Preparing an Isotopically Pure <sup>229</sup>Th Ion Beam for Studies of <sup>229m</sup>Th

Lars von der Wense; Benedict Seiferle; Ines Amersdorffer; Peter G. Thirolf

doi:10.3791/58516

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Ingenieurwesen

Preparazione di un fascio iotematicamente puro ²²⁹Th Ion per gli studi di ^229mTh

Published: May 03, 2019

doi:

10.3791/58516

Lars von der Wense¹, Benedict Seiferle¹, Ines Amersdorffer¹, Peter G. Thirolf¹

¹Faculty of Physics,Ludwig-Maximilians-Universität München

Summary

Vi presentiamo un protocollo per la generazione di un fascio ionico ²²⁹Th a bassa energia purificato isotopicamente da una fonte^{di 233}U. Questo fascio di ioni viene utilizzato per il rilevamento diretto del decadimento dello stato del suolo ^{di 229m}Th tramite il canale di decadimento di conversione interna. Misuriamo anche la durata di conversione interna di ^229mth pure.

Abstract

Una metodologia è descritta per generare un fascio iotopicamente puro ^{di 229}th ioni negli stati di carica di 2 e 3. Questo fascio di ioni permette di studiare lo stato isomerico basso di ²²⁹Th con un’energia di eccitazione di circa 7,8(5) eV e una durata radiativa fino a 10⁴ secondi. Il metodo presentato ha permesso una prima identificazione diretta del decadimento del torio isomer, ponendo le basi per studiare le sue proprietà di decadimento come prerequisito per un controllo ottico di questa transizione nucleare. Gli ioni ad alta energia ²²⁹Th sono prodotti nel decadimento di una sorgente radioattiva ²³³U. Gli ioni sono termicamente in una cella di arresto del gas tampone, estratti e successivamente si forma una trave ionico. Questa trave ionico è di massa purificata da un separatore quadrupolo-massa per generare una trave ionico pura. Per rilevare il decadimento isomerico, gli ioni vengono raccolti sulla superficie di un rilevatore di piastre a microcanale, dove si osservano elettroni, come emessi nel decadimento di conversione interno dello stato isomerico.

Introduction

Il primo stato metastabile eccitato nel nucleo del torio-229, indicato come ^229mTh, presenta una posizione speciale nel paesaggio nucleare, in quanto possiede l’energia di eccitazione nucleare più bassa di tutti gli stati eccitati attualmente di ca. 176.000. Mentre le energie nucleari tipiche vanno dal keV fino alla regione MeV, ^229mTh possiede un’energia inferiore a 10 eV sopra lo stato del terreno nucleare¹^,²^,³. Il valore energetico attualmente più accettato per questo stato è 7.8(5) eV⁴^,⁵. Questo basso valore energetico ha suscitato l’interesse di diverse comunità fisiche e ha portato alla proposta di diverse applicazioni interessanti. Tra loro ci sono un laser nucleare⁶, un qubit altamente stabile per quantum computing⁷ e un orologio nucleare⁸^,⁹.

Il motivo per cui ^229mTh dovrebbe offrire un’ampia varietà di applicazioni si basa sul fatto che, a causa della sua straordinaria bassa energia, è l’unico stato nucleare che potrebbe consentire l’eccitazione laser nucleare diretta utilizzando il laser attualmente disponibile tecnologia. Finora, tuttavia, l’eccitazione laser nucleare diretta di ^229mTh è stata impedita da una conoscenza insufficiente dei parametri dello stato metastabile come la sua energia precisa e la sua durata. Anche se l’esistenza di uno stato nucleare eccitato di bassa energia nel ²²⁹Th era già ipotizzato nel 1976¹⁰, tutte le conoscenze su questo stato potevano essere dedotte solo da misurazioni indirette, non consentendo una precisa determinazione del suo decadimento Parametri. Questa situazione è cambiata dal 2016, quando il primo rilevamento diretto del decadimento ^229mTh ha aperto la porta per una moltitudine di misurazioni che mirano a definire i parametri dello stato eccitato¹¹^,¹². Qui, viene fornito un protocollo dettagliato, che descrive i singoli passaggi necessari per un rilevamento diretto di ^229mTh come ottenuto nell’esperimento del 2016. Questa rilevazione diretta fornisce la base per una precisa determinazione dell’energia e della durata dei ²²⁹mth e quindi per lo sviluppo di un orologio nucleare. Di seguito sarà discusso il concetto di orologio nucleare come applicazione più importante per ^229mTh.

Con una larghezza di linea relativa di ìME/E-10^-20la transizione allo stato del suolo del torio isomer potenzialmente si qualifica come standard di frequenza nucleare (‘orologio nucleare’)⁸^,⁹. A causa di un nucleo atomico di circa 5 ordini di grandezza più piccoli rispetto al guscio atomico, i momenti nucleari (dipolo magnetico e quadruplo elettrico) sono di conseguenza più piccoli di quelli degli atomi, rendendo un orologio nucleare in gran parte immune contro l’esterno (rispetto agli attuali orologi atomici all’avanguardia). Pertanto, uno standard di frequenza nucleare promette un funzionamento dell’orologio altamente stabile e preciso. Anche se la precisione raggiunta nei migliori orologi atomici presenti raggiunge circa 2,1×10^-18¹³, corrispondente a una deviazione di 1 secondo in un periodo di tempo notevolmente più lungo dell’età dell’universo, gli orologi nucleari hanno il potenziale di un ulteriore che potrebbe diventare essenziale per un vasto campo di applicazioni. I sistemi di navigazione basati su satellite come il Global Positioning System (GPS), il Global Navigation Satellite System (GLONASS) o Galileo attualmente operano con una precisione di posizionamento di pochi metri. Se questo potesse essere migliorato alla scala centimetrica o addirittura millimetrica, si potrebbe prevedere una pletora di applicazioni, dalla guida autonoma al trasporto merci o al monitoraggio dei componenti. Oltre agli orologi altamente precisi, tali sistemi richiederebbero un funzionamento ininterrotto affidabile, con una stabilità alla deriva a lungo termine che garantisce intervalli di risincronizzazione a lungo termine. L’uso degli orologi nucleari potrebbe rivelarsi vantaggioso da questo punto di vista pratico. Ulteriori applicazioni pratiche di (reti sincronizzate di) orologi nucleari potrebbero trovarsi nel campo della geodesia relativistica¹⁴, dove l’orologio agisce come un sensore di gravità 3D, mettendo in relazione le differenze di potenziale gravitazionale locale – U a misurato (relativo) differenza di frequenza dell’orologio, f/f, tramite l’parentesi di ogni mo, ovvero f/f-z-U/c²(c che indica la velocità della luce). I migliori orologi presenti sono in grado di percepire i cambiamenti gravitazionali dalle differenze di altezza di circa 2 cm. Così, misurazioni ultra-precise utilizzando una rete di orologi nucleari potrebbero essere utilizzati per monitorare la dinamica delle camere magma vulcaniche o dei movimenti di placche tettoniche¹⁵. Inoltre, l’uso di tali reti di orologio è stato proposto come strumento per la ricerca della classe teoricamente descritta di materia oscura topologica¹⁶. Un’ampia discussione può essere trovata nella letteratura sull’applicazione di un orologio nucleare basato su ^229mth alla ricerca di rilevamento di potenziali variazioni temporali di costanti fondamentali come la costante della struttura fine o la forte interazione parametro (m_q_/QCD, con m_q che rappresenta la massa di quark e_QCD – il parametro di scala dell’interazione forte), suggerito in alcune teorie unificare la gravità con altre interazioni¹⁷. La rilevazione di una variazione temporale nell’energia di transizione dello stato del suolo di ^229mTh può fornire una maggiore sensibilità di circa 2-5 ordini di grandezza per variazioni temporali della costante della struttura fine o del parametro^{di interazione forte 18}^,¹⁹^,²⁰^,²¹^,²²^,²³^,²⁴^,²⁵^,²⁶. L’attuale limite sperimentale per tale variazione di , ammonta a (d/dt)/z-0,7(2.1)10^-17/yr²⁷. Nel seguente approccio sperimentale per il rilevamento diretto del decadimento dello stato del suolo ^{di 229}m. sarà descritto.

