Membraanloze waterstofperoxide-brandstofcellen als veelbelovende schone energiebron

Een brandstofcel is een elektrochemisch apparaat dat brandstof en oxidatiemiddel gebruikt om chemicaliën om te zetten in elektrische energie. FC’s hebben een hogere energieomzettingsefficiëntie dan traditionele verbrandingsmotoren, omdat ze niet gebonden zijn aan de Carnot-cyclus¹. Door gebruik te maken van brandstoffen zoals waterstof (_H2)², boorhydride-waterstof (NaBH 4)3 en ammoniak (NH ³)₄, zijn FC’s een veelbelovende energiebron geworden die milieuvriendelijk is en hoge prestaties kan leveren, wat een aanzienlijk potentieel biedt om de menselijke afhankelijkheid van fossiele brandstoffen te verminderen. FC-technologie staat echter voor specifieke uitdagingen. Een veel voorkomend probleem is de interne rol van een protonuitwisselingsmembraan (PEM) in het FC-systeem, dat fungeert als beveiliging tegen interne kortsluiting. De integratie van een elektrolytisch membraan draagt bij aan hogere fabricagekosten, weerstand van het interne circuit en architecturale complexiteit⁵. Bovendien brengt het transformeren van FC’s met één compartiment in multi-stack arrays extra complicaties met zich mee als gevolg van het ingewikkelde proces van het integreren van stroomkanalen, elektroden en platen om het vermogen en de stroomuitgangen te verbeteren⁵.

In de afgelopen decennia zijn er gezamenlijke inspanningen geleverd om deze membraangerelateerde uitdagingen aan te pakken en het FC-systeem te stroomlijnen. Met name de opkomst van membraanloze FC-configuraties met laminaire co-flows bij lage Reynold-getallen heeft een innovatieve oplossing geboden. In dergelijke opstellingen functioneert de interface tussen twee stromen als een “virtueel” protongeleidend membraan⁶. Laminaire flow-based FC’s (LFFC’s) zijn uitgebreid bestudeerd, gebruikmakend van de voordelen van microfluïdica 7,8,9,10. LFFC’s vereisen echter strenge voorwaarden, waaronder een hoge energie-input voor het verpompen van laminaire brandstoffen/oxidanten, beperking van reactant-crossover in vloeistofstromen en optimalisatie van hydrodynamische parameters.

Onlangs heeft H 2O 2 aan belangstelling gewonnen als potentiële brandstof en oxidant vanwege zijn koolstofneutrale karakter, dat water (H 2 O) en zuurstof (O ₂) oplevert tijdens elektro-oxidatie- en elektroreductieprocessen bij elektroden^11,12. H2 O₂ kan in massa worden geproduceerd met behulp van een reductieproces met twee elektronen of door een oxidatieproces met twee elektronen uit water¹². Vervolgens kan vloeibare_H2O_2-brandstof, in tegenstelling tot andere gasvormige brandstoffen, worden geïntegreerd in bestaande benzine-infrastructuur ⁵. Bovendien maakt de_H2O 2 disproportionele reactie het mogelijk om H 2 O ₂zowel als brandstof als oxidatiemiddel te dienen. Figuur 1A toont een schematische structuur van de architectuur van een facile H 2 O₂FC. In vergelijking met traditionele FC’s ^2,3,4 maakt de H 2 O ₂FC gebruik van de voordelen van de “eenvoud” van het apparaat. Yamasaki et al. toonden membraanloze H2 O₂ FC’s aan, die zowel de rol van brandstof als oxidatiemiddel spelen. Het beschreven mechanisme van de opwekking van elektrische energie heeft onderzoeksgemeenschappen geïnspireerd om deze onderzoeksrichting voort te zetten⁶. Vervolgens zijn elektro-oxidatie- en elektroreductiemechanismen met behulp vanH 2 O₂ als brandstof en oxidant weergegeven door de volgende reacties^13,14

In de zure media:

Anode: H2 O 2 → O₂ + 2H⁺ + 2e^–; E_a1 = 0,68 V vs. SHE
Kathode: H 2 O 2 + 2H⁺ + 2e^– → 2H₂ O; E_a2 = 1,77 V vs. ZIJ
Totaal: 2 H 2 O2 → 2H 2 O + O ₂

In de basismedia:

H 2 O 2 ^{+ OH-} → HO 2^– + H ₂ O
Anode: HO 2- ^{+ OH-} → O 2 + H ₂O + 2e^–; E_b1 = 0,15 V vs. ZIJ
Kathode: HO 2– + H₂O + 2e- → 3OH^–; E_b2 = 0,87 V vs. ZIJ
Totaal: 2 H 2 O2 → 2H 2 O + O ₂

Figuur 1B illustreert het werkingsprincipe van H 2 O 2 FC’s. H 2 O₂ doneert elektronen aan de anode en accepteert elektronen aan de kathode. Elektronenoverdracht tussen de anode en kathode vindt plaats via een extern circuit, wat resulteert in het opwekken van elektriciteit. De theoretische open circuit potentiaal (OCP)van H 2 O₂ FC is 1,09 V in zure media en 0,62 V in basische media¹³. Talrijke experimentele resultaten hebben echter lagere waarden aangetoond, tot 0,75 V in zure media en 0,35 V in basische media, vergeleken met de theoretische OCP. Deze waarneming kan worden toegeschreven aan de aanwezigheid van een gemengd potentieel¹³. Bovendien kunnen het vermogen en de stroomuitgang van H 2 O 2 FC’s niet concurreren met de genoemde FC’s^2,3,4 vanwege de beperkte katalytische selectiviteit van de elektroden. Desalniettemin is het opmerkelijk dat de huidige H 2 O 2 FC-technologie beter kan presteren dan H₂, NaBH₄ en NH₃ FC’s in termen van totale kosten, zoals weergegeven in tabel 1. De verbeterde katalytische selectiviteit van elektroden voor H2_{O2-elektro-oxidatie}en -elektroreductie blijft dus een belangrijke uitdaging voor deze apparaten.

In deze studie introduceren we een driedimensionale elektrode met een poreuze structuur om de interactie tussen de elektrode en_H2O_2-brandstof te verbeteren, met als doel de reactiesnelheid te verhogen en het vermogen en de stroomoutput te verbeteren. We onderzoeken ook de impact van de pH van de oplossing en de H2_{O2-concentratie}op de prestaties van de FC. Het elektrodepaar dat in dit onderzoek wordt gebruikt, bestaat uit een vergulde koolstofvezeldoek en nikkelschuim. Structurele karakterisering wordt uitgevoerd met behulp van röntgendiffractie (XRD) en scanning-elektronenmicroscopie (SEM), waarbij Open Circuit Potential (OCP), polarisatie en vermogensuitgangscurven dienen als de primaire parameters voor FC-testen.