Summary

Удаление мышьяка с помощью киационного полимерного геля, пропитанного гидроксидом железа

Published: June 28, 2019
doi:

Summary

В этой работе мы подготовили адсорбент, состоящий из катионного N,N-dimethylamino propylacrylamide метилхлоридов quaternary (DMAPAA) полимерный гель и гидроксид железа для адсорбирования мышьяка из грунтовых вод. Гель был подготовлен с помощью нового метода, предназначенного для обеспечения максимального содержания частиц железа в его структуре.

Abstract

В этой работе мы подготовили адсорбент, состоящий из катионного полимерного геля, содержащего гидроксид железа, в его структуре, предназначенный для адсорбированного мышьяка из грунтовых вод. Гель, который мы выбрали, был гель N,N-dimethylamino propylacrylamide methyl chloridey (DMAPAA). Целью нашего метода приготовления было обеспечить максимальное содержание гидроксида железа в структуре геля. Такой подход к проектированию позволил одновременно адсорбировать как полимерной структурой геля, так и компонентом гидроксида железа, тем самым увеличив адсорбционную емкость материала. Для изучения работоспособности геля мы измерили кинетику реакции, провели анализ чувствительности и селективности рН, проконтролировали производительность адсорбции мышьяка и провели эксперименты по регенерации. Мы определили, что гель проходит процесс химиорбции и достигает равновесия в 10 ч. Кроме того, гель адсорбирует мышьяк эффективно на нейтральных уровнях рН и выборочно в сложных ионных средах, достигая максимального объема адсорбции 1,63 мМ/г. Гель может быть регенерирован с 87,6% эффективности и NaCl может быть использован для desorption вместо вредных NaOH. В совокупности представленный метод проектирования на основе геля является эффективным подходом для построения высокопроизводительных ассорбентов мышьяка.

Introduction

Загрязнение воды является большой экологической проблемой, мотивируя исследователей разрабатывать методы для удаления загрязняющих веществ, таких как мышьяк из расточитель1. Среди всех заявленных методов, процессы адсорбции являются относительно низкими затратами подход для удаления тяжелых металлов2,3,4,5,6,7. Порошки оксигидроксида железа считаются одним из наиболее эффективных адсорбентовдля извлечения мышьяка из водно-сметных растворов 8,9. Тем не менее, эти материалы страдают от ряда недостатков, в том числе раннего времени насыщения и токсичных синтетических прекурсоров. Кроме того, существует серьезный неблагоприятный эффект в качестве воды, когда эти адсорбенты используются в течение длительного периода времени10. Дополнительный процесс разделения, таких как осадок или фильтрация, затем необходимо очистить загрязненную воду, что увеличивает стоимость производства еще8,11.

Недавно исследователи разработали полимерные гели, такие как катионные гидрогели, микрогели и криогели, которые продемонстрировали эффективные свойства адсорбции. Например, скорость удаления мышьяка 96% была достигнута за счет катионного криогеля, поли (3-акриламидопропил) триметиламхила хлорида (APTMACl)12. Кроме того, при рН 9, примерно 99,7% эффективности удаления была достигнута этим катионным гидрогелем13. При рН 4, 98,72 мг/г максимальной мощности адсорбции мышьяка была достигнута микрогелем, основанным на трис (2-аминоэтил) амина (TAEA) и глицеролдгилдиловом эфире (GDE), р (TAEA-co-GDE)14. Хотя эти гели продемонстрировали хорошие производительность адсорбции, они не смогли эффективно удалить мышьяк из воды на нейтральных уровнях рН, и их селективности во всех изученных средах не сообщалось15. Максимальная адсорбция мощностью 227 мг/г была измерена, когда Fe(III)-Sn(IV) смешанный бинарный оксидовый песок был использован при температуре 313 K и рН 716. Кроме того, Фе-zr двоичного оксидного песка (ИЗБОКС) также был использован для удаления мышьяка и достиг максимальной мощности адсорбции 84,75 мг/г при 318 K и рН 717. Другие сообщили adsorbents страдают от низких показателей адсорбции, отсутствие вторичной переработки, низкая стабильность, высокие эксплуатационные и эксплуатационные расходы, а также использование опасных химических веществ в процессе синтеза4.

Мы стремились устранить вышеуказанные ограничения, разработав материал с улучшенной производительностью ассоциации мышьяка, высокой избирательностью в сложных средах, возможностью рециркуляции и эффективной деятельностью на нейтральных уровнях рН. Поэтому мы разработали катионный гель композит N,N-dimethylamino propylacrylamide methyl chloridequa (DMAPAA) геля и железа (III) гидроксида (FeOOH) частиц в качестве адсорбента для удаления мышьяка. Мы решили объединить FeOOH с нашим гелем, потому что FeOOH увеличивает адсорбцию обеих форм мышьяка18. В этом исследовании, наш гель композит был разработан, чтобы быть непористым и был пропитан FeOOH во время подготовки. В следующем разделе подробно детали метода приготовления геля, в том числе наша стратегия по максимизации содержания FeOOH обсуждается далее.

Protocol

ПРЕДЕКТО: Мышьяк чрезвычайно токсичен. Пожалуйста, используйте перчатки, одежду с длинным рукавом и экспериментальные очки во время эксперимента, чтобы предотвратить любой контакт мышьяка раствор с кожей и глазами. Если мышьяк соприкасается с какой-либо частью вашего тела, немедленно …

Representative Results

На рисунке 1 описывается экспериментальная установка для подготовки геля DMAPAA-FeOOH. Таблица 1 иллюстрирует составы материалов, участвующих в подготовке геля. На рисунке 2 показано отношение време?…

Discussion

Основным усовершенствованием разработанного нашего метода является уникальная дизайнерская стратегия гелькомпозитного композита. Целью нашего метода приготовления геля было максимальное количество содержания железа в геле. Во время подготовки мы добавили FeCl3 и NaOH в «решение ?…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Это исследование было поддержано номером гранта JSPS KAKENHI (26420764, JP17K06892). Признается также вклад Министерства земли, инсфраструктуры, транспорта и туризма (МТИ), правительства Японии в рамках программы “Научно-исследовательская и опытно-конструкторская программа в области строительства”.  Мы также признаем вклад г-на Кийотака Сенмото в это исследование. Г-жа Адель Питкетли, старший консультант по вопросам письма из Центра письма Хиросимского университета, также признана за английские исправления и предложения. Это исследование было отобрано для устной презентации на7-й конференции IWA-Aspire Conference, 2017 и Конференции по водным и экологическим технологиям, 2018.

Materials

N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

References

  1. Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
  2. Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
  3. He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
  4. Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
  5. Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
  6. Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
  7. Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
  8. Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
  9. Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
  10. Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
  11. Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
  12. Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
  13. Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
  14. ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
  15. Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
  16. Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
  17. Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
  18. Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
  19. Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. 遗传学. 169 (3), 1227-1242 (2005).
  20. Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
  21. Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
  22. Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
  23. ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).

Play Video

Cite This Article
Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Removal of Arsenic Using a Cationic Polymer Gel Impregnated with Iron Hydroxide. J. Vis. Exp. (148), e59728, doi:10.3791/59728 (2019).

View Video