Le prove dell’esistenza dell’isomer 229-thorium fino a poco tempo fa potevano essere dedotte solo da misurazioni indirette, suggerendo un’energia di eccitazione di 7,8(5) eV (equivalente a una lunghezza d’onda nell’intervallo spettrale ultra-viola vuoto di 160(11) nm)⁴ ^, ⁵. Il nostro approccio sperimentale, volto a un’identificazione diretta della deeccitazione isomerica dello stato di terra dell’isomero ^229mTh, si basa su una separazione spaziale della popolazione isometrice in una cella di arresto del gas tampone, seguita da un’estrazione, e il trasporto separato in massa verso un’unità di rilevamento idonea a registrare i prodotti di deexcitazione²⁸^,²⁹. Così la popolazione e la deeccitazione dell’isomere possono essere districati, con conseguente ambiente di misurazione pulito, inalterato da contributi di fondo pronti. La popolazione dell’isomere è ottenuta attraverso il decadimento da una sorgente radioattiva ^{di 233}U, dove un ramo di decadimento del 2% procede non direttamente allo stato del suolo di ²²⁹th, ma popola invece l’isomerico primo stato eccitato. I nuclei del rinculo di decadimento sono termicamente in un’atmosfera di elio ultra-puro di una cella di arresto del gas buffer, prima di essere guidati da campi di radiofrequenza elettrica (RF) e corrente diretta (DC) verso un ugello di estrazione, dove l’emergente getto di gas supersonico trascina in una camera a vuoto adiacente, che alloggia una struttura quadruppa (segmentata) a radiofrequenza (RFQ) che funge da guida ionica, dispositivo di raffreddamento fase-spazio e potenzialmente anche come trappola lineare Paul per ammassare gli ioni estratti. Per una descrizione dettagliata della cella di arresto del gas buffer e della richiesta di offerta, vedere Refs. ³⁰ milio ^, ^{31 Milia} ^, ³². Dal momento che fino a quel momento la trave ionica estratta contiene oltre a ^229(m)Th anche la catena di prodotti figlia decadimento , separazione di massa viene eseguita utilizzando un separatore di massa quadrupolo (QMS) in una successiva camera a vuoto per generare un fascio isotopicamente puro ^229(m)Th in stati di carica selezionabili (q-1-3). Una descrizione dettagliata del QMS è disponibile in Refs. ³³ Mi lasa ^, ³⁴. Il rilevamento del decadimento isomerico è stato ottenuto incidendo gli ioni Th direttamente sulla superficie di un rilevatore a microcanali (MCP), dove gli elettroni vengono liberati, accelerati verso uno schermo di fosforo e visti da un dispositivo accoppiato a carica (CCD) macchina fotografica. Una panoramica della configurazione sperimentale è illustrata nella Figura 1. Una descrizione dettagliata è fornita in Ref.³⁵.

Figura 1: Panoramica della configurazione sperimentale. L’isomero del torio-229 è popolato attraverso il ramo di decadimento del 2% nel decadimento dell’uranio-233. ^229m Gli ioni, lasciando la fonte ^{di 233}U a causa della loro energia cinetetica del rinculo, sono termicamente in una cella di arresto del gas buffer riempita con 30 mbar di gas elio. Gli ioni vengono estratti dal volume di arresto con l’aiuto per i campi RF e DC e un fascio di ioni a bassa energia viene formato con l’aiuto di un quadruplo a radiofrequenza (RFQ). Il fascio di ioni viene ampurato in massa con l’aiuto di un separatore di massa quadrupolo (QMS) e gli ioni vengono impiantati dolcemente sulla superficie di un rilevatore a micro-canale (MCP) combinato con uno schermo di fosforo che consente il rilevamento risolto spazialmente di si verificano segnali. Con gentile permesso di Springer Research, questa cifra è stata modificata da¹¹. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Il seguente protocollo descrive la procedura di base per generare il fascio di ioni ^229(m)Th che ha permesso la prima rilevazione diretta del decadimento dello stato del suolo dell’isomere del torio, ponendo così le basi per studiare le sue proprietà di decadimento come Prerequisito del controllo onni-ottico previsto di questo stato nucleare esotico verso la sua applicazione come standard di frequenza nucleare ultra preciso. Per un migliore orientamento, nella Figura 2è disponibile una panoramica schematica dell’impostazione utilizzata per il rilevamento diretto del decadimento isomerico¹¹ , contenente un’etichettatura numerica dei componenti affrontati nel protocollo seguente. Anche i componenti utilizzati per la determinazione della durata¹² sono contenuti come un inset.

Figura 2: Schema schizzo della configurazione sperimentale utilizzata per il rilevamento del decadimento isomerico. I componenti utilizzati per la misurazione della durata vengono visualizzati come un insetto. I singoli componenti a cui verrà fatto riferimento nella sezione del protocollo sono etichettati numericamente. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Protocol

