Vi beskrive et eksperiment for å undersøke elektronisk skaden indusert i nanokrystaller av Buckminsterfullerene (C60) av intens, femtosecond pulser av røntgenstråler. Eksperimentet fant at, overraskende, snarere enn å være Stokastisk, røntgen indusert elektron dynamikk i C60 er sterkt korrelert, strekker seg over hundrevis av enhet celler innenfor av krystallene1.
Presise detaljer om samspillet av intens X-ray pulser med saken er et tema av intens interesse for forskere forsøker å tolke resultatene av femtosecond X-ray gratis elektron laser (XFEL) eksperimenter. Et økende antall eksperimentelle observasjoner har vist at selv om kjernefysisk bevegelse kan være ubetydelig, gitt en kort nok hendelsen puls varighet, elektronisk bevegelse ikke kan ignoreres. De nåværende og allment akseptert modellene antar at selv om elektroner gjennomgå dynamikk drevet av interaksjon med pulsen, deres bevegelse kan i stor grad anses “tilfeldig”. Dette ville så tillate angivelig usammenhengende bidraget fra elektroniske bevegelsen skal behandles som et kontinuerlig bakgrunn signal og dermed bli oversett. Eksperimentet vårt opprinnelige mål var å presist måle endring i intensiteten av personlige Bragg topper, på grunn av X-ray indusert elektronisk skade i et modellsystem, krystallinsk C60. I motsetning til denne forventningen observerte vi at på de høyeste X-ray intensitet, elektron dynamikken i C60 var faktisk svært korrelert, og over tilstrekkelig lang avstander at plasseringen av Bragg refleksjoner er betydelig endret. Dette dokumentet beskriver i detalj metoder og protokoller som brukes for disse eksperimentene, som ble utført både på Linac sammenhengende lys kilde (LCLS) og den australske Synchrotron (AS), samt krystallografisk tilnærminger brukt til å analysere dataene.
En av de viktigste formålene med X-ray gratis elektron lasere (XFELs) er å utvikle en høy gjennomstrømning, høy oppløsning tilnærming til molekylær bildebehandling og dynamikk. Strukturell biologi, avhenger av atomic skaleringsinformasjon, tradisjonelt begrenset til lavere oppløsning Røntgenkrystallografi teknikker på tredje generasjon synchrotrons. Lange eksponeringstider som forårsaker betydelig stråling skader i krystaller, påvirker sterkt oppløsningen ved hjelp av tradisjonelle teknikker. Øyeblikksbilde Diffraksjon imaging ordningen2,omfatter3,4 ansatt ved XFELs, innsamling Diffraksjon bilder fra kort puls røntgenstråler treffer enten fast mål prøver (som er oversatt over strålen fokus) eller prøver injisert i banen til bjelken.
XFEL puls utvalg samspillet ødelegger slutt prøvene, på grunn av utbruddet av alvorlig stråling skader. Diffraksjon bildene er samlet før utbruddet av denne ødeleggelse på grunn av sub-100 fs puls varigheter. Muligheten til å bestemme høyoppløselig strukturer fra nanokrystaller er raskt blitt godt etablert. Men dynamiske prosesser som skjer på femtosecond tidsskalaer under eksperimentelle imaging forhold tilbyr dypere innsikt i kvantemekanikk og kan ha en makroskopisk effekt på nanokrystaller og deres Diffraksjon mønstre5,6 ,7.
Mens store strukturelle skader unngås på femtosecond tidsskalaen som et øyeblikksbilde av Diffraksjon registreres, tetthet av en XFEL puls kan være høy nok til å endre egenskapene elektronisk på utvalget som x-stråler samhandle7,8,9. En undersøkelse av fysikk samspillet av intens sammenhengende X-ray pulser med saken er ikke bare av iboende vitenskapelig interesse, men blir kritisk viktig for tolkningen av noen forsøk hvor lys fra en XFEL puls brukes til å utforske struktur.
I X-ray tenkelig eksperimenter utført på enkelt molekyler, klaser eller nanokrystaller består av noen enhet celler, tyder perturbative analyse på at man skal overholde både en reduksjon i den tilsynelatende sammenhengen av spredte signal8, og veksten av et structureless bakgrunn signal som følge av electrodynamical behandler9. Dette eksperimentet søkt å vurdere graden som decoherence på grunn av electrodynamical prosesser, skjer i pulverisert nanocrystalline C60 på grunn av interaksjon med korte XFEL pulser.
I denne artikkelen gir vi detaljer om den eksperimentelle prosedyren som en svært organisert forbigående elektronisk struktur fra C60 nanokrystaller er observert på grunn av interaksjon med en XFEL puls1. Diffraksjon mønsteret produsert under disse forholdene er betydelig forskjellig fra observert når samme prøven er opplyst av lavere, men ellers identiske XFEL pulser, eller når en synchrotron stråle på samme Foton energi brukes. Denne forskjellen er preget av tilstedeværelsen av Bragg topper som ikke vises i de to Diffraksjon profilene for lavt strømforbruk og synchrotron Diffraksjon bildene. Vi viser vår analyse og modell-utrustning tilnærming, brukes til å bekrefte tilstedeværelse av en dynamisk elektronisk forvrengning forårsaket av XFEL puls-nanocrystal interaksjon.
Kalibrering av Diffraksjon datarammer.
