Experimentelle Spalte Setup für das Studium der anaerober biogeochemischer Interaktionen zwischen Eisen (Oxy) Hydroxide, Spurenelemente und Bakterien
Summary
Schicksal und Speziation von Arsen und Quecksilber in Aquiferen sind eng verwandt, Physio-chemischen Bedingungen und mikrobielle Aktivität. Hier präsentieren wir Ihnen eine original experimentelle Spalte-Setup, die imitiert eines Aquifers und ermöglicht ein besseres Verständnis der Spurenelement Biogeochemie unter anoxischen Bedingungen. Zwei Beispiele sind dargestellt, geochemischen und mikrobiologischen Ansätze kombinieren.
Abstract
Schicksal und Speziation von Spurenelementen (VES), Arsen (As) und Quecksilber (Hg), im Grundwasserleiter sind eng verwandt, Physio-chemischen Bedingungen, z. B. Redoxpotential (Eh) und pH-Wert, sondern auch mikrobielle Aktivitäten, die eine direkte oder indirekte Rolle spielen können, auf Artbildung und/oder Mobilität. In der Tat können einige Bakterien direkt oxidieren As(III), As(V) oder As(V), As(III) reduzieren. Ebenso sind Bakterien in Hg Radfahren, entweder durch die Methylierung, bilden das Nervengift Monomethyl Quecksilber, oder durch seine Reduktion auf elementare Hg ° stark engagiert. Die Schicksale der beiden als und Hg sind auch eng miteinander verbunden, Boden oder Aquifer Zusammensetzung; in der Tat als und Hg binden kann organische Verbindungen oder (oxy) Hydroxide, die ihre Mobilität beeinflussen werden. Im Gegenzug können bakterielle Aktivitäten wie Eisen (oxy) Hydroxid Reduktion oder organische Mineralisierung indirekt beeinflussen als und Hg-Sequestrierung. Das Vorhandensein von Sulfat/Sulfid kann diese besondere Elemente durch die Bildung von komplexen wie Thio-Arsenates mit als oder metacinnabar mit Hg auch stark beeinflussen.
Infolgedessen wurden viele wichtige Fragen auf das Schicksal und Speziation von angesprochen als und Hg in der Umwelt und wie ihre Toxizität zu begrenzen. Jedoch aufgrund ihrer Reaktivität gegenüber Aquifer Komponenten ist es schwierig, klar zu distanzieren, die biogeochemischen Prozesse, die auftreten und deren unterschiedlichen Auswirkungen auf das Schicksal dieser TE.
Zu diesem Zweck entwickelten wir ein Original, experimentell, erschöpft Spalte Setup, das einen Aquifer mit als – oder Hg-Eisen-Oxid reiche Gebiete im Vergleich zu Eisen imitiert Bereichen, ermöglicht ein besseres Verständnis der TE Biogeochemie unter anoxischen Bedingungen. Das folgende Protokoll gibt Schritt für Schritt Anleitung für den Aufbau der Spalte entweder als oder Hg sowie ein Beispiel mit wie unter Eisen und Sulfat reduzierenden Bedingungen.
Introduction
Verstehen und Vorhersagen zu Spurenelement (TE) Mobilität und Biogeochemie in der Umgebung ist unerlässlich, um zu überwachen, entwickeln und anwenden geeigneter Management-Entscheidungen für Altlasten. Dies gilt insbesondere im Falle von toxischen TEs wie Arsen (As) und Quecksilber (Hg). Das Schicksal und Speziation von diesen TEs im Boden oder Grundwasser sind eng verwandt, physikalisch-chemischen Bedingungen, wie Eh und pH-Wert, sondern auch mikrobielle Aktivitäten, die entweder eine direkte Rolle auf Speziation oder eine indirekte Rolle auf Mobilität spielen können.
In der Tat können einige Bakterien direkt oxidieren As(III), As(V) oder As(V), As(III) reduzieren. Dies wirkt sich wie Toxizität, da As(III) die giftigsten Form ist so, und Mobilität, da As(III) ist mobiler als As(V), die ohne weiteres auf Eisen (oxy) Hydroxide oder organische Substanz1,2adsorbieren kann. Ebenso sind Bakterien stark beteiligt Quecksilber Radfahren, entweder durch die Methylierung, hauptsächlich von Sulfat und Eisen reduziert Bakterien3,4, bilden das Nervengift Monomethyl Quecksilber (leicht Probestellen in der Nahrungskette) oder durch seine Reduktion auf flüchtige elementare Hg (Hg °)5.
Sowohl als und Hg Schicksale sind auch eng miteinander verbunden, Boden oder Aquifer Zusammensetzung, da Verbindungen wie organische Substanz oder Eisen (oxy) Hydroxide können Einfluss auf ihre Sequestrierung und Bioverfügbarkeit. As(V) absorbiert gut auf Eisen (oxy) Hydroxide6, während Hg eine sehr hohe Affinität für organische Angelegenheit hat (OM; hauptsächlich für Thiol-Gruppen), aber auch für kolloidales Eisen oder Mangan (oxy) Hydroxide in OM erschöpft Umgebungen7,8 , 9 , 10 , 11.
Bakterielle Aktivitäten beeinflussen dann das Schicksal des TEs (oxy) Hydroxide oder organischer Substanz durch die Reduzierung von Eisen (oxy) Hydroxide oder die Mineralisierung der organischen Substanz adsorbiert. Reduzierung der direkten Eisen durch Bakterien ist, dass die dominante Bahn für Eisen Rückgang der Schwefel erschöpft Zonen12,13, Fe(III) als ein terminal Elektronen-Akzeptor eingesetzt, während indirekt, Fe(III) zu Fe(II) durch Schwefelwasserstoff reduziert werden kann durch eine bakterielle Sulfat-Reduktion14gebildet. Darüber hinaus kann das Vorhandensein von Sulfat Hg auch ändern und als Artbildung durch die Bildung von komplexen wie Thio-Arsenates15 mit als oder metacinnabar mit Hg.
