmqと強い相互作用のスケールパラメータを表すΜdを伴う)は、いくつかの理論で他の相互作用と重力を統一する17。229mThの地上状態遷移エネルギーの時間変動の検出は、微細構造定数または強い相互作用パラメータの時間的変動に対して約2〜5桁の感度を高めることができる18,19,20,21,22,23,24,25,26.このような変動の現在の実験限界は(dα/dt)/α=-0.7(2.1)10-17/yr27に相当する。以下では、229mの地上状態崩壊の直接検出に対する実験的アプローチについて説明する。
最近まで229-トリウム異性体の存在を示唆する証拠は、間接測定からのみ推測することができ、7.8(5)eVの励起エネルギー(160(11)nmの真空超紫光スペクトル範囲の波長に相当)を示唆した4,5.我々の実験的アプローチは、229m Thの対性体外来の対方分解の直接的な同定を目指し、バッファーガス停止セルにおける性同一母集団の空間的分離に基づいて構築され、その後抽出が続く。および脱興奮産物28、29を登録する適切な検出ユニットに向かって大量分離された輸送。したがって、分母性体の集団および脱興奮は、迅速な背景寄与の影響を受けずに、クリーンな測定環境をもたらす可能性がある。異母体の集団は、放射性233U源からのα減衰を介して達成され、2%の崩壊枝は229Thの地盤状態に直接進むのではなく、代わりに異体最初の励起状態に入る。α-減衰反動核は、緩衝ガス停止セルの超純粋なヘリウム雰囲気で熱化され、その前に、新たな超音速ガスジェットが引きずり込まれる抽出ノズルに向かって電気無線周波(RF)および直流(DC)フィールドによって導かれる。隣接する真空チャンバにそれらを、イオンガイド、位相空間クーラーとして機能する(セグメント化された)無線周波数四重極(RFQ)構造を収容し、抽出されたイオンを束ねるための線形ポールトラップとしても可能性がある。バッファーガス停止セルおよび抽出 RFQ の詳細については、Refs を参照してください。30歳,31歳,32.抽出されたイオンビームが229(m)Thに加えて含まれている瞬間まで、α崩壊娘製品のチェーンも含まれているので、その後の真空チャンバ内の四重質量分離器(QMS)を用いて質量分離が行われる。選択可能な電荷状態(q=1-3)で同位位板純粋な229(m)Thビームを生成します。QMS の詳細については、Refs を参考にしてください。33歳,34.電子が解放され、蛍光体スクリーンに向かって加速され、電荷結合デバイス(CCD)によって見られるマイクロチャネルプレート検出器(MCP)の表面に直接Thイオンを衝突させ、微方性崩壊の検出を達成した。カメラ。実験セットアップの概要を図 1に示します。詳細な説明については、Ref.35を参考にしてください。
図 1: 実験セットアップの概要。トリウム-229の一体型は、ウラン-233のα崩壊部の2%減衰分岐を介して移入される。229メートルThイオンは、その運動反動エネルギーに起因して233U源を残し、30mbarヘリウムガスで満たされた緩衝ガス停止セルで熱化される。イオンはRFおよびDC分野の助けを借りて停止容積から抽出され、低エネルギーイオンビームは無線周波数四重極(RFQ)の助けを借りて形成される。イオンビームは四重極質量セパレータ(QMS)の助けを借りて質量精製され、イオンはマイクロチャネルプレート(MCP)検出器の表面に柔らかく埋め込まれ、蛍光体スクリーンと組み合わせることで、空間的に解決された検出が可能になります。発生する信号。スプリンガー・リサーチの親切な許可を受けて、この数字は11から変更されました。この図のより大きなバージョンを表示するには、ここをクリックしてください。