Den. XTC-filer (som inneholder dataene fra en fullstendig kjøre) inneholder kalibrering parametere som definerer geometriske ordningen CSPAD moduler (vist i figur 2a) under eksperimentet. Riktig ordningen av lagret på enkelte modulene er avgjørende å montere de personlige Diffraksjon dataavbildninger består av data som registreres i hver kjøring. Når eksperimentet ble utført plasseringen av filen kalibrering som inneholder de riktige parametrene var ikke automatisk konfigurert og manuell beregning var nødvendig av team for å løse problemet. På grunn av ekstra tid utføre kalibrering av dataene var det en tidsforsinkelse mellom sette øyeblikksbilde kjøre dataset og sjekke suksess kjøre via en darkfield og bakgrunn trukket summering av rammer i datasettet.
Crystal størrelser.
I noen av de første XFEL kjøres snapshot, sterk én krystall Bragg refleksjoner ble sett i noen av delbildene. Dette resulterte fra noen av C60 prøven ikke blir knust fint nok. Observere optisk refleksjoner fra knust pulver indikerer at de krystall fasetter er for stor (tilsvarer Bølgelengden av synlig lys ~ 400-700 nm). Pulveret skal sjekkes for disse refleksjoner på knusende scenen, og hvis det er sterk, én krystall Bragg refleksjoner er sett i dataene pulveret må bli ytterligere knust.
Siden resultatene av dette eksperimentet ikke var ventet eller planlagt for ble vellykket pulver Diffraksjon datainnsamling for C60 prøven bare oppnådd ved to ekstreme intensitet (10% og 100% forandring). Strålen tid på anlegget er begrenset, og derfor noen oppsett, beregning, eller prøve feil og problemer har en stor innvirkning på en eksperimentell plan. De to mest skilt allment hendelsen intensitet poeng var prioritert og det var ikke nok strålen tid tilgjengelig for samlet pålitelig statistikk for mellomliggende poeng. Derfor var vi ikke kjøpedyktig eksperimentelt vurdere triggerpunkt i XFEL fluks der endringen forbigående fase oppstår.
Foreløpige undersøkelser.
Innsamling av pulver Diffraksjon data på den australske Synchrotron, fra samme C60 prøven målt på XFEL. Synchrotrons rutinemessig brukes til skjermen for egnet XFEL mål26, og i dagens fall positivt bekreftet at 10% XFEL intensitet, Diffraksjon dataene var konsekvent med bakken FCC statsstruktur C60.
Prøven og detektor demping.
Kalibrering av hendelsen fluks gjennom justering av silisium attenuators oppstrøms var av prøven viktig, spesielt siden effekten blir studert var intensitet avhengige. Byggingen av en egnet aluminium demperen på detektoren, til hendelsen fluks var også kritisk.
Treffer prøven der strålen fokus.
Plasseringen av KB fokus spot på XFEL var også avgjørende å observere rapporterte fenomenet, siden flux tettheten på prøven må være tilstrekkelig til å indusere dannelsen av dipoler gjennom crystal. Måle størrelsen på kratere skapt av XFEL strålen i en YAG krystall bruker optisk mikroskopi, samt en fin eksempel skanning langs den optiske aksen og ser på Diffraksjon intensiteten ble brukt til å bestemme plasseringen av fokalplanet.
I fremtidige vil implementeringer av dette arbeidet flere hendelsen intensiteter samt puls varigheter bli undersøkt. Dette arbeidet har potensielle konsekvenser for kommende eksperimenter analysere Diffraksjon data samlet fra nanokrystaller på XFEL kilder. Det også gir ny innsikt i grunnleggende samspillet av XFELs saken, utheving at XFELs har potensial til å utforske nye fysikken ikke innkvartert i konvensjonell krystallografi.
The authors have nothing to disclose.
Forfatterne bekrefter støtte fra den australske Research Council kompetansesenter i avansert molekylær Imaging. Deler av denne forskningen ble utført på LCLS, en nasjonal bruker anlegg som drives av Stanford University på vegne av US Department of Energy, Office of grunnleggende energi Sciences. Vi erkjenner reise finansiering i internasjonale Synchrotron Access programmet administreres av AS og den australske regjeringen. Dessuten noen av denne forskningen ble utført på den MX1 og MX2 beamlines til idet, Victoria, Australia. Forfatter bidrag: B.A. var ansvarlig for planlegging og styring alle eksperimentelle aspekter av prosjektet. Eksperimenter ble designet av ba, rad, vs, skrev CD, og G.J.W. B.A., H.M.Q., K.A.N. og rad det opprinnelige LCLS forslaget. DW, rad, R.A.R., A.V.M., EC og S.W. utført simulering arbeidet. Ba, rad, CD, vs, M.W.M.J., R.A.R., N.G., F.H., G.J.W., SB, mm, M.M.S., A.G.P., C.T.P., A.V.M. og K.A.N. samlet eksperimentelle data på LCLS. S.W., V.A.S. og rad samlet eksperimentelle data på den australske Synchrotron. C.T.P. og A.V.M. ledet eksperimentelle datakonvertering og analyse. Ba, CD, N.G. og EB var ansvarlig for eksempel holderen design og testing. R.A.R, ba, S.W., A.V.M og H.M.Q skrev dette manuskriptet. Utformingen av elektronisk skade i sammenheng teori utføres av H.M.Q. og K.A.N.; Rad unnfanget ideen om å bruke denne formalisme C60.
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |