측정 탄소 기반의 오염 물질 무기화 결합 된 CO를 사용하여<sub> 2</sub> 플럭스 및 방사성 탄소 분석
Summary
A protocol is described wherein CO2 mineralized from organic contaminant (derived from petroleum feedstocks) biodegradation is trapped, quantified, and analyzed for 14C content. A model is developed to determine CO2 capture zone’s spatial extent. Spatial and temporal measurements allow integrating contaminant mineralization rates for predicting remediation extent and time.
Abstract
방법은 자주 환경 오염 석유 원료로부터 제조 산업 화학 연료의 방사성 탄소의 부재를 사용하는 설명한다. 오히려 또는 신호의 부재 – -이 방사성 탄소 신호는 균등 (추가 추적 달리) 오염 물질 소스 풀에 걸쳐 분산되어 생물학적, 화학적 또는 물리적 과정 (예, 14 C 방사성 붕괴 속도는 불변)에 의해 영향을받지 않습니다. 화석 유래 오염 물질은 CO 2가 더 방사성 탄소를 포함하지 않는 것, 2, 무해한 최종 제품을 공동 완벽하게 저하 된 경우. 자연 유기 물질 (NOM) 저하에서 파생 된 CO 2 (보통 <30,000년 세)을 NOM의 방사성 탄소 함량을 반영합니다. NOM (a 사이트 배경)에 대한 공지의 방사성 탄소 함량을 주어 두 단부 부재 믹싱 모델은 주어진 토양 가스 또는 지하수 샘플 화석 자원에서 유래하는 CO 2를 결정하기 위해 사용될 수있다. 상기 p- 커플 링이산화탄소 호흡률과 오염물로부터 유도 ercent CO 2 단위 시간당 저하 오염물의 총량에 대한 추정치를 제공한다. 마지막으로, 사이트 CO 2는 단위 부피 당 오염물 열화 판정 허용 수집되는 부피를 나타내는 영향 영역 (ZOI)를 결정하는 단계를 포함한다. 전체 오염 물질에 대한 추정과 함께, 궁극적으로 의사 결정 사이트 관리자에 의해 사용 달리 간 교정 시간 또는 계산하기 위해 사용될 수있다.
Introduction
환경 정화 비용은 수많은 오염 된 사이트는 미국 및 해외에, 엄청난 수 있습니다. 이것은 경제적으로 (예는, 더 이상의 조치가 필요하지 않습니다) 응답 완료 (RC) 상태에 도달에 필수적인 혁신적인 치료 및 모니터링 전략을합니다. 전통적으로 수렴 증거 라인은 현장 생물학적, 비 생물학적 오염 물질 변환, 또는 자연 감쇠의 다른 형태로 입증했다. 증거 라인 절대적 열화를 확인하거나 현장 조건 1 하에서 오염물 분해 속도 정보를 수집하기 위해 사용될 수 없다. 절대적으로 교정을 확인하기 위해 비용 효율적으로 이러한 데이터를 자주 권장 된 치료 시간 척도 (들)을 예측하는 데이터의 광범위한 수집,하지만 연결은 2 ~ 4 문제가되고있다. 가능한 한 적은 비용으로 가장 현실적이고 완전한 사이트 개념 모델 데이터를 얻는 것은 궁극적 사이트 관리 목표입니다. 또한, 레귤레이터 및 stakeholDER 요구에 가장 적절한 유용한 비용 효과적인 정보를 획득하기위한 추가적인 드라이버를 나타낸다. 오염 물질 이직률에 대한 강력한 증거를 제공 할 수있는 상대적으로 저렴한 방법을 정리 목표를 달성하기위한 최고의 가치를 제공합니다.