以下のプロトコルは、トリウムの地盤状態崩壊の最初の直接検出を可能にした229(m)Thイオンビームを生成するための基礎となる手順を説明し、したがって、その崩壊特性を研究するための基礎を築くこのエキゾチックな核状態の全光学制御を、超精密核周波数規格としての応用に向けて最終的に想定した前提条件。より良い向きのために、異性体崩壊11の直接検出に使用されるセットアップの概略図の概要が図2に提供され、以下のプロトコルで対処される成分の数値標識を含む。また、寿命判定12に用いられる成分は、インセットとして含まれる。
図2:異性体崩壊検出に用いられる実験設定の概略図。寿命測定に使用される成分は、インセットとして表示されます。プロトコルセクションで参照される個々のコンポーネントには、数値的にラベル付けされています。この図のより大きなバージョンを表示するには、ここをクリックしてください。
ウラン中の反動α崩壊娘核の範囲は約16nmに過ぎない。所定のソース活性に対するα反動イオンのソースの高効率を達成するためには、ソース材料の厚さをこの範囲に制限することが必須である。α反動抽出効率は、緩衝ガスセルの清浄度の影響を強く受ける。停止ガスの汚染は、電荷交換または分子形成につながります。したがって、ガスセル自体は、特にセルの焼成を可能にし、内部の有機材料を回避するために、超高真空基準に従って構築する必要があります。停止ガスは、触媒精製によって支援される最高級のガス純度から始まり、極クリーンなガス供給ラインを介してガスセルに送達され、部分的に極低温トラップに囲まれて、技術の最先端に従って精製する必要があります。不純物を凍結する。一般に、ガスセル抽出ノズルの位置に完全なセットアップの中心軸の慎重な位置合わせは、高い輸送および検出効率29を達成するために不可欠である。
ステップ 1.4.5 は、プロトコルの中で最も重要です。効率的なイオン抽出のためには、高いRF振幅を漏斗リング電極に適用する必要があります。ただし、振幅が高すぎると、ガスセルに火花が発生します。最大達成可能なRF電圧振幅は、バッファガスの純度に大きく依存します。電圧の正常な適用は漏斗オフセット電圧の電流によって監視される。この電流は火花の場合に増加します。火花が発生した場合は、最高のイオン抽出効率を保証するためにベークアウト手順を繰り返す必要があります。
さらに重要な点は、高電圧をMCP検出器(ステップ1.6.2-1.6.4)に適用することです。フィールド放出はMCP上で起こり、電子の放出につながり、実際の信号につながる可能性があります。
検出部に向かって最適なイオン抽出と(冷却および質量精製)輸送は、中央光軸の慎重な位置合わせを必要とする。光学アライメントシステム(アライメントレーザーまたはテオドライト)の可用性は不可欠です。抽出RFQおよびQMSを介した効率的なイオン輸送は、ロッド29の各反対対に適用される2つの反対相に対して無線周波数振幅の連続的な安定化を必要とする。抽出または輸送の問題の同定は、例えば、試運転段階の間にイオン経路に沿って異なる位置に連続して配置されたマルチチャネルプレート検出器を介して実現されたイオン診断によって容易化することができる。セットアップ、または代わりに、例えば、高負表面電圧(1-2 kV)で抽出RFQの背後にある90o以下で、検出器に向かってすべての抽出されたイオンを引き付けます。
操作中は、通常、2 つの問題が発生する可能性があります。すべての電圧が正しく適用されているわけではありません。この場合、通常はイオンが抽出されず、正しく印加されていない電圧の場所を見つける必要があります。また、ヘリウム緩衝ガス中に不純物が存在する。この場合、三つ子に帯電したトリウムイオンの抽出効率が大幅に低下し、分子形成が起こります。最悪の場合、漏斗電圧が印加されると火花も現れます。ガス純度が不十分な理由は、典型的には、ガス供給ラインの漏れまたはバッファガス停止セルのフランジが適切に閉じていないためです。