Nota: i numeri indicati nel Protocollo faranno riferimento a Figura 2. 1. Rilevamento diretto del decadimento isomerico Th-229 Montaggio della sorgente a 233 urani Montare la sorgente 233-uranio (1) attraverso un’apertura della flangia di accesso nella camera a vuoto della cella di gas fino all’estremità a monte del sistema di elettrodo ad anello a imbuto (2) all’interno della cella di gas (3).NOTA: la sorgente 290 kBq, 90 mm di diametro 233U è stata prodotta tramite placcatura molecolare su un wafer Si36in titanio. Al fine di ottenere un’efficienza ottimale della fonte, il suo spessore non deve superare i 16 nm, essendo l’intervallo di arresto di 84 keV 229Th in uranio. Collegare il cavo al montaggio sorgente per consentire un offset DC della sorgente. Chiudere e sigillare la flangia di accesso e collegare il cablaggio esterno alla sorgente 233U. Evacuazione della camera a vuoto e cottura Avviare l’evacuazione dell’intero sistema a vuoto avviando la pompa a vuoto di sgrossatura (4) se si spegne (controllato tramite un’interfaccia utente basata su computer (5)) e aprire le tre valvole (azionate a mano) (6) che collegano le singole parti del pompaggio differenziale stadi alla pompa di sgrossatura.NOTA: Iniziare ad aprire le valvole delle camere a valle della cella a gas con valvola a cancello aperto (7) verso la pompa molecolare turbo della cella a gas per creare un gradiente di pressione che impedisca di risucchiare eventuali contaminazioni da camere a valle camera a gas-cell dove è richiesta la massima pulizia. Una volta che le pressioni hanno raggiunto un livello nella gamma sub-mbar (lettura tramite interfaccia utente (5)) avviare le pompe turbo della cella di gas (8), il quadrupolo a radiofrequenza di estrazione (RFQ) (9) e il separatore di massa quadrupolo (QMS) (10). (opzionale) Aprire la valvola di bypass (11) per consentire anche un’evacuazione efficiente del tubo di alimentazione del gas. Continuare a pompare per alcune (4-5) ore fino a raggiungere la pressione di saturazione, in genere nella gamma di bassi 10-7 mbar. Avviare il sistema di cottura (12) tramite l’interfaccia utente (5) con una curva di riscaldamento upramping (tipicamente da 20 a 40 gradi centigradi all’ora) fino a un massimo di 130 gradi centigradi. Continuare a cuocere l’impianto di spirapolvere a 130 gradi centigradi per 1-2 giorni fino a quando le letture di pressione iniziano a diminuire. Avviare la sequenza di raffreddamento del sistema di cottura tramite l’interfaccia utente (5) con una sequenza di downramping, in genere 20 c – 40 gradi centigradi all’ora.NOTA: il raffreddamento del sistema richiede in genere 8 ore e viene eseguito durante la notte. La preparazione del sistema a vuoto si ottiene quando la pressione cellulare finale dopo il raffreddamento scende varia al di sotto di 5×10-10 mbar. Le pressioni nella camera RFQ e QMS saranno rispettivamente nella gamma di 10-9 mbar e 10-8 mbar. Collegare il cablaggio esterno alla camera a vuoto della richiesta di offerta. Preparazione del sistema di gas e fornitura di ultra-puro He Avviare il monodetode a gas MonoTorr (13) e attendere 20 minuti fino a quando non ha raggiunto la temperatura di funzionamento. Chiudere la valvola di bypass (11) se aperta. Aprire la bombola Di he-gas (14) (per il funzionamento viene utilizzato lui del 99,9999 %) Aprire la valvola di riduzione della pressione (15) fino a quando non viene visualizzata una pressione di circa 0,5 bar. Aprire la valvola che collega il riduttore di pressione al tubo del gas (16). Aprire il controllo del flusso di gas (17) fino a quando non viene visualizzato un flusso di gas di circa 1,1 (corrispondente a circa 5 mbar l/s). Sciacquare il tubo del gas per circa 10 minuti per rimuovere i gas residui dal tubo. Chiudere la valvola che collega il riduttore di pressione al tubo del gas (16). Attendere alcuni minuti fino a quando il Lui viene rimosso dal tubo del gas. (opzionale) Per la massima purezza del gas tampone, riempire la crio-trappola (18) con azoto liquido. Impostare la valvola di cancello (7) tra la cella di gas tampone e la sua pompa molecolare turbo al funzionamento automatico e chiudere la valvola tramite l’interfaccia utente (5). Aprire la valvola che collega il riduttore di pressione al tubo del gas (16).NOTA: La cella di arresto del gas buffer è ora riempita con circa 30 mbar di gas He. In questo modo le pressioni RDQ e QMS vengono aumentate rispettivamente a 10-4 mbar e 10-5 mbar. Regolare la velocità rotante della pompa turbomolecolare della camera a vuoto di estrazione-RFQ (9) al 50% al fine di impostare una pressione ambientale di circa 10-2 mbar. Applicare i campi guida elettrici per l’estrazione continua degli ioni Applicare un potenziale DC alla sorgente 233-uranio (1) di 39 V in modalità continua tramite un alimentatore DC personalizzato (19). Applicare un gradiente potenziale DC di 4 V/cm (che va da 35 V a 3 V) tramite un alimentatore DC (20) e uno scostamento di tensione di 3 V tramite un’alimentazione di offset DC a 24 canali (21) al sistema di elettrodi ad imbuto segmentato da 50 volte. Tutte le tensioni sono controllate con l’interfaccia utente basata su computer (5). Applicare un potenziale DC di tipicamente 2 V all’elettrodo dell’ugello di estrazione (22) con l’aiuto della stessa interfaccia utente basata su computer (5). Applicare un gradiente potenziale DC alla richiesta di estrazione segmentata di 12 volte (27).NOTA: la tensione di ogni segmento può essere applicata singolarmente con l’aiuto dell’interfaccia utente basata su computer (5) tramite l’alimentazione di offset DC a 24 canali (21). Una tensione di 1,8 V viene applicata al segmento più vicino all’ugello di estrazione. Le tensioni dei segmenti successivi vengono quindi diminuite gradualmente di 0,2 V, con una tensione di 0 V applicata al decimo segmento RDQ. Corrisponde a una sfumatura DC di 0,1 V/cm. In caso di trasporto continuo previsto degli ioni estratti, una tensione di 0 V viene applicata ai segmenti 11 e 12 RDQ. A questo scopo l’alimentazione di tensione DC del segmento 12th RFQ (23) viene lasciata a 0 V e il modulo trigger personalizzato (24) è impostato sulla modalità operativa continua. Applicare la frequenza e l’ampiezza RF al sistema di elettrodi dell’anello a imbuto tramite un generatore di funzioni (25) e un amplificatore RF lineare (26).NOTA: I valori tipici per frequenza e ampiezza sono rispettivamente 850 kHz e 220 Vpp. Le tensioni possono essere controllate con un’interfaccia utente basata su computer (5). Durante l’applicazione della tensione imbuto-RF, monitorare la corrente dell’alimentazione di offset DC dell’imbuto (21). In caso di scintille, che possono verificarsi se la purezza del gas buffer è insufficiente, questa corrente inizierà ad aumentare. Applicare la frequenza RF (in genere 880 kHz) e l’ampiezza (in genere 120-250 Vpp) al quadruplo a radiofrequenza di estrazione (27) (estrazione-RDO) tramite un generatore di frequenza (28) e due amplificatori RF (29, 30), uno per la richiesta di offerta ammassamento elettrodo. La tensione può essere controllata con l’interfaccia utente basata su computer (5). Applicare un potenziale DC di -1 V all’elettrodo di uscita (31) dell’emissione-RFQ tramite un’alimentazione di tensione Mesytec MHV-4 DC (32). Applicare le tensioni di offset DC al separatore di massa quadrupolo (33) (QMS). La tensione di offset del QMS (elettrodo centrale e lenti Brubaker) è scelta per essere -2 V tramite moduli di offset DC personalizzati (34,35). Avviare il separatore di massa quadrupolo (33) QMS attivando il generatore di funzioni QMS (36), l’amplificatore RF (37) e avviando l’interfaccia utente QMS (38). Nell’interfaccia utente QMS viene inserito il rapporto massa-over-charge della specie iolari selezionata (in genere 76 u/e o 114.5 u/e, rispettivamente per l’estrazione di Th3 o Th2o. Viene inserita anche l’accettazione QMS (in genere da 1 a 2 u/e) e la frequenza RF (in genere 825 kHz).NOTA: il programma Labview applicherà e controllerà automaticamente l’ampiezza RF e le potenzialità DC necessarie per la selezione degli ioni. Le ampiezza RF richieste vanno da 600 a 1500 Vpp e le potenzialità DC vanno da 50 V a 120 V. I potenziali DC per la separazione di massa sono generati da un modulo DC personalizzato (39). Viene implementato un ciclo di feedback per la stabilizzazione della tensione RF e DC. Applicare il potenziale DC alla struttura degli elettrodi triodici di messa a fuoco (40) dietro il QMS (-2 V/- 62 V/-22 V) tramite il modulo di alimentazione di tensione del canale Mesytec 4 (MHV-4) (32). Sondare l’estrazione degli ioni e sintonizzare il QMS Applicare un interessante potenziale di superficie di -1000 V alla piastra anteriore del rilevatore a microcanali a doppia piastra (geometria di chevron) (41) (MCP) tramite un modulo ad alta tensione (HV)(42). Applicare un potenziale di 900 V sul retro della seconda piastra MCP tramite un modulo HV (43). Applicare un potenziale di 5.000 V allo schermo del fosforo (44) posto dietro il rilevatore MCP tramite un modulo HV (45). Accendere la telecamera CCD (46) dietro lo schermo del fosforo e configurare i parametri di esposizione della telecamera CCD nell’interfaccia utente grafica corrispondente sul PC di acquisizione dati (47).NOTA: La telecamera CCD viene posizionata in un alloggiamento a tenuta di luce (48) per coprire il rilevamento dalla luce ambientale. Nel caso in cui l’estrazione funzioni correttamente e gli ioni passino attraverso il QMS, un segnale forte dovrebbe essere visibile sullo schermo del fosforo causato dall’impatto ionico degli ioni estratti. Questo segnale è ora monitorato dalla telecamera CCD. Eseguire una scansione di massa per sondare la forma del segnale e di conseguenza regolare il QMS per estrarre la specie iosoniche desiderata.Nota: Si tratta di una procedura iterativa eseguita con l’aiuto dell’interfaccia utente QMS (38). Selezionare