뚜렷한 동위 서명 탄소 계 오염 물질을 사용할 수 있기 때문에, 탄소의 동위 원소는 최근 필드 위치 5-13에 오염물 감쇠 처리를 이해하는데 적용되었다. 소스가 레일리 증류 속도론 (후기 CF 5,6)에 기초하여 감쇠되는 경우 탄소 안정 동위 원소를 결정하기 위해 사용될 수있다. 또는 (초기 안정적인 탄소 동위 원소 비율이 도출 될 수있는)은 동위 원소 고유의 "시작"유출을 대표하지 않습니다 – 오염 물질이 혼합 된 소스의 경우이 방법이 편리하면서 제한 될 수 있습니다. 자연 풍부한 방사성 탄소 분석은 대안을 나타냅니다 (아마도 상보) 동위 원소 일탄소 계 오염 물질의 분해를 측정하기위한 rategy 2, CO합니다. 연료 및 석유 원료에서 파생 된 산업 화학 물질은 대기의 우주 방사선의 반응에 의해 생성 된 14 C가 들어 현대 (적극적으로 순환) 탄소 14 C 상대의 완전히없는 것입니다. 안정적인 탄소 동위 원소 분석, 그리고 14 C 붕괴는 크게 물리적, 화학적 또는 생물학적 과정에 의해 영향을하지 않는 한 방사성 탄소 분석 분류 적용되지 않습니다. 또한, 14 C 신호 – 또는 그 부족 – 석유 유래 물질의 균일 그것은 완전히 혼합 추적하고 오염 물질 풀 전체에 배포됩니다. 여기에 설명 된 기술은 CO 2가 14 C.의 쉽게-측정 가능한 금액을 포함 NOM을 분해 미생물에서 생성하는 동안 화석 유래 오염 물질에서 생성 된 CO 2가 14 C없는 것입니다 관찰에 의존 자질14 CO 2는 하나 직접 무해한 최종 제품에 전체 오염 물질의 분해 (즉, 광물)을 연결할 수 있습니다.
14 CO 2 분석은 화석 연료 유래의 오염물 분해 생성물 7-13을 수행하는 데 사용되었다. 이는 대략 천 (‰) 당 1,100 부이다 끝 회원 (화석과 현대) 사이의 분석 해상도입니다. 일반적으로, 가속기 질량 분석 (AMS)은 자연 풍부한 방사성 탄소를 해결하는 데 사용됩니다. 대기 CO 2 (~ + 200 ‰) 생활 바이오 매스 (~ + 150 ‰)와 토양 유기물에서 파생 된 CO 2 (~ -200- + 100 ‰)의 화석에서 파생 된 CO 2 (-1,000 ‰)에서 모든 분석적으로 구분된다. 이것은 대략 6천년의 반감기 14 개 C의 완전한 붕괴에 기인한다. 활성 탄소 순환에서 제거 수백만 년이다 석유 원료에서 파생 연료 및 산업용 화학 물질, 별개의 방사성 탄소 서명 (- AMS에는 탐지를 의미하지 -1,000 ‰ ≈ 0 % 현대)가 있습니다. 측정은 간단하고 시료의 오염의 관점에서, 대부분의 잠재적 편향 (현대 CO 2 시료 오염) 보수적 향해있다. 예를 들어, 대기 CO 2는 방사성 동위 원소 서명을 증가함으로써 열화 속도를 과소 야기 샘플 들어가고.
CO 2는 방사성 탄소가없는 것입니다 화석 연료 기반의 오염 물질 분해에서 진화. 아니 오염와 배경 사이트, 자연 유기 물질 (NOM)에서 CO 2 호흡에 NOM에 나이 적합 할 것입니다. 깃털 내에서 또는 변두리에서 오염 물질 유래 CO 2 0 % 현대 탄소있을 것이다. 화석 소스에서 파생 된 NOM 소스와 CO 2에서 CO 2 모델 11 혼합이 최종 멤버로 구분 될 수있다. 에스티마하는 것이 가능하다오염 물질에 기인 전체 CO 2 풀 (호흡 탄소)의 비율을 테. 필드 사이트에서 단독으로이 비율, 화석 탄화수소 또는 산업용 화학 물질의 산화를 사용은 7-13 확인되었다. CO 2 유래 오염 물질이 비율이어서 총 CO 2 광물 속도와 결합 될 수있다 (단위 부피 당 수집 된 모든 CO 2) 극한 오염물 광물 비율을 결정한다. 이 감쇠율을 가정 한 후 위치 고정에 필요한 시간을 추정 할 수있는, 소정의 위치 조건에서 계속된다.