エネルギー的に低い229mTh異性ソーマーを含むイオンのクリーンビームを生成する記載の方法は、目的のイオンをかなりの量で緩衝ガス雰囲気から抽出することができるすべての同等の場合に適用することができる。ガスセル及び緩衝ガスの清浄度は必須であり、従って残存ガス不純物の量は、方法の感度に制限される。採用されたマイクロチャネルプレート検出器(MCP)は電子の検出に基づいていますが、低エネルギー変換電子の登録のためにここで利用されているように、このケースはすでにMCP38の効率曲線の低エネルギー境界にあります。一方、より高いエネルギーのために方法は、検出効率を大幅に向上させるだろう。
これまでのところ、記載された方法は、トリウムの脱励の直接的かつ明確な同定を提供している。あるいは、真空紫外線(VUV)透明結晶(大きなバンドギャップを持つ、単体の想定励起エネルギーを超える)は、229Thでドープされる。目標は、229Thイオンを高(4+)電荷状態の結晶格子位置に置き、大きなバンドギャップによる脱励を抑制し、シンクロトロン光源からのX線を用いた異性光の励起を目指す。このアプローチのエレガントな概念にもかかわらず、これまでのところ、世界中のいくつかのグループによって報告された一連の実験でVUV蛍光は観察されなかった39、40、41、42、43.同じことは、いわゆる電子ブリッジ遷移を用いて、229Thの電子シェルを介して対外性の核励起を実現することを目指す実験のクラスのためにも保持されます。ここでは、電子シェル遷移と核同体性体との間の共振結合は、より効率的な対性体集団44,45を可能にする必要があります。双質特性の調査を目的とする他の実験は、微小カロリーメトリー46または原子シェル47における超微細シフトの観察に基づいている。ごく最近、レーザー誘導プラズマ中の対性体を励起する別の方法が48と報告され、コミュニティ内で科学的な議論の対象となっている。
トリウム発体11の内部変換減衰チャネルの発見と、対応する半減期の決定を229m Th(7(1)μs)12の決定により、将来的に初の全光学を実現できる。既存の技術に基づいて脈打ち、作り上がったVUVレーザーが付いている励起。したがって、これは励起エネルギーのはるかに良い知識を必要とし、対応するカスタマイズされたレーザー開発を回避することができるという現在のパラダイムを回避することができます。対照的に、内部変換電子放出の知識を利用して、レーザーパルスで変換電子の検出をゲーティングすると、高い信号対バックグラウンド比を提供し、3未満で1eVの励起エネルギーのスキャンを可能にします。日49.また、発賛体の励起エネルギーの判定は、現在進行中であり、IC減衰電子を遅滞のある磁気ボトル電子分光計に送ることによって229mThビームを生成する記載の方法に基づくことができます。フィールド電極グリッド50.同じ技術はまた、異なる化学環境(例えば、CaF 2または凍結アルゴンのような大きなバンドギャップ材料上)または229Th+および自由で中性原子の異性化寿命を決定することを可能にします。
3+電荷状態の等位性純粋なトリウムイオンビームを生成する記載された方法は、将来のレーザー分光実験実験のためにトリウムイオンを提供するツールとして使用することができる。この場合、イオンビームを使用して、ポールトラップを安定した効率的な方法でロードできます。これまでのところ、唯一の代替方法は、固体ターゲットからのレーザーアブレーションによって229Th3+を生成することです。しかし、これは高価な放射性物質であり、使用済みの真空成分の汚染につながる高いレーザー強度と229 Thの大量を必要とします。このため、記載された方法は、核レーザー分光実験に関しては大きな利点とすることができる。このタイプの最初のアプリケーションは既に51が公開されています。
The authors have nothing to disclose.