un rapporto di massa-over-charge desiderato (in genere 114.5 u/e per 229Th2 ‘) e la potenza di risoluzione QMS (in genere 1 u/e), quindi sondare il segnale di impatto ionico tramite la telecamera CCD. Spostare la massa selezionata in 0,5 u/e passi fino a quando non viene osservato un segnale. Non appena si osserva un segnale, sonda se anche il segnale 233U2 o è osservabile spostando il rapporto massa-over-charge di 2 u / e a masse più alte. Se si osserva anche questo segnale, sondare se i segnali possono essere separati. In caso contrario, è possibile distinguere chiaramente la potenza di risoluzione QMS fino a ottenere una distinzione tra i 229segnali Th2 e 233U2. Quindi impostare il QMS per estrarre solo le 229th2 specie di ioni. Rilevamento del decadimento isomerico Spegnere il sensore di pressione QMS (49) tramite l’unità di controllo del sensore di pressione (50) al fine di ridurre lo sfondo dall’elio ionizzato e dalla luce prodotta dal sensore. Regolare i parametri QMS per estrarre le specie di ioni Th2 o Th3 per il rilevamento del decadimento isomerico. Ridurre il potenziale superficiale della piastra anteriore del rivelatore MCP (41) a -25 V via (42) per evitare di rilevare il segnale proveniente da elettroni provenienti direttamente dall’impatto ionico degli ioni che incidono. In questo modo si ottiene un “atterraggio morbido” degli ioni 229(m)Th sulla superficie MCP prima del decadimento isomerico. Applica un potenziale di accelerazione di 1.900 V alla seconda piastra MCP per un’amplificazione ottimale degli elettroni tramite (43). Applica un potenziale di accelerazione di 6.000 V allo schermo del fosforo posto dietro il rilevatore MCP tramite (45).NOTA: le tensioni effettivamente applicate dipenderanno dalle prestazioni MCP. Avviare la sequenza di acquisizione delle immagini CCD e memorizzare i dati su disco tramite l’interfaccia utente della fotocamera (47). Utilizzare i programmi Matlab per la valutazione delle immagini e la post-elaborazione.NOTA: Una descrizione dei programmi e del modo in cui vengono utilizzati è disponibile in Ref.35 Appendice B.3. I dati grezzi delle cornici di immagine e dei programmi utilizzati per la valutazione sono stati resi disponibili online all’indirizzo DOI 10.5281/zenodo.1037981. 2. Misurazione del 229m Th Half-Life (Riarrangiamento dell’impostazione) Spegnere e sfiatare il sistema. Spegnere le alte tensioni del sistema di rilevamento MCP (42,43,45), il QMS (37,38), il sistema imbuto (25,26) e la richiesta di offerta di estrazione (28,29,30). (Facoltativo) Spegnere tutte le tensioni DC rimanenti. Chiudere manualmente il sistema di alimentazione (valvole 14 e 16) e attendere che la pressione della cella di arresto buffer-gas è ridotta a meno di 2 mbar. Aprire la valvola di gate che collega la pompa turbo alla cella di arresto del gas buffer (7) tramite l’interfaccia utente (5) e attendere che il Chiudere la valvola (17) della linea di alimentazione del gas e spegnere il depuratore di gas (13). Impostare la valvola di cancello (7) sul funzionamento manuale per impedirne la chiusura quando il sistema viene ventilato con azoto secco. Chiudere le tre valvole che collegano le pompe turbo con la pompa di sgrossatura (6) e spegnere le tre pompe turbo (8,9,10). Accendere il sensore di pressione QMS (49). Attendere che la velocità di rotazione delle pompe turbo si riduca a significativamente inferiore a 100 Hz, come monitorato sull’interfaccia utente (5). Riempire il dewar (51) con azoto liquido e aprire lentamente la valvola di ventilazione (52). Attendere alcuni minuti fino a quando il sistema è completamente ventilato con azoto secco.NOTA: In alternativa, è possibile utilizzare l’azoto secco da una bombola di gas. Ma in questo caso, bisogna fare attenzione che non si verifichi alcuna sovrapressione (adesempio, inserendo una valvola di sovrapressione o un disco di rottura). L’uso dell’aria è anche un’alternativa, ma porterà a tempi di evacuazione leggermente più lunghi a causa dell’umidità. Chiudere la valvola di ventilazione (52). Sostituire l’MCP con lo schermo fosforo (41,44) con un piccolo rilevatore MCP a singolo nodo (53) Scollegare e rimuovere la telecamera CCD (46) insieme all’alloggiamento a tenuta libera (48). Scollegare il rilevatore MCP con schermo fosforo (41,44). Aprire la flangia a vuoto che collega lo schermo MCP e fosforo con la camera a vuoto. Posizionare l’MCP mononodo (53) con una distanza di pochi mm dietro l’uscita del sistema di estrazione triodo (40) e collegare i tre fili che collegano la piastra anteriore (42), la piastra posteriore (43) e l’anodo dell’MCP (54) con i feedthrough elettrici. Chiudere la camera a vuoto, il sistema è ora pronto per l’evacuazione e cuocere. Fornire il cablaggio esterno del singolo anodo MCP ai moduli HV e al sistema di lettura. Evacuazione del sistema e cuocere Evacuare il sistema di vuoto seguendo i passaggi da 1.2.1 a 1.2.3. Seguire la procedura di forno dei passaggi da 1.2.4 a 1.2.8. Preparazione del gas-tubing e fornitura di ultra-puro He Seguire i passaggi da 1.3.1 a 1.3.12.NOTA: Per il funzionamento in modalità grappolo in genere operiamo la pompa turbo RFQ a velocità di rotazione del 100 %, con conseguente pressione nell’intervallo di 10-4 mbar. Applicare i campi di orientamento elettrico per il grammaggio io Applicare un potenziale DC di 69 V alla sorgente 233-uranio (1) tramite l’alimentazione di tensione DC personalizzata (19). Applicare un gradiente potenziale DC di 4 V/cm (che va da 65 V a 33 V) tramite l’alimentazione DC (20) e uno scostamento di tensione di 33 V tramite l’alimentazione di offset DC a 24 canali (21) al sistema di elettrodi a imbuto segmentato da 50 volte. Tutte le tensioni sono controllate con l’interfaccia utente basata su computer (5). Applicare un potenziale DC di 32 V all’elettrodo dell’ugello di estrazione (22) con l’aiuto della stessa interfaccia utente basata su computer (5). Applicare un gradiente potenziale DC alla richiesta di estrazione-RdQ segmentata di 12 volte.NOTA: la tensione di ogni segmento può essere applicata singolarmente con l’aiuto dell’interfaccia utente basata su computer (5) tramite l’alimentazione di offset DC a 24 canali (21). Una tensione di 31,8 V viene applicata al segmento più vicino all’ugello di estrazione. Le tensioni dei segmenti successivi vengono quindi diminuite gradualmente di 0,2 V, con una tensione di 30 V applicata al decimo segmento RDQ. Corrisponde a una sfumatura DC di 0,1 V/cm. In caso di creazione di un fascio ammassato gli ioni vengono conservati e raffreddati nell’undicesimo elettrodo. Pertanto, l’undicesimo elettrodo è impostato su 25 V e l’ultimo segmento RFQ viene portato a 44 V tramite l’alimentazione di tensione DC (23) per accumulare ioni nel secchio potenziale locale prima di rilasciare il gruppo di ioni abbassando l’ultimo segmento di elettrodo a 0 V all’interno di un microsecondo , attivato da un modulo trigger personalizzato (24). Impostare il modulo trigger (24) sulla modalità gruppo. Il modulo trigger consente una regolazione della frequenza e della temporizzazione del trigger. In genere, 10 Hz viene scelto come frequenza di innesco. Applicare le tensioni rimanenti al sistema, seguendo i passaggi da 1.4.5 a 1.4.10. Sondare l’estrazione degli ioni e sintonizzare il QMS Spegnere il sensore di pressione QMS (49) tramite l’unità di controllo del sensore di pressione (50) al fine di ridurre lo sfondo dall’elio ionizzato e dalla luce prodotta dal sensore. Applicare un interessante potenziale di superficie di -2.000 V alla piastra anteriore del singolo anodo MCP (52) tramite un modulo HV (42). Applicare un potenziale di -100 V sul retro del MCP. L’anodo MCP è impostato a terra. Accendere il modulo di alimentazione da 12 V (55) per il preamplificatore MCP (56).NOTA: gli ioni singoli che incidono sul rilevatore MCP sono ora conteggiati con l’aiuto della combinazione del preamplificatore (56), un amplificatore (57) e un discriminatore di frazione costante (CFD) (58). Il segnale CFD viene inviato a una scheda di acquisizione dati (DAQ) del PC utilizzato per il controllo QMS e può essere monitorato tramite l’interfaccia utente QMS (38). Eseguire una scansione di massa per sondare la forma del segnale e di conseguenza regolare il QMS per estrarre la specie iosoniche desiderata.NOTA: Questo viene fatto con l’aiuto dell’interfaccia utente QMS (38). A tale scopo, viene impostato un rapporto iniziale e uno finale di massa-over-charge (adesempio, 110 u/e a 120 u/e per la gamma di massa 229Th 2), nonché la potenza di risoluzione (adesempio, 1 u/e) e il tempo di integrazione (5 s) per fase di scansione e la massa scansione viene avviata premendo il pulsante di scansione. Nel caso in cui l’estrazione funzioni correttamente e gli ioni passino il QMS, forti segnali di torio e uranio saranno visibili causati dall’impatto ionico degli ioni estratti. Misurazione della durata Regolare i parametri QMS per estrarre le specie di ioni Th2 o Th3 per il rilevamento del decadimento isomerico. Ridurre il potenziale superficiale della piastra anteriore del rilevatore MCP (52) a -25 V via (42) al fine di ridurre il segnale di impatto ionico. Applica un potenziale di accelerazione di 1.900 V alla seconda piastra MCP per un’amplificazione ottimale degli elettroni tramite (43). Applicare un potenziale di accelerazione di circa 2.100 V all’anodo MCP tramite (53). Avviare l’acquisizione dei dati tramite un scaler a microcanale (59).NOTA: il preamplificatore (56) e il scaler a microcanali (59) consentono di leggere il rilevatore MCP risolto. I grappoli di ioni e il scaler a microcanale sono entrambi attivati dal modulo trigger (24). Il segnale scaler è ottenuto tramite un’interfaccia utente Labview (60). Una coda di decadimento esponenziale di circa 10 microsecondi di durata diventa visibile dopo i grappoli di ioni, corrispondente al decadimento isomerico del torio.