기술은 방법이 개방 갖는 또는 폐쇄 시스템 (14) 디자인과 토양 지평선 CO 2 플럭스를 결정 사용할 수 있습니다. 닫힌 시스템 플럭스 챔버 및 가스 유량 모델은 오염 된 토양 12,13,15-17 순 호흡을 결정하는데 사용되어왔다. 이러한 연구에서, 공간적 직접 측정 오염물 플룸와 backgrou에와 연관된차 분야는 유기 오염 물질의 생분해를 강화 보였다. 다양한 모델링 방법은 사이트 체적 수직 광속 측정을 조절하는 데 사용되었다. 이 연구의 목적은 오염 물질의 호흡을 결정하기 위해 수집 속도를 사용하는 동안 대기 CO2 오염 (밀봉 웰)로부터 영향을받지 않고 AMS 분석 (~ 1 mg)을위한 충분한 CO 2를 수집하기위한 방법을 개발 하였다. 마지막으로, 영향의 영역 (ZOI)를 모델링하는 것은 궁극적으로 3 차원 (볼륨)는 허용 단위 당 볼륨 및 단위 기준 당 염소화 탄화수소 (CH) 변환을 결정하는 측정을 확장합니다. ZOI 하나는 호흡과 방사성 탄소 측정에서 가져옵니다 얼마나 많은 볼륨을 확인할 수 있습니다. 상기 방법은 오라이 오염시키기 위해 수집 된 CO 2 배분하는 두 단부 부재 모델을 이용하여, 수집 된 CO 2의 방사성 탄소 함량을 측정하는 NaOH를 트랩을 통해 잘 헤드 스페이스 가스를 재순환하여 CO 2 진화 트래핑 이루어져진 후 부위 특이 지하수 모델에 의해 계산 된 부피로 측정을 스케일링. 단지 평형 처리하는 인접 ZOI에서 CO 2 "풀"되도록 웰 헤드 스페이스 가스가 재순환된다.
Protocol
Representative Results
Discussion
프로토콜은 전체 사이트 오염 물질의 분해를 결정하기 위해 오염 물질 (들) 및 ZOI에서 속도 측정, 비율 광물을 결합하는 것을 목표로하는 설명한다. 핵심 구성 요소는 ZOI 모델을 생성하는 연관시키는 동시에 오염물 분해로부터 유도 된 양을 제공하는 AMS의 방사성 분석에 충분한 양 (~ 1 mg)를 상기 호흡 CO 2 수집 시간 동안 CO 2 생산을 (보정 광물)을 측정하고, 토양 ㆍ 지하수 (또는 둘 다)의 공지 된 양으로 캡처 CO 2. 이러한 세 가지 구성 요소는 (예를 들면, GM -3 D-1)의 단위 시간당 단위 부피당 저하 오염물의 양에 대한 각각의 샘플링 포인트에서 전체 계산에 도달하기 위해 결합된다. 반복과 지리적으로 분산 된 측정 사이트 관리자가 공간 및 tempor 추정 할 수 있습니다 (긴 시간 규모에 걸쳐 서브 샘플링 사이트를 포함하는 우물)을 통해 계산을 확장알 저하 역학 규제 및 이해 관계자에 적절히 대응하고.
기술 된 프로토콜은 잘 헤드 스페이스 가스로부터 트랩 밖으로 CO 2 순환 펌프 또는 장기 배포 패시브 샘플러 (현재 개발중인 전략)을 사용합니다. 그 이유는 여러 배이다. 주로, 충분한 CO 2 방사성 측정 (~ 1 mg)을 얻기 위해 수집되어야한다. 공기 교환 트랩 토양 호흡 장치 (예를 들면 Licor 플럭스 챔버)를 사용하여 : 호흡 속도는 표토를 이용하여 측정 할 수있다. 따라서 아마도 측정 바이어스 -이 방법은 비동기 방사성 분석에 충분한 이산화탄소를 수집 할 필요 겪는다. 대기 CO 2 (17)의 유입을 차지하면서 공기 CO 2 교환 : 예를 들면, 플럭스 챔버 토양을 측정하기 위해이 장착 될 수있다. 호흡의 비율이 높은 않는 한, 방사성 탄소 측정을위한 충분한 CO 2 포집되지 않을 수 있습니다. 에서이 경우는, 샘플 큰 토양 가스 샘플 또는 12 (DIC)와 지하수에서 취할 수 있습니다. 또한, 토양에서 CO 2 플럭스 측정 : 공기 표면은 플럭스 챔버 또는 트랩에 대기 측면에서 유입에 따라 달라질 수 있습니다. 샘플링 웰 헤드 스페이스 오염의 영역에 신호가 (어느 정도 잘 설치에 따라 다름)하지만 적절하게 대기 유입 (및 대기압에서 생성 된 현대 14 CO 2)에서 제거 "분리". 주요 어려움은 (시간 샘플링) 트랩을 변경하려면를 열지 않고도 우물에서 샘플링됩니다.