この研究は、欧州連合のHorizon 2020研究革新プログラム(助成契約第664732号「nuClock」)、DFG助成金Th956/3-1、およびMaier-ライブニッツ研究所を介して医療物理学のLMU部門によってサポートされました。
Uranium-233 Source | Institut für Radiochemie Universität Mainz | customized | 290 kBq U-233 deposited onto 90 mm diameter |
RF funnel | Secamus Laserschneidtechnik GmbH | customized | 50 ring electrodes, laser cut and electropolished |
Buffer-gas stopping cell | Workshop of LMU Munich | customized | Vacuuchamber DN200 CF for buffer-gas stopping cell |
Roughing pump | Leybold | Screwline SP 250 | Roughing pump for entire system |
Roughing pump control | Siemens | Micromaster 420 | Control unit for Screwline SP 250 |
Vacuum gauge Prepressure | Pfeiffer | TPR 265 | Pressure control for roughing pump |
Vacuum gauge cell 1 | Pfeiffer | CMR 261 | Pressure control for cell (high-pressure range) |
Vacuum gauge cell 2 | Pfeiffer | PBR 260 | Pressure control for cell (low-pressure range) |
Vacuum gauge RFQ | Pfeiffer | PKR 261 | Pressure control for RFQ pressure read-out |
Pressure gauge QMS | Pfeiffer | PKR 261 | Pressure control for QMS pressure read-out |
Pressure control unit | Pfeiffer | TPG 256 A | Control unit for all pressure gauges |
Control PC 1 | Fujitsu | unknown | Control computer for buffer-gas stopping cell |
Simatic with CPU | Siemens | S7-300 | Simatic for automation and control |
Simatic without CPU | Siemens | ET 200M | Simatic for automation and control |
Vacuum valves | SMC | XLH-40 | Vacuum valves for evacuation control |
UHV gate valve | VAT | 48240-CE74 | Gate valve for cell closing during operation |
Turbo-Molecular pump 1 | Pfeiffer | TMU 400M | Turbo pump for cell |
Control unit for TMP 1 | Pfeiffer | TCM 1601 | Control unit for TMP TMU 400M |
Turbo-Molecular pump 2 | Pfeiffer | HiMag 2400 | Trubo pump for RFQ |
Turbo-Molecular pump 3 | Edwards | STP 603 | Trubo pump for QMS |
Control unit for TMP 3 | Edwards | SCU-800 | Control unit for TMP Edwards STP 603 |
Bypass valve of gas tubing | Swagelok | SS-6BG-MM | Valve to bypass the mass-flow controller |
Heating sleeves | Isopad | customized | Heating sleeves for bake out of cell and RFQ |
Temperature sensors | Isopad | TAI/NM NiCrNi | Temperature sensors for bake-out system |
Heating control unit | Electronic workshop of LMU Munich | customized | Control unit for Isopad heating sleeves |
Catalytic gas purifier | SAES MonoTorr | PS4-MT3-R-2 | Gas purifier for ultra-pure helium supply |
He gas cylinder | Air Liquide | He 6.0, 50 liters | Helium of 99.9999 % purity |
Pressure reducer | Druva | FMD 502-16 | Pressure reducer for He gas cylinder |
Valve of gas supply | Swagelok | SS-6BG-MM | Valve to open or close the gas supply |
Mass flow control | AERA | FC-780CHT | Mass flow control valve for He supply |
control unit for mass flow valve | Electronic workshop of LMU Munich | customized | Control unit for AERA mass flow control |
Gas tubing | Dockweiler | Ultron | electropolished gas tubing for He supply |
Cryogenic trap | Isotherm | unknown | cryogenic trap for He purification (optional) |
DC voltage supply for source | Electronic workshop of LMU Munich | customized | DC offset voltage supply for U-233 source |
DC voltage supply for funnel | Heinzinger | LNG 350-6 | Power supply for DC gradient of funnel |
DC voltage supply for RFQ | Iseg | unknown | DC voltage supply for funnel offset, nozzle and RFQ |
Laval nozzle | Friatec AG | customized | Laval nozzle for He and ion extraction |
DC voltage supply for buncher | Heinzinger | LNG 350-6 | DC supply for bunching electrode |
Trigger module | Electronic workshop of LMU Munich | customized | Trigger module for bunched operation |
RF generator for funnel | Stanford Research Systems | SRS DS 345 | RF generator for funnel |