Representative Results

Il metodo descritto prima consentiva l’estrazione di prodotti di decadimento da una fonte di decadimento a 233U collocata all’interno di una cella di arresto del gas tampone, azionata a circa 30 mbar di gas elio ultrapuro a temperatura ambiente. Per la prima volta fino a ioni carichi in viaggio potrebbe essere estratto da un tale dispositivo con alta efficienza29. La figura 3a mostra lo spettro di massa degli ioni estratti dalla cella buffer-gas, mostrando tre gruppi di 233prodotti U -decay (più addotti contaminanti di accompagnamento) in stati ionici carichi sugbrevi, dotribilmente e triplicemente. Degno di nota è il predominio di 229Th3 di estrazione rispetto a 233U3 ,mentre entrambe le specie sono estratte con circa la stessa intensità quando vengono doppiamente cariche. Questo fatto è stato utilizzato per misurazioni comparative con 233u ioni, che hanno permesso l’esclusione di qualsiasi impatto ionico come origine del segnale. Figura 3 : Identificazione del decadimento diretto del isomerio 229-torio. a) Scansione di massa completa eseguita con la sorgente 233U 129. Le unità sono date come massa atomica (u) su carica elettrica (e). b) Confronto dei segnali MCP ottenuti durante l’accumulo di torio e uranio negli stati di carica di 2 e 3 (come indicato dalle frecce che collegano la scansione di massa). 233 (di cinità) tu e 234fonti U sono stati utilizzati (il numero di origine è dato sul lato destro di ogni riga). Ogni immagine corrisponde a una singola misura del tempo di integrazione di 2.000 s (20 mm di estensione indicata dal cerchio tratteggiato). Le misurazioni sono state eseguite a -25 V MMCP voltaggio superficiale al fine di garantire l’atterraggio morbido degli ioni. c) Segnale del decadimento isomerico 229Th ottenuto durante l’estrazione 229Th3 con sorgente 1. Si ottiene un diametro dell’area del segnale di circa 2 mm (FWHM). L’intensità massima del segnale ottenuta è0,08 conteggi/(s mm 2) a una velocità di fondo di circa 0,01 conteggi /(s mm2). Con gentile permesso di Springer Research 11. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura. Dopo il trasporto, il raffreddamento e la separazione di massa, il fascio ionico incide sulla superficie di un rilevatore a microcanali, dove un basso potenziale superficiale assicura la soppressione dei segnali di impatto ionico e lascia solo gli elettroni derivanti dal rivelatore interno Conversione (IC) canale di decadimento del 229mTh isomer da moltiplicare nel forte campo elettrico dei canali piastra rivelatore. I segnali MCP risultanti ottenuti per tre diverse fonti di uranio sono visualizzati nella figura 3b. La specie iografica di ioni doppi o triplamente caricati che è stata selezionata con l’aiuto del separatore di massa quadrupolo in ogni singola misura è indicata dalle frecce del pannello superiore. Sono mostrate le immagini acquisite con la telecamera CCD dietro lo schermo del fosforo, su cui sono stati accelerati gli elettroni dell’MCP. Il campo visivo della telecamera CCD è indicato dai cerchi tratteggiati per le prime due colonne (le prime due colonne) e doppiamente caricate (ultime due colonne) rispettivamente 229Th e 233U ions. La riga superiore rappresenta il risultato ottenuto per una sorgente di 233U di piccola area (ca. 1000 estratta 229Th3 ioni al secondo, sorgente 1), mentre la riga inferiore mostra lo stesso per una fonte più forte con ca. 10.000 estratto 229Th3 ioni al secondo (fonte 3). È ovvio che in entrambi i casi si ottiene un segnale chiaro per 229Th, mentre non si osserva alcuna indicazione di un segnale elettronico per 233U 11. Al fine di dimostrare che questo segnale in effetti proviene da una deeccitazione nucleare e non da un processo di guscio atomico, la riga centrale mostra l’immagine della fotocamera risultante quando si utilizza una sorgente 234U, dove il decadimento di z popola l’isotopo vicino 230 Con una struttura nucleare elettronica, ma diversa, con una struttura nucleare comparabile. Come previsto per 230Th, nessuna indicazione di un segnale elettronico di conversione si trova in nessuno dei casi studiati. Così il segnale forte, visualizzato in Figura 3c con eccellente rapporto segnale-sfondo, è chiaramente correlato con il decadimento di 229mTh. Ulteriori misurazioni di verifica per supportare questa interpretazione sono mostrate nella Figura 4. Essi mostrano due misurazioni per fornire ulteriori prove che i segnali elettronici registrati provengono effettivamente dal decadimento dell’isomere nucleare: nella figura 4a è dimostrato che il potenziale superficiale attraente del rivelatore MCP è stato variato da -100 V ( favorendo l’insorgenza di elettroni dall’impatto ionico fino a 0 V, confrontando i tassi di conteggio registrati con l’MCP per l’estrazione di 229Th2 e 233ioni U2 (blu). Chiaramente il tasso di conteggio scende a zero per 233U2 quando si realizza un ‘atterraggio morbido’ degli ioni in entrata con una tensione superficiale inferiore a ca. -40 V, mentre un tasso di conteggio considerevole rimane per 229Th2, fino alla soglia di 0 V. Nella Figura 4b,la curva blu mostra il tasso di conteggio degli elettroni registrato per gli ioni estratti dopo una forte accelerazione verso la superficie del rivelatore MCP con -2000 V. impatto ionico di 233U2 e 229Th2 ioni è osservato con circa la stessa intensità, come già dimostrato per gli ioni doppiamente caricati nello spettro di massa estratto della figura 3a. La curva rossa mostra lo stesso scenario, tuttavia ora per un “atterraggio morbido” di ioni in entrata con -25 V MCP potenziale di superficie. Nessuna indicazione del segnale di impatto ionico di 233U2 è più visibile, mentre per 229Th2 un segnale rimane, proveniente dal decadimento di conversione interna isomerico11. Figura 4 : Misurazioni di verifica del decadimento Isomer. a) 229segnale Th2 o 2 (rosso) rispetto a 233U2 (blu) in funzione della tensione superficiale MCP. Gli errori sono indicati da bande ombreggiate. b) Segnale di ioni estratti in funzione del rapporto massa-carica dietro il QMS per le tensioni superficiali MCP di -25 V (decadimento isomere, rosso) e -2.000 V (impatto io, blu). Notare i diversi tempi di integrazione e le scale degli assi. Oltre al segnale a 114.5 u/e (corrispondente a 229Th2 ‘), si verifica un ulteriore segnale a 117.5 u/e, che ha origine dal decadimento iorico di 235U. Con gentile permesso di Springer Research11. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura. Pertanto, può essere dimostrato in modo inequivocabile (insieme ad argomentazioni aggiuntive fornite nel riferimento 11) che il segnale osservato nella Figura 4 proviene dal decadimento iorico di 229mTh e rappresenta la prima identificazione diretta del deeccitazione di questo isomer sfuggente. Successivamente l’estrazione-RFQ segmentata è stata azionata come una trappola lineare Paul per creare un fascio di ioni ammassati, consentendo così misurazioni a vita del torio isomer. Poiché il nostro vuoto elevato a temperatura ambiente non consente tempi di stoccaggio sufficientemente lunghi per studiare la durata radiativa prevista fino a 104 secondi, solo un limite inferiore di t1/2 > 1 minuto potrebbe essere derivato per carica 229mTh ioni, limitato dal tempo massimo di stoccaggio degli ioni raggiungibile nella trappola lineare Paul11. Tuttavia, utilizzando la stessa strategia di rilevamento applicata in precedenza per l’identificazione del decadimento isomere dopo la neutralizzazione degli ioni del torio sulla superficie di un rilevatore MCP, la durata prevista molto più breve per gli atomi neutri di 229mTh in fase di decadimento di conversione interno fornisce l’accesso alle informazioni sulla durata12. La figura 5a mostra la forma prevista dello spettro del tempo di decadimento come simulata per un gruppo di ioni con una larghezza dell’impulso di 10 s. Mentre la curva rossa indica il segnale di impatto ionico e il segnale da un decadimento esponenziale con 7 emivita è rappresentato dalla curva grigia con una lunga coda di decadimento, il segnale previsto dal decadimento del torio isomer, composto sia dall’impatto ionico che dall’e decadimento isomerico xponenazionale, è illustrato dalla curva blu. Nella figura 5b viene visualizzato il risultato della misura corrispondente rispettivamente per 233U3 (rosso) e 229Th3 (blu). Mentre gli ioni di uranio mostrano solo il loro segnale di impatto ionico, per 229-thorium chiaramente la coda di decadimento previsto del decadimento isomero può essere osservata12. Figura 5 : caratteristiche simulate e misurate dell’impatto e del decadimento temporale degli ioni. a) Simulazione delle caratteristiche del tempo di decadimento isomere di 229Th mazze. La simulazione si basa su una forma misurata di grappoli e sull’ipotesi che il 2 % dei 229ioni 229Th si trovi nello stato isomerico con un’emivita di 7 s dopo la neutralizzazione. Si presume che l’efficienza di rilevazione degli elettroni sia 25 volte superiore all’efficienza di rilevamento degli ioni. b) Misurazione del decadimento isomerico con un fascio di ioni di 229(m)a grappolo di 229(m) Th3o (blu). Una misurazione comparativa con 233U3 è mostrata in rosso. Con gentile permesso dell’American Physical Society12. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura. Il montaggio della coda di decadimento con un’inquadramento esponenziale (corrispondente ad una composizione lineare alla rappresentazione logaritmica nella Figura 6) si traduce infine in un’emivita del neutro isomero 229mTh di 7(1) – s12. Questo valore è ben concordato con la riduzione teoricamente prevista della durata prevista di nove ordini di grandezza rispetto al ca. 104 secondi in caso di isomer caricato a causa del coefficiente di conversione elevato di10 937. Figura 6 : Adatta a 229m La curva di decadimento. Grafico logaritmico delle caratteristiche di decadimento temporale per 229(m)Th2o ioni (a) e 229(m)Th3 ioni (b) insieme a una curva di adattamento applicata per estrarre l’emivita isomerica di 229mTh dopo la ricombinazione della carica su la superficie del rivelatore MCP. Con gentile permesso dell’American Physical Society12. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Discussion