재순환 펌프를 사용하여 하나의 웰 헤드 스페이스 샘플을 대기 (14) CO (2) 샘플의 위치를 노출하지 않고 CO를 일정한 간격으로 2 트랩을 변경할 수있다. 또한 한 후 플럭스 및 자연 방사성 탄소 함량을 분석 할 수 있습니다 상당한 CO 2를 샘플링 할 수 있습니다. 재순환 홍보otocol 어려움이없는 것은 아니다. 가장 큰 문제는 현장에서 지속적으로 펌프를 실행할 수있는 충분한 전력을 제공하고있다. (여기에 설명) 초기 실험을 위해, 태양 전지 패널은 각각 2 주 동안 펌프를 실행하기에 충분한 에너지를 제공했다. 전압 로그는 며칠 후, 태양 광 발전이 필요한 전력을 유지할 수없고 펌프 몇 시간 동안 매일 운영되지 않은 것으로 나타났다. 이 플럭스 모델링 및 전체 컬렉션에 중요하지,하지만 충분한 전원을 현장에서 배포 된 하드웨어를 제공하는 어려움을 강조한다. 컬렉션을 현재 실행에서, 펌프에 전력을 모니터링 잘 필드에 깎고 지상 대원에 의해 중단되었다. 여러 개의 전원 선이 절단되었다. 우리는 현재 흡수 CO 2와 나중에 잘으로 인하하고 검색 할 수있는 헤드 스페이스 배치 된 수동 CO 2 트랩을 평가하고있다. 리스크 이익 분석은 주로 웰 헤드를 열어 대기압에서 허용하는 것으로부터 유도 된 리스크 (진행14 CO 2).
이 기술의 주요 제한은 혼합 오염 시스템에서 정확한 호흡 소스를 구별 할 수없는 중간 탄소 계 분해물 (즉, DCE, VC, 메탄)을 설명 할 수있는 것은 아니다. 예를 들어, 현재 위치에서 CH 오염 이외에 과거 연료 탄화수소 오염이 있었다. CHS는 거의 독점적으로 석유 원료에서 만들어집니다. 설명 된 사이트에서 CH 연구 지역에서 주로 고립입니다 – 일부 잔여 석유는 분명히 북한에 존재하는 동안. 아니 석유는이 일을 위해 샘플 우물에서 발견되지 않았다. 그러나, 혼합 오염 현장에서, 전체 광물 속도는 한 개인 또는 오염 물질의 클래스에 넥타이 어려울 수 있습니다. 이 방법을 사용하면, 하나는 (CO 2) 완전한 CH 열화를 정량화 할 수있다. 오염물 탄소 4 (무산소 상태) CH 변환되면, CH 4 및 # 될 수도(34).이 거리 ZOI에서 확산이 "잃어버린 탄소 가능성 VADOSE 존 호기 부 내에 2 공동 변환한다 이것이 ZOI 내에서 발생하지 않는 경우,보고 된 방법이 고려되지 이때.. 상기 기재된 방법은 조절의 관점에서 바람직하다 보수적 추정을 고려할 수있다. 또한, ZOI 모델링 불확실성이없는 것은 아니다. 시뮬레이션 가정 서브 샘플에서 측정 다공도 및 벌크 밀도 "단수"값에 기초 균질 될 수 있습니다 -하지만 실제로는 거시 및 마이크로 스케일에서 이종되는 인식 제한이 방사성 탄소 차종에서 수집 한 (할 수있는 샘플 당만큼 $ (600)) 자연 풍부한 방사성 탄소에 대한 분석 비용 정보의 확실한 성격 일 수있다.. 상당한 개선이 발생하는 경우 몇 가지 잘 선택한 샘플. 현실은 매우 낮은 비용, 한. 확인할 수 있습니다, 만약 인스턴스 CO 2 관련 w에 대한오염물 플룸 i 번째 백그라운드 사이트 10 방사성 고갈 상대적이다. 낮은 주변의 pH (> ~ 4.8) 상당한 석회석 (CaCO3를) 가진 사이트는이 기술을 적용 가난한 후보가 될 수 있습니다. 고대 탄산 예금은 낮은 pH와 바이어스 분석에 용해 수 있습니다.