So könnte ein besseres Verständnis der Auswirkungen der Eisen- und Sulfat Radfahren auf das Schicksal des TE, wie Hg und As, helfen, uns besser verwalten Altlasten und Boden-und Wasserqualität. Daten könnten dazu beitragen, für die Stärkung bestehender Metall-Mobilität-Modelle. Mikrobielle Fe (III)-Reduzierung16,17,18 kann dazu führen, dass die Desorption des TE. Theoretisch könnte die indirekte Reduktion von Eisen (oxy) Hydroxide von Sulfid produziert durch die mikrobielle Reduktion von Sulfat auch TE Mobilität auswirken. Jedoch sind das Ausmaß und die Kinetik der diese Reaktionen in der Regel in Batch homogene Systeme oder Batch Mikrokosmen16,18,19,20studiert. Der Nachteil von Batch-Experimenten ist das Fehlen der Dissoziation der auftretenden Phänomene; in der Tat, Tätigkeit basiert auf und begrenzt durch die Ressourcen in die Partie und einzige gibt ein endgültiges Ergebnis der Verschiebungen in Speziation und Adsorption. Mit einer Spalte Ansatz ermöglicht die Erneuerung der einströmenden Medien und die Überwachung des Schicksals der TE über Zeit und Raum. Diese Bedingungen sind realistischer, im Vergleich zu einem Grundwasserleiter, wo reale Phänomene eng mit kontinuierlichen Versickerung Bedingungen verknüpft sind. Darüber hinaus heterogenen Eisen (oxy) Hydroxid vorkommen in den Aquifer Sedimenten ist gemeinsame21,23, und die räumlichen Veränderungen in der chemischen und mineralogischen Zusammensetzung der festen Phasen fährt sicherlich mikrobielle Aktivitäten .
Um den Einfluss dieser Heterogenitäten auf Geo-mikrobielle Phänomene und das Schicksal der Eisen-assoziierten TE zu erhellen, entwickelten wir eine Labor, eine kontinuierlich zugeführt Spalte für ein vereinfachtes Modell Aquifer. Die Spalte wird gefüllt, um ein Eisen-abgereicherte Zone am Eingang Spalte und eine eisenreiche Zone an der Spitze zu erstellen. Regelmäßige Stichproben Häfen ermöglichen uns jede Zone einzeln zu untersuchen sowie Schnittstelle verbundenen Phänomene. Ein Beispiel für die Anwendung dieser experimentellen Vorrichtung für das Studium der Hg Schicksal und Artbildung ist bereits24. Hier geben wir eine detaillierte Beschreibung des experimentellen Aufbaus und ein zweites Beispiel für seine Anwendung konzentrierte sich auf das Verhalten wie in kontaminierten Aquiferen.
Protocol
Representative Results
Discussion
Das experimentelle Spalte Setup erwies sich als eine bequeme Laborgerät, anaerobe biogeochemische Prozesse im kontinuierlichen Bedingungen zu studieren. Kontinuierliche Spalte Systeme ermöglichen arbeiten unter Bedingungen näher, mit denen der realen Aquiferen als Gülle-Batch-Systeme oder Mikrokosmen. Kontinuierliche Systeme simuliert die Bewegung des Grundwassers durch Aquifer Sedimente.
Die wichtigste Schritt im Rahmen des Protokolls bereitet die TE-Eisen (oxy) Hydroxide und die Mischung…
Offenlegungen
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Diese Arbeit wurde vom BRGM, einem Postdoc Stipendium der Conseil Général du Loiret und dem Carnot-Institute mitfinanziert. Wir anerkennen auch dankbar für das Zapfen-Projekt von der Région Centre – Val de Loire geleistete finanzielle Unterstützung.
Materials
| Glass columns | Beaucaverre, France | Specific request | columns were composed of 3 separate pieces, the main column core with the cooling jacket and the 5 sampling ports (size GL14 with olive) and a top and bottom piece that fits to the main column body and is held in place with a silicone joint and screw (RIN F 40×38 & SVL 42). note: this design was discussed directly with the company. We recommend to find a local glazier. |
| Septa PTFE/silicone diam 20mm | Sigma-Aldrich | 508608 | |
| PTFE tubing ID 3mm | VWR | 228-0745 | |
| Peristaltic pump | Dominique Dutsher SAS | 66493 | |
| Peristaltic pump tubing LMT 55 | VWR | 224-2250 | Tygon® LMT 55 |
| Fontainbleau sand D50=209 µm | SIBELCO, France | ||
| N2 for bubbling | Air Liquide, France | ||
| Gamma iradiation | Ionisos, Dagneux, France | ||
| Automatic Mercury Analyser (AMA 254, ) | Courtage Analyses, France | ||
| Varian SpectrAA 300 Zeeman | Agilent | ||
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Chemicals | |||
| HNO3 Supra pur | VWR | 1.00441.1000 | Producer: Merck |
| HCL 30% Supra pur | VWR | 1.00318.1000 | Producer: Merck |
| Hg(NO3)2 | Merck | 516953 | |
| As2O3 | Merck | 202673 | |
| FeCl3-6H2O | Merck | 207926 | |
| silica gel | Sigma-Aldrich | 336815-500G |
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