RF amplifier for funnel | Electronic Navigation Industries | ENI 240L-1301 | Rf amplifier for funnel |
RF phase divider for funnel | Electronic workshop of LMU Munich | customized | RF phase divider for funnel |
RF+DC mixer for funnel | Electronic workshop of LMU Munich | customized | Voltage divider and RF+DC mixer for funnel voltage |
Extraction RFQ | Workshop of LMU Munich | customized | Extraction RFQ for ion-beam formation or storage |
RF generator for RFQ | Stanford Research Systems | SRS DS 345 | RF generator for RFQ |
RF amplifier for RFQ | Electronic workshop of LMU Munich | customized | RF amplifier for RFQ |
RF amplifier for bunch electrode | Electronic workshop of LMU Munich | customized | RF amplifier for bunch electrode |
RF+DC mixer for RFQ | Electronic workshop of LMU Munich | customized | Mixes the RF and DC potentials for RFQ voltage |
RFQ exit electrode | Workshop of LMU Munich | customized | 2-mm diameter exit aperture for differential pumping |
4 Channel DC supply | Mesytec | MHV 4 | DC offset for aperture and triode |
QMS | Workshop of LMU Munich | customized | Quadrupole mass separator for m/q selection |
Brubaker DC offset module | Electronic workshop of LMU Munich | customized | DC offset supply for Brubaker lenses of QMS |
QMS DC offset module | Electronic workshop of LMU Munich | customized | DC offset supply for QMS |
USB-to-Analog converter | EA Elektro-Automatik | UTA12 | to generate signal for QMS HV shifter |
QMS HV shifter | Electronic workshop of LMU Munich | customized | to shift the voltage of the QMS DC module |
QMS DC module | Electronic workshop of LMU Munich | customized | Module to provide DC voltages for QMS |
RF generator for QMS | Tektronix | AFG 3022B | RF generator for QMS |
RF amplifier for QMS | Electronic workshop of LMU Munich | customized | RF amplifier for QMS |
Picoscope | Pico Technology | Picoscope 4227 | Oscilloscope for QMS RF control |
Control PC 2 | Fujitsu | Esprimo P900 | Control computer for QMS |
Triode extraction system | Workshop of LMU Munich | customized | Set of three ring electrodes to guide ions |
MCP detector | Beam-Imaging-Solutions | BOS-75-FO | MCP detector with phosphor sreen |
DC voltage supply for MCP | Keithley Instruments | HV Supply 246 | Voltage supply for MCP front side |
DC voltage supply for MCP | CMTE (NIM module) | HV 3160 | Voltage supply for MCP back side |
DC voltage supply for MCP | Fluke | HV Supply 410B | Voltage supply for phosphor sreen |
CCD camera | PointGrey | FL2-14S3M-C | CCD camera for image recording |
Control PC 3 | Fujitsu | Esprimo P910 | Control computer for CCD camera |
Light-tight housing | Workshop of LMU Munich | customized | Light tight wooden box for CCD camera |
Dewar for LN2 supply | Isotherm | unknown | Dewar to provide dry nitrogen for venting |
Evaporator for LN2 | Workshop of LMU Munich | customized | Evaporator to provide dry nitrogen |
Single anode MCP detector | Hamamatsu | F2223 | Single anode MCP for lilfetime measurement |
DC voltage supply for MCP | Fluke | HV supply 410B | Voltage supply for MCP anode |
Power supply for preamplifier | Delta Elektronika | E 030-1 | Power supply for preamplifier |
Preamplifier for MCP signals | Ortec | VT120A | Preamplifier for MCP signals |
Amplifier for MCP signals | Ortec (NIM module) | Ortec 571 | Amplifier for MCP signals |
CFD | Canberra | 1428A | Constant-fraction-discriminator for MCP signals |
Multichannel Scaler | Stanford Research | SR 430 | Multichannel scaler for signal read-out |
Control PC 4 | Fujitsu | Esprimo P920 | Control computer for scaler read-out |
Labview | National Instruments | various versions | Program used for measurement control |
Matlab | Mathworks Inc. | version 7.0 | Program used for data analysis |