단독 측정 방식 (자연 존재비의 방사성 탄소)가 즉시 2 공동 오염물 시츄 전환 확인하는 데 사용될 수있는 기술의 중요성이 상당하다. 이 분석은 결정적이다. 물리적, 화학적 또는 출발 물질의 생물학적 변화에도 불구하고 일정 – 방사성 탄소가 방사성 붕괴를 통해 제외하고는 고갈 될 수 없습니다. (예 : DI 14 C에 대한) 정적 방사성 탄소 측정 (반박 2 CO하는 오염 물질 광물을 나타내는) 배치 샘플을 만들어 14 C-고갈 CO 2가 사이트에 널리 퍼진 경우 바로 확인 할 수 있습니다. 이 인포혼자 기 그것없이 같은 사이트 관리자에게 매우 가치가있다, 그들은 그 오염 물질의 광물이 발생 추론하는 증거의 수많은 간접 라인을 사용하는 데 필요합니다. 다른 하나의 측정은 탄소 계 오염 물질의 완전한 분해를 통해 생성 된 탄소 함유의 CO (2) 사이의 구체적인 접속을 제공 할 수 없다.
미래의 응용 프로그램은 현재있는 우리 그룹은 전체 년 포함하는 시간 해상도를 샘플링 증가 진행되고있다. CO 2를 수집하고 사이트의 공간적 범위에 걸쳐 광물 속도 (들)을 결정함으로써, 우리는 시간이 지남에 따라 오염 물질 분해 모델을 구체화 할 수있을 것입니다. 가장 효과적으로 오염 된 사이트 관리에이 정보는 비판적 위해 사이트 관리자가 필요합니다. 제한된 사용에있어서, 기술이 적용된 세 부위에서 조정기 방법 최종 결과를 인식하고있다. 이 비용 절감 주도 치료 알테을 안내하는 도움이되었습니다rnatives.
Offenlegungen
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Financial support for this research was provided by the Strategic Environmental Research and Development Program (SERDP ER-2338; Andrea Leeson, Program Manager). Michael Pound, Naval Facilities Engineering Command, Southwest provided logistical and site support for the project. Brian White, Erika Thompson and Richard Wong (CBI Federal Services, Inc) provided on-site logistical support, historical site perspective and relevant reports. Todd Wiedemeier (T.H. Wiedemeier & Associates) provided documentation, discussion and historical site perspectives.
Materials
| Air pump; Power Bubbles 12V | Marine Metal | B-15 | |
| Marine Sealant | 3M | 5200 | for sealing pumps |
| Silicone Sealant | Dap | 08641 | for sealing pumps |
| Tubing for gas recirculation | Mazzer | EFNPA2 | |
| Stopcocks (for gas lines) | Cole-Parmer | 30600-09 | for assembling gas lines |
| Male luer lock fittings | Cole-Parmer | WU-45503-00 | for assembling gas lines |
| Female luer lock fittings | Cole-Parmer | EW-45500-00 | for assembling gas lines |
| 4" Lockable J-Plug well cap | Dean Bennett Supply | NSN | 2" if smaller wells |
| HOBO 4-Channel Pulse Data Logger | Onset | UX120-017 | Older model no longer available. Use to monitor pump operation |
| Serum bottles 100 mL (cs/144) | Fisher Scientific | 33111-U | For CO2 traps |
| Septa (pk/100) | Fisher Scientific | 27201 | For CO2 traps |
| Coulometry | |||
| Anode solution | UIC, Inc | CM300-001 | |
| Cathode solution | UIC, Inc | CM300-002 | |
| For IC analysis | |||
| Dionex Filter Caps 5 ML 250/pk | Fisher Scientific | NC9253179 | Caps for IC |
| Dionex 5 mL vials, 250/pk | Fisher Scientific | NC9253178 | Vials for IC |
| If using solar power | |||
| Renogy Solar Panel kit(s) | Renogy | KT2RNG-100D-1 | Bundle provides 200W |
| VMAX Solar Battery | VMAX | VMAX800S | For energy storage |
Referenzen
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