La gamma di nuclei figlia in decadimento nell’uranio ammonta a soli 16 nm. Al fine di ottenere un’elevata efficienza della fonte per gli ioni di rinculo z per una determinata attività di origine, è obbligatorio limitare lo spessore del materiale di origine a questo intervallo. L’efficienza di estrazione del rinculo è fortemente influenzata dalla pulizia della cella buffer-gas. Le contaminazioni del gas di arresto porteranno allo scambio di carica o alla formazione di molecole. Pertanto, la cella di gas stessa deve essere costruita secondo standard di vuoto ultra-elevati, in particolare per consentire una cottura della cella ed evitare qualsiasi materiale organico all’interno. Il gas di arresto deve essere purificato secondo lo stato tecnico dell’arte, a partire dalla purezza del gas di altissima qualità assistita dalla purificazione catalitica e la consegna alla cella del gas attraverso una linea di alimentazione del gas ultra-pulita, parzialmente circondata da una trappola criogenica congelare le impurità. In generale, un attento allineamento dell’asse centrale dell’impostazione completa alla posizione dell’ugello di estrazione delle celle di gas è essenziale per ottenere un’elevata efficienza di trasporto e rilevamento²⁹.

Il passaggio 1.4.5 è il più critico del protocollo. Per un’estrazione efficiente degli ioni, un’elevata ampiezza RF deve essere applicata all’elettrodo dell’anello dell’imbuto. Tuttavia, se l’ampiezza è scelta troppo alta, si verificheranno scintille nella cella di gas. La massima ampiezza di tensione RF ottenibile dipende in modo critico dalla purezza del gas tampone. Un’applicazione di tensione viene monitorata correttamente tramite la corrente della tensione di offset dell’imbuto. Questa corrente aumenterà nel caso di scintille. Se si sono verificate scintille, la procedura di forno deve essere ripetuta per garantire la massima efficienza di estrazione degli ioni.

Un altro punto critico è l’applicazione delle alte tensioni al rilevatore MCP (passaggi 1.6.2-1.6.4). Le emissioni sul campo possono verificarsi sull’MCP, portando all’emissione di elettroni che possono portare a segnali artefattuali.

L’estrazione ottimale degli ioni e il trasporto (raffreddato e purificato in massa) verso l’unità di rilevamento richiedono un attento allineamento dell’asse ottico centrale. La disponibilità di un sistema di allineamento ottico (laser di allineamento o teodolite) è essenziale. L’efficiente trasporto iotto attraverso la rete RFQ di estrazione e il QMS richiede una continua stabilizzazione delle ampiezze a radiofrequenza per le due fasi opposte applicate ad ogni coppia opposta di aste²⁹. L’identificazione dei problemi di estrazione o di trasporto può essere facilitata da una diagnostica ionica realizzata, ad esempio tramite un rilevatore multicanale posizionato consecutivamente in posizioni diverse lungo il percorso ionico durante la fase di messa in servizio del configurazione, o in alternativa, ad esempio, sotto 90^o dietro la richiesta di estrazione RFQ con un’alta tensione di superficie negativa (1-2 kV) per attirare tutti gli ioni estratti verso il rivelatore.

Durante il funzionamento in genere possono sorgere due problemi. Non tutte le tensioni vengono applicate correttamente. In questo caso di solito non vengono estratti ioni, e si deve trovare il luogo di tensione non applicata correttamente. Inoltre, le impurità sono presenti nel buffer-gas di elio. In questo caso l’efficienza di estrazione per gli ioni del torio caricati in viaggio sarà drasticamente ridotta e si verifica la formazione di molecole. Nel peggiore dei casi, anche le scintille appariranno quando viene applicata la tensione dell’imbuto. La ragione di una purezza del gas insufficiente è in genere una perdita nella linea di alimentazione del gas o una flangia non correttamente chiusa della cella di arresto del gas buffer.

Il metodo descritto per generare un fascio pulito di ioni contenente l’isomero ^229mTh energicamente basso può essere applicato a tutti i casi comparabili in cui lo ione di interesse può essere estratto dall’atmosfera buffer-gas in quantità considerevoli. La pulizia della cella gassata e del gas tampone è obbligatoria, quindi la quantità di impurità di gas rimanenti è una limitazione alla sensibilità del metodo. Mentre il rilevatore di microcanali (MCP) impiegato si basa sul rilevamento degli elettroni, come qui sfruttato per la registrazione di elettroni di conversione a bassa energia, questo caso si trova già al confine a bassa energia della curva di efficienza per³⁸, mentre per le energie più elevate il metodo guadagnerebbe significativamente in efficienza di rilevamento.

Finora, il metodo descritto ha fornito l’unica identificazione diretta e inequivocabile della deeccitazione del torio isomer. In alternativa, i cristalli ultra-viola (VUV)-trasparente sottovuoto (con grandi bandgap, superando l’energia di eccitazione presunta dell’isomere) sono dopati con ²²⁹Th. L’obiettivo è quello di posizionare ²²⁹ioni Th in alto (4⁾stato di carica di posizioni del reticolo di cristallo, inibire la decitazione da grande lacuna banda e mirare a un’eccitazione dell’isomere utilizzando raggi X da fonti di luce di sincrotrone. Nonostante l’elegante concetto di questo approccio, finora nessuna fluorescenza VUV potrebbe essere osservata in una serie di esperimenti riportati da diversi gruppi in tutto il mondo³⁹^,⁴⁰^,⁴¹^,⁴²^,⁴³. Lo stesso vale per una classe di esperimenti che mira a realizzare l’eccitazione nucleare dell’isomero attraverso il guscio elettronico di ²²⁹Th, utilizzando una cosiddetta transizione elettrone-ponte. Qui un accoppiamento risonante tra una transizione di guscio di elettroni e l’isomero nucleare dovrebbe consentire una popolazione isomere più efficiente⁴⁴^,⁴⁵. Altri esperimenti che mirano allo studio delle proprietà isomeriche si basano sulla microcalore⁴⁶ o sull’osservazione dell’iperfine spostamento nel guscio atomico⁴⁷. Recentemente è stato riportato un altro metodo per eccitare l’isomere in un plasma indotto dal laser⁴⁸ ed è soggetto a discussioni scientifiche all’interno della comunità.

La scoperta del canale di decadimento della conversione interna del torio isomer¹¹ e la determinazione della corrispondente emivita di ^229mTh neutro (7(1)¹² può essere sfruttata in futuro per realizzare una prima con un laser VUV pulsato e regolabile basato sulla tecnologia già esistente. Così l’attuale paradigma che questo richiederebbe una conoscenza molto migliore dell’energia di eccitazione e un corrispondente sviluppo laser personalizzato può essere aggirato. Al contrario, sfruttando la conoscenza dell’emissione di elettroni di conversione interna, il rilevamento degli elettroni di conversione con l’impulso laser fornirà un elevato rapporto segnale-sfondo, consentendo al contempo una scansione di 1 eV dell’energia di eccitazione in meno di 3 giorni⁴⁹. Inoltre, una determinazione dell’energia di eccitazione dell’isomere, ancora in fase di lavorazione, può essere basata sul metodo descritto di generazione del fascio ^{di 229 m}inviando elettroni di decadimento IC in uno spettrometro di elettroni a bottiglia magnetica con retarding griglie elettrodi di campo⁵⁰. La stessa tecnica permetterà anche di determinare la durata isomerica per diversi ambienti chimici (adesempio, su materiali di grandi dimensioni-gap come CaF₂ o argon congelati) o in ²²⁹Th^, così come nell’atomo libero e neutro.

