无膜双氧水燃料电池作为一种有前途的清洁能源

燃料电池是一种利用燃料和氧化剂将化学物质转化为电能的电化学装置。FC 比传统内燃机具有更高的能量转换效率，因为它们不受卡诺循环¹ 的约束。通过利用氢气 （H 2）₂、硼氢化氢 （NaBH 4）3 和氨 （NH ³）₄ 等燃料，燃料电池已成为一种很有前途的能源，它既环保又能实现高性能，为减少人类对化石燃料的依赖提供了巨大的潜力。然而，燃料电池技术面临着特定的挑战。一个普遍存在的问题是质子交换膜 （PEM） 在 FC 系统中的内部作用，它起到了防止内部短路的作用。电解膜的集成会增加制造成本、内部电路电阻和架构复杂性⁵.此外，由于集成流道、电极和板以增强功率和电流输出的复杂过程，将单室 FC 转换为多堆栈阵列会带来额外的复杂性⁵。

在过去的几十年里，我们齐心协力地应对这些与膜相关的挑战并简化 FC 系统。值得注意的是，使用低雷诺数层流共流的无膜 FC 配置的出现提供了一种创新的解决方案。在这种设置中，两个流动之间的界面充当“虚拟”质子传导膜⁶。基于层流的 FC （LFFC） 已被广泛研究，利用了微流体的优势 7,8,9,10。然而，LFFC需要严格的条件，包括泵送层流燃料/氧化剂的高能量输入，减少流体流中的反应物交叉，以及优化流体动力学参数。

最近，H 2 O 2 因其碳中性和性质而作为潜在的燃料和氧化剂引起了人们的兴趣，在电极^11,12 的电氧化和电还原过程中产生水 （H 2 O） 和氧气 （O₂）。H2 O₂ 可以使用双电子还原过程或通过水的双电子氧化过程¹² 批量生产。随后，与其他气体燃料相比，液态H 2 O₂燃料可以集成到现有的汽油基础设施⁵中。此外，H 2 O 2 歧化反应使 H 2 O₂既可以作为燃料又可以作为氧化剂。图 1A 显示了简单的 H 2 O₂ FC 架构的示意图。与传统的 FC²、^3、4 相比，H 2 O₂FC 利用了设备“简单”的优点。Yamasaki等人证明了无膜H 2 O₂FCs，它既起着燃料的作用，又起着氧化剂的作用。所描述的电能产生机理启发了研究界继续这一研究方向⁶.随后，使用 H 2 O₂ 作为燃料和氧化剂的电氧化和电还原机理由以下反应表示^13,14

在酸性介质中：

阳极：H2 O 2 → O₂ + 2H⁺ + 2e^–;E_a1 = 0.68 V vs. SHE
阴极：H 2 O 2 + 2H⁺ + 2e^– → 2H₂ O;E_a2 = 1.77 V 对比她
总计： 2 H 2O 2 → 2H 2 O + O₂

在基本媒体中：

H 2 O 2 + OH- → HO 2^– + H ₂ O
阳极：HO₂– + OH- → O 2 + H₂O + 2e^–;E_b1 = 0.15 V 对比她
阴极：HO₂– + H₂O + 2e- → 3OH^–;E_b2 = 0.87 V 对比她
总计： 2 H 2O 2 → 2H 2 O + O₂

图 1B 说明了 H 2 O 2 FC 的工作原理，H 2 O ₂在阳极提供电子，在阴极接受电子。阳极和阴极之间的电子转移通过外部电路发生，从而产生电力。H 2 O₂FC 的理论开路电位 （OCP） 在酸性介质中为 1.09 V，在碱性介质中为 0.62 V¹³。然而，许多实验结果显示，与理论OCP相比，该值较低，在酸性介质中达到0.75 V，在碱性介质中达到0.35 V。这一观察结果可归因于混合电位的存在¹³.此外，由于电极的催化选择性有限，H 2 O 2 FC 的功率和电流输出无法与上述 FCs^2,3,4 竞争。 然而，值得注意的是，目前的H 2 O 2 FC技术在总成本方面可以优于H₂、NaBH₄和NH₃ FC，如表1所示。因此，增强电极对H 2 O₂电氧化和电还原的催化选择性仍然是这些器件面临的重大挑战。

在这项研究中，我们引入了一种三维多孔结构电极来改善电极与H 2 O₂燃料之间的相互作用，旨在提高反应速率并增强功率和电流输出。我们还研究了溶液 pH 值和 H 2 O₂浓度对 FC 性能的影响。本研究中使用的电极对包括镀金碳纤维布和泡沫镍。使用 X 射线衍射 （XRD） 和扫描电子显微镜 （SEM） 进行结构表征，开路电位 （OCP）、偏振和功率输出曲线作为 FC 测试的主要参数。