Direct Imaging del impulsada por el láser ultrarrápido Molecular Rotación

Para una comprensión más profunda y mejor aprovechamiento de la naturaleza dinámica de las moléculas, es esencial para visualizar con claridad los movimientos moleculares de interés. Explosión de imágenes Coulomb resuelta en el tiempo es uno de los enfoques de gran alcance para lograr este objetivo ^{1, 2, 3.} En este enfoque, la dinámica molecular de interés son iniciados por un campo de láser ultracorto de la bomba y a continuación, se sondean por un pulso de sonda retardada en el tiempo. Tras la irradiación de la sonda, las moléculas se ionizan multiplican y dividen en fragmentos de iones debido a la repulsión de Coulomb. La distribución espacial de los iones expulsados ​​es una medida de la estructura molecular y la orientación espacial en la irradiación de la sonda. Una secuencia de medición escanear el tiempo de retardo de la bomba-sonda conduce a la creación de una película molecular. Es de destacar que, para el caso más sencillo – moléculas diatómicas – la distribución angular de los iones expulsadosrefleja directamente la distribución eje molecular (es decir, la función de onda de rotación al cuadrado).

Con respecto al proceso de la bomba, los recientes avances en el control coherente de movimiento molecular usando campos de láser ultracortos ha llevado a la creación de paquetes de ondas rotacionales altamente controlados ^{4, 5.} Además, la dirección de rotación puede ser controlada activamente mediante el uso de un campo de polarización controlada por láser ^{6, 7, 8.} Por lo tanto, se ha esperado que una imagen detallada de la rotación molecular, incluyendo naturalezas de onda, puede ser visualizado cuando la técnica de imagen de explosión Coulomb se combina con un proceso de este tipo de la bomba ^{9, 10, 11, 12, 13.} Sin embargo, tenemos algunosveces encuentran dificultades experimentales asociados con los métodos de imagen existentes, como se menciona a continuación. El propósito de este trabajo es presentar una nueva forma de superar estas dificultades y de la creación de una película de alta calidad de los paquetes de ondas rotacionales moleculares. La primera película experimental de la rotación molecular tomada con el presente método, junto con sus implicaciones físicas, se han presentado en nuestro artículo anterior ^11. El fondo de desarrollo, el aspecto teórico detallado de la técnica de imagen actual, y una comparación con otras técnicas existentes se dan en un próximo artículo. Aquí, nos centraremos principalmente en los aspectos prácticos y técnicos del procedimiento, incluyendo la combinación de la configuración óptica de la bomba-sonda típica y el nuevo aparato de imagen. Al igual que en el anterior documento, el sistema de destino está girando de forma unidireccional ¹¹ moléculas de nitrógeno.

La principal dificultad experimental de laconfiguración de formación de imágenes, que se muestra esquemáticamente en la Figura 1 existente, tiene que ver con la posición del detector, o el ángulo de la cámara. Debido a que el eje de rotación coincide con la propagación láser eje ^{6, 7, 8} en rotación molecular inducida por láser de campo, no es práctico instalar un detector a lo largo del eje de rotación. Cuando el detector se instala a fin de evitar la irradiación con láser, el ángulo de la cámara corresponde a una observación lado de rotación. En este caso, es imposible reconstruir la orientación original de las moléculas de la imagen proyectada de iones (2D) ^14. Un detector de imágenes en 3D ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} con el que el tiempo de llegada al detector superior y el IMPAC iont posiciones se pueden medir, se ofrece una forma única de observar directamente la rotación molecular utilizando Coulomb explosión de imágenes ^{10, 12.} Sin embargo, los recuentos de iones aceptables por disparo de láser son bajas (típicamente <10 iones) en el detector 3D, lo que significa que es difícil crear una película de larga duración del movimiento molecular con alta calidad de imagen ^14. El tiempo muerto de los detectores (típicamente ns) también afecta a la resolución de la imagen y la eficiencia de la imagen. Asimismo, no es una tarea sencilla de hacer una buena superposición haz de bomba-sonda mediante el control de una imagen de iones en tiempo real con una tasa de repetición del láser de <~ 1 kHz. Aunque varios grupos han observado paquetes de ondas rotacionales utilizando la técnica de 3D, la información espacial era limitado y / o directa, y una visualización detallada de la naturaleza de onda, incluyendo estructuras nodales complicados, no se logró ^{el 10, 12.}

La esencia dela nueva técnica de formación de imágenes es el uso de la "nueva ángulo de la cámara" en la Figura 1. En esta configuración, la exposición haz de láser a un detector se evita, mientras que el detector 2D es paralelo al plano de rotación, que conduce a la observación de la dirección del eje de rotación. La hendidura permite que sólo el ion en el plano de rotación (el plano de polarización de los pulsos de láser) para contribuir a una imagen. Un detector 2D, que ofrece una tasa de conteo más alta (típicamente ~ 100 iones) que un detector 3D, se puede utilizar. La configuración de la electrónica es más simple que en el caso de la detección 3D, mientras que la eficacia de la medición es más alta. Tiempo de reconstrucción matemática, como Abel inversión ^14, tampoco se necesita para extraer la información angular. Estas características conducen a la fácil de optimización del sistema de medición y a la producción de películas de alta calidad. Un aparato de formación de imágenes de partículas cargadas estándar 2D / 3D puede ser fácilmente modificado para la presente witho configuraciónut el uso de equipos costosos.