Il metodo descritto per generare un fascio ionico di torio isotopicamente puro di stato di carica di 3 o più può essere utilizzato come strumento per fornire ioni del torio per i futuri esperimenti di spettroscopia laser. In questo caso il fascio di ioni può essere utilizzato per caricare una trappola Paul in modo stabile ed efficiente. Finora, l’unico metodo alternativo è quello di produrre ²²⁹Th^{3 per} ablazione laser da un bersaglio solido. Questo, tuttavia, richiede un’elevata intensità laser e una grande quantità di ²²⁹Th, che è un costoso materiale radioattivo e porta alla contaminazione dei componenti usati del vuoto. Per questo motivo, il metodo descritto può essere di notevole vantaggio quando si tratta di esperimenti di spettroscopia laser nucleare. Una prima applicazione di questo tipo è già stata pubblicata⁵¹.

Offenlegungen

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Questo lavoro è stato sostenuto dal programma di ricerca e innovazione Orizzonte 2020 dell’Unione europea nell’ambito del Grant Agreement n. 664732 “nuClock”, dalla sovvenzione della DFG Th956/3-1 e dal dipartimento LMU di Fisica Medica tramite il Maier-Leibnitz-Laboratory.

Materials

Uranium-233 Source	Institut für Radiochemie Universität Mainz	customized	290 kBq U-233 deposited onto 90 mm diameter
RF funnel	Secamus Laserschneidtechnik GmbH	customized	50 ring electrodes, laser cut and electropolished
Buffer-gas stopping cell	Workshop of LMU Munich	customized	Vacuuchamber DN200 CF for buffer-gas stopping cell
Roughing pump	Leybold	Screwline SP 250	Roughing pump for entire system
Roughing pump control	Siemens	Micromaster 420	Control unit for Screwline SP 250
Vacuum gauge Prepressure	Pfeiffer	TPR 265	Pressure control for roughing pump
Vacuum gauge cell 1	Pfeiffer	CMR 261	Pressure control for cell (high-pressure range)
Vacuum gauge cell 2	Pfeiffer	PBR 260	Pressure control for cell (low-pressure range)
Vacuum gauge RFQ	Pfeiffer	PKR 261	Pressure control for RFQ pressure read-out
Pressure gauge QMS	Pfeiffer	PKR 261	Pressure control for QMS pressure read-out
Pressure control unit	Pfeiffer	TPG 256 A	Control unit for all pressure gauges
Control PC 1	Fujitsu	unknown	Control computer for buffer-gas stopping cell
Simatic with CPU	Siemens	S7-300	Simatic for automation and control
Simatic without CPU	Siemens	ET 200M	Simatic for automation and control
Vacuum valves	SMC	XLH-40	Vacuum valves for evacuation control
UHV gate valve	VAT	48240-CE74	Gate valve for cell closing during operation
Turbo-Molecular pump 1	Pfeiffer	TMU 400M	Turbo pump for cell
Control unit for TMP 1	Pfeiffer	TCM 1601	Control unit for TMP TMU 400M
Turbo-Molecular pump 2	Pfeiffer	HiMag 2400	Trubo pump for RFQ
Turbo-Molecular pump 3	Edwards	STP 603	Trubo pump for QMS
Control unit for TMP 3	Edwards	SCU-800	Control unit for TMP Edwards STP 603
Bypass valve of gas tubing	Swagelok	SS-6BG-MM	Valve to bypass the mass-flow controller
Heating sleeves	Isopad	customized	Heating sleeves for bake out of cell and RFQ
Temperature sensors	Isopad	TAI/NM NiCrNi	Temperature sensors for bake-out system
Heating control unit	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Control unit for Isopad heating sleeves
Catalytic gas purifier	SAES MonoTorr	PS4-MT3-R-2	Gas purifier for ultra-pure helium supply
He gas cylinder	Air Liquide	He 6.0, 50 liters	Helium of 99.9999 % purity
Pressure reducer	Druva	FMD 502-16	Pressure reducer for He gas cylinder
Valve of gas supply	Swagelok	SS-6BG-MM	Valve to open or close the gas supply
Mass flow control	AERA	FC-780CHT	Mass flow control valve for He supply
control unit for mass flow valve	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Control unit for AERA mass flow control
Gas tubing	Dockweiler	Ultron	electropolished gas tubing for He supply
Cryogenic trap	Isotherm	unknown	cryogenic trap for He purification (optional)
DC voltage supply for source	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset voltage supply for U-233 source
DC voltage supply for funnel	Heinzinger	LNG 350-6	Power supply for DC gradient of funnel
DC voltage supply for RFQ	Iseg	unknown	DC voltage supply for funnel offset, nozzle and RFQ
Laval nozzle	Friatec AG	customized	Laval nozzle for He and ion extraction
DC voltage supply for buncher	Heinzinger	LNG 350-6	DC supply for bunching electrode
Trigger module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Trigger module for bunched operation
RF generator for funnel	Stanford Research Systems	SRS DS 345	RF generator for funnel
RF amplifier for funnel	Electronic Navigation Industries	ENI 240L-1301	Rf amplifier for funnel
RF phase divider for funnel	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF phase divider for funnel
RF+DC mixer for funnel	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Voltage divider and RF+DC mixer for funnel voltage
Extraction RFQ	Workshop of LMU Munich	customized	Extraction RFQ for ion-beam formation or storage
RF generator for RFQ	Stanford Research Systems	SRS DS 345	RF generator for RFQ
RF amplifier for RFQ	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for RFQ
RF amplifier for bunch electrode	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for bunch electrode
RF+DC mixer for RFQ	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Mixes the RF and DC potentials for RFQ voltage
RFQ exit electrode	Workshop of LMU Munich	customized	2-mm diameter exit aperture for differential pumping
4 Channel DC supply	Mesytec	MHV 4	DC offset for aperture and triode
QMS	Workshop of LMU Munich	customized	Quadrupole mass separator for m/q selection
Brubaker DC offset module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset supply for Brubaker lenses of QMS
QMS DC offset module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset supply for QMS
USB-to-Analog converter	EA Elektro-Automatik	UTA12	to generate signal for QMS HV shifter
QMS HV shifter	Electronic workshop of LMU Munich	customized	to shift the voltage of the QMS DC module
QMS DC module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Module to provide DC voltages for QMS
RF generator for QMS	Tektronix	AFG 3022B	RF generator for QMS
RF amplifier for QMS	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for QMS
Picoscope	Pico Technology	Picoscope 4227	Oscilloscope for QMS RF control
Control PC 2	Fujitsu	Esprimo P900	Control computer for QMS
Triode extraction system	Workshop of LMU Munich	customized	Set of three ring electrodes to guide ions
MCP detector	Beam-Imaging-Solutions	BOS-75-FO	MCP detector with phosphor sreen
DC voltage supply for MCP	Keithley Instruments	HV Supply 246	Voltage supply for MCP front side
DC voltage supply for MCP	CMTE (NIM module)	HV 3160	Voltage supply for MCP back side
DC voltage supply for MCP	Fluke	HV Supply 410B	Voltage supply for phosphor sreen
CCD camera	PointGrey	FL2-14S3M-C	CCD camera for image recording
Control PC 3	Fujitsu	Esprimo P910	Control computer for CCD camera
Light-tight housing	Workshop of LMU Munich	customized	Light tight wooden box for CCD camera
Dewar for LN2 supply	Isotherm	unknown	Dewar to provide dry nitrogen for venting
Evaporator for LN2	Workshop of LMU Munich	customized	Evaporator to provide dry nitrogen
Single anode MCP detector	Hamamatsu	F2223	Single anode MCP for lilfetime measurement
DC voltage supply for MCP	Fluke	HV supply 410B	Voltage supply for MCP anode
Power supply for preamplifier	Delta Elektronika	E 030-1	Power supply for preamplifier
Preamplifier for MCP signals	Ortec	VT120A	Preamplifier for MCP signals
Amplifier for MCP signals	Ortec (NIM module)	Ortec 571	Amplifier for MCP signals
CFD	Canberra	1428A	Constant-fraction-discriminator for MCP signals
Multichannel Scaler	Stanford Research	SR 430	Multichannel scaler for signal read-out
Control PC 4	Fujitsu	Esprimo P920	Control computer for scaler read-out
Labview	National Instruments	various versions	Program used for measurement control
Matlab	Mathworks Inc.	version 7.0	Program used for data analysis

Referenzen

Reich, C. W., Helmer, R. G. Energy separation of the doublet of intrinsic states at the ground state of 229Th. Physical Review Letters. 64, 271-273 (1990).
Reich, C. W., Helmer, R. G. An excited state of 229Th at 3.5 eV. Physical Review C. 49, 1845-1858 (1994).
Guimaraes-Filho, Z. O., Helene, O. Energy of the 3/2+ state of 229Th reexamined. Physical Review C. 71, 044303 (2005).
Beck, B. R., et al. Energy splitting of the ground-state doublet in the nucleus 229Th. Physical Review Letters. 98, 142501 (2007).
Beck, B. R., Cerutti, F., Ferrari, A., et al. Improved value for the energy splitting of the ground-state doublet in the nucleus 229Th. , (2009).
Tkalya, E. V. Proposal for a nuclear gamma-ray laser of optical range. Physical Review Letters. 106, 162501 (2011).
Raeder, S., et al. Resonance ionization spectroscopy of thorium isotopes-towards a laser spectroscopic identification of the low-lying 7.6 eV isomer of 229Th. NJ. Physics. 44, 165005 (2011).
Peik, E., Tamm, C. Nuclear laser spectroscopy of the 3.5 eV transition in 229Th. European Physical Letters. 61, 181-186 (2003).
Campbell, C. J., Radnaev, A. G., Kuzmich, A., Dzuba, V. A., Flambaum, V. V. Derevianko, A Single-Ion nuclear clock for metrology at the 19th decimal place. Physical Review Letters. 108, 120802 (2012).
Kroger, L. A., Reich, C. W. Features of the low energy level scheme of 229Th as observed in the α of 233U. Nuclear Physics A. 259, 29-60 (1976).
vd Wense, L., et al. Direct detection of the Thorium-229 nuclear clock transition. Nature. 533, 47-51 (2016).
Seiferle, B., vd Wense, L., Thirolf, P. G. Lifetime measurement of the 229Th nuclear isomer. Physical Review Letters. 118, 042501 (2017).
Nicholson, T. L., et al. Systematic evaluation of an atomic clock at 2.10-18 total uncertainty. Nature Communications. 6, 7896 (2015).
Flury, J. Relativistic geodesy. Journal of Physics – Conference. 723, 012051 (2016).
Ludlow, A. D., Boyd, M. M., Ye, J., Peik, E., Schmidt, P. O. Optical atomic clocks. Reviews of Modern Physics. 87, 637-701 (2015).
Derevianko, A., Pospelov, M. Hunting for topological dark matter with atomic clocks. Nature Physics. 10, 933-936 (2014).
Uzan, J. P. The fundamental constants and their variation: observational and theoretical status. Review of Modern Physics. 75, 403-455 (2003).
Flambaum, V. V. Enhanced effect of temporal variation of the fine structure constant and the strong interaction in 229Th. Physical Review Letters. 97, 092502 (2006).
He, X., Ren, Z. Temporal variation of the fine structure constant and the strong interaction parameter in the 229Th transition. Nuclear Physics A. 806, 117-123 (2008).
Litvinova, E., Feldmeier, H., Dobaczewski, J., Flambaum, V. Nuclear structure of lowest 229Th states and time dependent fundamental constants. Physical Review C. 79, 064303 (2009).
Flambaum, V. V., Wiringa, R. B. Enhanced effect of quark mass variation in Th229 and limits from Oklo data. Physical Review C. 79, 034302 (2009).
Rellergert, W. G., et al. Constraining the evolution of the fundamental constants with a solid-state optical frequency reference based on the 229Th nucleus. Physical Review Letters. 104, 200802 (2010).
Hayes, A. C., Friar, J. L. Sensitivity of nuclear transition frequencies to temporal variation of the fine structure constant or the strong interaction. Physics Letters B. 650, 229-232 (2007).
Berengut, J. C., Dzuba, V. A., Flambaum, V. V., Porsev, S. G. Proposed experimental method to determine a sensitivity of splitting between ground and 7.6 eV isomeric states in 229Th. Physical Review Letters. 102, 210808 (2009).
Flambaum, V. V., Auerbach, N., Dmitriev, V. F. Coulomb energy contribution to the excitation energy in 229Th and enhanced effect of α variation. Europhysics Letters. 85, 50005 (2009).
Porsev, S. G., Flambaum, V. V. Effect of atomic electrons on the 7.6 eV nuclear transition in 229mTh3+. Physical Review A. 81, 032504 (2010).
Godun, R. M., et al. Frequency ratio of two optical clock transitions in 171Yb+ and constraints on the time variation of fundamental constants. Physical Review Letters. 113, 210801 (2014).
vd Wense, L., Thirolf, P. G., Kalb, D., Laatiaoui, M., Thirolf, P. G. Towards a direct transition energy measurement of the lowest nuclear excitation in 229mTh. Journal of Instrumentation. 8, P03005 (2013).
vd Wense, L., Seiferle, B., Laatiaoui, M., Thirolf, P. G. Determination of the extraction efficiency for 233U source recoil ions from the MLL buffer-gas stopping cell. European Physical Journal A. 51, 29 (2015).
Neumayr, J. B. . The buffer-gas cell and extraction RFQ for SHIPTRAP. , (2004).
Neumayr, J. B., et al. The ion-catcher device for SHIPTRAP. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B. 244, 489-500 (2006).
Neumayr, J. B., et al. Performance of the MLL-Ion catcher. Review of Scientific Instruments. 77, 065109 (2006).
Haettner, E. . A novel radio frequency quadrupole system for SHIPTRAP & New mass measurements of rp nuclides. , (2011).
Haettner, E., et al. A versatile triple radiofrequency quadrupole system for cooling, mass separation and bunching of exotic nuclei. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 880, 138-151 (2018).
vd Wense, L. On the direct detection of 229mTh. Springer Theses 2018. , (2018).
Eberhardt, K., et al. Actinide targets for fundamental research in nuclear physics. AIP Conference Proceeding 1962s. , 030009 (2018).
Karpeshin, F. F., Trzhaskovskaya, M. B. Impact of the electron environment on the lifetime of the 229Thm low-lying isomer. Physical Review C. 76, 054313 (2007).
Gorugantu, R. R., Wilson, W. G. Relative electron detection efficiency of microchannel plates from 0-3 keV. Review of Scientific Instruments. 55, 2030-2033 (1984).
Jeet, J., et al. Results of a direct search using synchrotron radiation for the low-energy 229Th nuclear isomeric transition. Physical Review Letters. 114, 253001 (2015).
Yamaguchi, A., Kolbe, M., Kaser, H., Reichel, T., Gottwald, A., Peik, E. Experimental search for the low-energy nuclear transition in 229Th with undulator radiation. New Journal of Physics. 17, 053053 (2015).
Stellmer, S., Schreitl, M., Schumm, T. Radioluminescence and photoluminescence of Th:CaF2 crystals. Scientific Reports. 5, 15580 (2015).
Stellmer, S., Schreitl, M., Kazakov, G. A., Sterba, J. H., Schumm, T. Feasibility study of measuring the 229Th nuclear isomer transition with 233U-doped crystals. Physical Review C. 94, 014302 (2016).
Stellmer, S., et al. On an attempt to optically excite the nuclear isomer in Th-229. arXiv:1803.09294 [physics.atom-ph]. , (2018).
Porsev, S. G., Flambaum, V. V., Peik, E., Tamm, C. Excitation of the isomeric 229mTh nuclear state via an electronic bridge process in 229Th+. Physical Review Letters. 105, 182501 (2010).
Campbell, C. J., Radnaev, A. G., Kuzmich, A. Wigner Crystals of 229Th for optical excitation of the nuclear isomer. Physical Review Letters. 106, 223001 (2011).
Kazakov, G., et al. Prospects for measuring the 229Th isomer energy using a metallic magnetic microcalorimeter. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 735, 229-239 (2014).
Sonnenschein, V., et al. The search for the existence of 229mTh at IGISOL. European Physical Journal A. 48, 52 (2012).
Borisyuk, P. V., et al. Excitation energy of 229Th nuclei in laser plasma: the energy and half-life of the low-lying isomeric state. arXiv:1804.00299v1 [nucl-th]. 53, 108 (2018).
vd Wense, L., et al. A laser excitation scheme for 229mTh. Physical Review Letters. 119, 132503 (2017).
Seiferle, B., vd Wense, L., Thirolf, P. G. Feasibility study of Internal Conversion Electron Spectroscopy of 229mTh. European Physical Journal A. 53, 108 (2017).
Thielking, J., et al. Laser spectroscopic characterization of the nuclear-clock isomer 229mTh. Nature. 556, 321-325 (2018).

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Wense, L. v. d., Seiferle, B., Amersdorffer, I., Thirolf, P. G. Preparing an Isotopically Pure ²²⁹Th Ion Beam for Studies of ^229mTh. J. Vis. Exp. (147), e58516, doi:10.3791/58516 (2019).